Анализа и моделовање електронских стања у HgTe наноструктурама

Abstract

Истражена су електронска стања жива-телурид (хемијска ознака: HgTe) наноструктура различитих димензија коришћењем � ∙ � теорије и метода јаке везе. Анализиране су асиметричне двоструке HgTe/CdxHg1-xTe квантне јаме, дводимензионе (2Д) HgTe нанотачке (квантне тачке) и 2Д HgTe нанопрстенови (квантни прстенови). Представљене су најчешће коришћене технологије производње размотрених наноструктура. Објашњена су основна својства HgTe, CdTe и CdxHg1-xTe. Детаљно су описани теоријски модели. Представљене су основе вишезонске � ∙ � теорије која је коришћена за моделовање електронске структуре асиметричних двоструких HgTe/CdxHg1-xTe квантних јама. Описан је поступак израчунавања зонске структуре масивног полупроводника помоћу пертурбационог � ∙ � модела. Да би се могло спровести моделовање зонске структуре полупроводничких квантних јама, извршена је генерализација пертурбационог � ∙ � модела у оквиру теорије анвелопних функција. Добијени � ∙ � хамилтонијан, који даје потпун опис електрона и шупљина у хетероструктури са периодичним потенцијалом, теоријски представља бесконачну матрицу коју није могуће дијагонализовати. Због тога је потребно редуковати опис зонске структуре на околину фундаменталног енергетског процепа. То је могуће урадити у оквиру теорије пертурбације у присуству квазидегенерације (Левдинов ренормализациони метод, швед. Löwdin). Ова теорија је детаљно описана и представљен je осмозонски Кејнов (енгл. Kane) � ∙ � модел. Вишезонски � ∙ � модели веродостојно описују електронску структуру само у околини Γ тачке, што није задовољавајуће за наноструктуре у којима је кретање носилаца наелектрисања ограничено у сва три просторна правца. Зато је зонска структура 2Д HgTe нанотачака и нанопрстенова описана помоћу сложенијег модела јаке везе. У овом моделу укупна таласна функција је приказана као линеарна комбинација атомских орбитала. Представљена је математичка формулација једночестичног модела јаке везе за полупроводнике са сфалеритном кристалном структуром. Показано је како се редукција проблема у моделу може спровести коришћењем двоцентарске апроксимације. Прво је формиран модел електронских стања у асиметричним HgTe/CdxHg1-xTe двоструким квантним јамама нарастаним у [001] правцу. Коришћен је осмозонски Кејнов � ∙ � модел у оквиру апроскимације анвелопних функција. Асиметрија конфинирајућег потенцијала двоструких квантних јама доводи до отварања процепа. Овај процеп не постоји у размотреном симетричном систему и може се отворити применом електричног поља. Спин-орбитно спрезање се јавља услед асиметрије конфинирајућег потенцијала и утиче на енергетски процеп и зоне. Електронска и шупљинска стања су већим делом локализована у различитим јамама и изражена хибридизација између њих доводи до отварања спински зависног хибридизационог енергетског процепа за коначну вредност таласног вектора. Показано је да ширине две квантне јаме као и моларни удео CdxHg1-xTe контролишу величину енергетског процепа између шупљинских стања и хибридизационог енергетског процепа. Такође, енергије зона испољавају инвертовани зонски распоред, и због тога је могућа нетривијална промена квантне фазе у размотреном систему. Испитана су електронска и оптичка својства квази-нултодимензионих наноструктура. Проучене су 2Д HgTe нанотачке и 2Д HgTe нанопрстенови квадратне и хексагоналне геометрије. Формиран је једночестични модел јаке везе у базису sp3d5s* орбитала написан у Слејтер-Костеровој (енгл. Slater-Koster) нотацији. Скокови електрона су ограничени на најближе суседне атоме. Истражен је и утицај спин-орбитне интеракције што, приликом имплементације модела, подразумева удвостручење базисног скупа. Утицај магнетског поља је представљен Пајерлсовом (нем. Peierls) заменом, која модификује чланове хамилтонијана за скокове електрона између атомских стања увођењем фазног помераја зависног од магнетског вектор потенцијала. Оптичка апсорпција зависи од диполних матричних елемената. Они су одређени укључивањем интраорбиталних чланова што представља добру апроксимацију која је коришћена приликом израчунавања оптичке апсорпције у квантнимIV тачкама од фосфорена и силицена. Показано је да се у енергетском спектру проучених 2Д наноструктура појављују и балковска и ивична стања. У нормалном магнетском пољу установљено је постојање Ахаронов-Бомових (енгл. Aharonov-Bohm) осцилација енергија балковских стања 2Д HgTe нанопрстенова. Ове осцилације нису уочене за 2Д HgTe нанотачке што се може објаснити различитом топологијом ових структура. Варирањем интензитета магнетског поља, ивична стања у квадратним квантним тачкама су организована у квазизоне приближно равних енергетских нивоа. За разлику од квадратних квантних тачака, у квантним прстеновима су пронађена ивична стања која су показала осцилаторна својства у магнетском пољу. Ивична стања у хексагоналним квантним тачкама су локализована слично као ивична стања у квантним прстеновима. Оптичке линије у инфрацрвеном делу спектра потичу од прелаза између ивичних стања. Установљено је да се положај и интензитет линија оптичког спектра HgTe 2Д квантних тачака и прстенова може подешавати применом спољашњег магнетског поља. На крају, изведени су закључци и наведени су научни доприноси ове докторске дисертације...

The electron states of mercury telluride (chemical symbol: HgTe) nanostructures of various dimensionality are investigated by using � ∙ � theory and tight-binding method. Asymmetric double HgTe/CdxHg1-xTe quantum wells, two-dimensional (2D) HgTe nanodots (quantum dots) and (2D) HgTe nanorings (quantum rings) are all analyzed. The most commonly used manufacturing technologies for the considered nanostructures are presented. The basic properties of HgTe, CdTe, and CdxHg1-xTe are explained. The theoretical models are described in detail. The fundamentals of multiband � ∙ � theory, which is used for modeling of the electronic band structure of asymmetric double HgTe/CdxHg1-xTe quantum wells, are presented. The procedure for the calculation of the band structure of bulk semiconductors by using the � ∙ � perturbation model is described. To model the band structure of semiconductor quantum wells, a generalization of the � ∙ � perturbation model in the framework of the envelope-function theory is performed. The resulting � ∙ � hamiltonian, which gives a complete description of electrons and holes in heterostructure with periodic potential, theoretically represents an infinite-dimensional matrix that cannot be diagonalized. Therefore, it is necessary to reduce the description of the band structure to the vicinity of the fundamental band gap. This can be done in the framework of quasi-degenerate perturbation theory (Löwdin partitioning). This theory is described in detail and the eight-band Kane � ∙ � model is presented. The multiband � ∙ � models accurately describe the band structure only in the vicinity of the Γ point, and they are not suitable for nanostructures in which the motion of the charge carriers is restricted in all three spatial directions. Therefore, the band structures of 2D HgTe nanodots and nanorings have been described by using a more complex tight-binding model. In this model, the total wave function is represented as a linear combination of atomic orbitals. The mathematical formulation of the single-particle tight-binding model for semiconductors with the zinc-blende lattice is presented. It has been shown that the reduction of problems in the model can be done by using two-center approximation. The model of electronic states in asymmetric HgTe/CdxHg1-xTe double quantum wells grown in the [001] direction is first developed. The model of the band structure is based on an envelope function approach within the framework of the 8-band Kane � ∙ � theory. The asymmetry of the confining potential of the double quantum wells results in a gap opening that is absent in the considered symmetric system where it can be induced by an applied electric field. The band gap and the subbands are affected by spin-orbit coupling which is a consequence of the asymmetry of the confining potential. The electron-like and hole-like states are mainly confined in different quantum wells, and the enhanced hybridization between them opens a spin-dependent hybridization gap at a finite in-plane wavevector. It is shown that both the ratio of the widths of the two quantum wells and the mole fraction of the CdxHg1-xTe barrier control both the energy gap between the hole-like states and the hybridization gap. The energy subbands are shown to exhibit inverted ordering, and therefore a nontrivial topological phase could emerge in the system. The electronic and optical properties of quasi-zero-dimensional nanostructures are examined. Square- and hexagonal-shaped 2D HgTe quantum dots and quantum rings are investigated. A single-particle tight-binding model is formed in the sp3d5s* basis written in SlaterKoster notation. The nearest-neighbor approximation is used. The influence of spin-orbit interaction was investigated, which implies doubling of the basis set during implementation. The influence of the magnetic field is included through the Peierls substitution which modifies the off-site matrix by introducing a field-dependent phase shift. The optical absorption depends on dipole matrix elements. The dipole matrix elements are determined by including only intraorbital terms, which was demonstrated to be a reasonable approximation in recent calculations of the absorption spectra of quantum dots made of phosphorene and silicene. It has been shown that both bulklike and edge states appear in the energy spectrum of analyzed 2D nanostructures. The bulklike states in 2D HgTe quantum rings exhibit Aharonov-Bohm oscillations in the magnetic field. Such oscillations are not found in 2D HgTe quantum dots, which are ascribed to the different topology of these two systems. When the magnetic field varies, all the edge states in square quantum dots appear as quasibandsVI composed of almost fully flat levels. Unlike in square-shaped quantum dots, some edge states in quantum rings are found to oscillate with the magnetic field. Тhe edge states in hexagonal quantum dots are localized like in rings. The absorption lines in the infrared are found to originate from transitions between edge states. It is shown that the magnetic field can be used to efficiently tune the optical absorption of HgTe 2D quantum dot and quantum ring systems. Finally, conclusions are presented, and the main scientific contributions of this doctoral dissertation are outlined.