Spektralne karakteristike kvantnih crta u srednjoj infracrvenoj oblasti

Abstract

U mnogim primenama fotonskih sistema od interesa su komponente koje funkcionišu u oblasti srednjeg i dalekog infracrvenog zračenja (3 – 30 μm). Neke od atraktivnih aplikacija vezane su za termalnu vizuelizaciju, spektroskopiju, astronomiju, gasne i bio-senzore, nedestruktivnu evaluaciju, industrijski i ekološki monitoring, medicinsku dijagnostiku, vojne primene, komunikaciju u slobodnom prostoru i slično. Ove primene su mahom omogućene postojanjem transparentnih atmosferskih prozora (3–5 μm i 8–13 μm) u srednjoj infracrvenoj oblasti, kao i činjenicom da veliki broj molekula u ovoj oblasti ima izražene karakteristične vibracione prelaze. Danas, kvantno-kaskadni laseri predstavljaju široko prihvaćeno rešenje za realizaciju koherentnih poluprovodničkih izvora zračenja za srednju infracrvenu i terahercnu spektralnu oblast. Međutim, još uvek postoji prostor za unapređenje njihovih performansi u pogledu struje praga i efikasnosti konverzije snage. Nedavno sprovedena istraživanja potvrdila su da uređaji za srednju-infracrvenu oblast koji koriste poluprovodničke nanostrukture u kojima je kretanje elektrona ograničeno u više od jednog pravca, mogu prevazići neka od ograničenja koja se javljaju u kvantnim jamama, prvenstveno kratko vreme života eksitovanih stanja koje je posledica izraženog rasejanja naelektrisanja u ravni jame. Samo-organizovane nanostrukture, kao što su trodimenzionalno konfinirane kvantne tačke, ili njihova izdužena verzija sa izraženim dvodimenzionalnim konfiniranjem, nazvana kvantne crte, obezbeđuju dodatno konfiniranje koje omogućava smanjenje rasejanja i poboljšanje jačine optičkih prelaza. Iz tog razloga, istraživanje elektronske strukture ovih nanostruktura predstavlja osnovu za dalje razumevanje problematike i optimizaciju procesa rasejanja nosilaca, njihovog vremena života, jačine optičkih prelaza i tipa polarizacije. Kvantne crte koje se fabrikuju mehanizmima samo-organizovanog narastanja, prvobitno su korišćene za realizaciju lasera i optičkih pojačavača za telekomunikacione talasne dužine u okolini 1.55 μm. Aktivni materijal na bazi kvantnih crta omogućio je ostvarivanje novih osobina, koje uređaji sa konvencionalnim dizajnom nisu mogli da ponude. Primera radi, realizovane su aktivne oblasti za širokopojasne lasere sa širinom spektra pojačanja od preko 300 nm za emisiju u opsegu od 1.4 do 1.65 μm. Međutim, i pored intenzivnih eksperimentalnih istraživanja usmerenih ka eksploataciji međuzonskih prelaza u kvantnim crtama, unutarzonski prelazi pogodni za emisiju u srednjoj i dalekoj infracrvenoj oblasti, do nedavno nisu privlačili značajnu pažnju. Ova disertacija daje opštu sliku spektralnih osobina kvantnih crta u srednjoj infracrvenoj oblasti, sa posebnim fokusom na razmatranje kako na spektar utiču koncentracija elektrona, fluktuacije veličina kvantnih crta u ansamblu i debljina vlažećeg sloja. Pre nego što pristupi razmatranju detalja matematičkih formulacija koje leže u osnovi fizičkog modela unutarzonske apsorpcije, disertacija daje pregled osobina kvantnih crta kroz odgovore na neka jednostavna pitanja: šta je kvantna crta, kako se formiraju ansambli kvantnih crta, koje su njihove osnovne geometrijske i optičke karakteristike i konačno, kako se kvantne crte mogu koristiti u poluprovodničkim fotonskim komponentama. Nakon ovih uvodnih poglavlja, izloženi su detalji teorijskog modela za izračunavanje zonske strukture i unutarzonske apsorpcije, kao i metoda korišćenih za numerička izračunavanja. Elektronska struktura izolovane kvantne crte se određuje rešavanjem jednozonske Schrödinger-ove jednačine u aproksimaciji anvelopne funkcije. Zonska struktura se određuje samosaglasno, u paraboličnoj aproksimaciji efektivne mase, a numerička implementacija je izvedena primenom metode konačnih elemenata. Pored toga, u disertaciji je predložen još jedan efikasan i jednostavan metod za određivanje elektronske strukture. Predloženi metod kombinuje koordinatnu transformaciju geometrije kvantne crte i barijernog materijala koji je okružuje u pravougaoni domen izračunavanja i rešavanje jednozonske Schrödinger-ove jednačine na pravougaonom domenu primenom metode konačnih razlika. Prilagodljivost ovog metoda potiče od velikog broja familija funkcija koje se mogu koristiti za fitovanje heterogranica kvantnih crta i definisanje domena izračunavanja pogodnog oblika i veličine. Za predložene koordinatne transformacije analizirana je primenljivost, robusnost i konvergencija metode promenom veličine diskretizacionog koraka i veličine domena izračunavanja. Metod obezbeđuje zadovoljavajuću preciznost, stabilnost i fleksibilnost u pogledu veličina i oblika kvantnih crta, a pre svega, obezbeđuje izuzetnu jednostavnost, što ga čini potencijalno pogodnim za rešavanje višezonskih Schrödingerovih jednačina. Izborom odgovarajuće periodične funkcija koja fituje heterogranicu kvantne crte, ovaj metod se može koristiti i za određivanje zonske strukture periodičnog niza kvantnih crta i njene karakterizacije u zavisnosti od relevantnih geometrijskih parametara. U nastavku, mini-zonska struktura InAs/GaAs niza kvantnih crta određena je u aproksimaciji koja ne uzima u obzir dopiranje barijere i uticaj konfiniranih elektrona na strukturu provodne zone. Izračunavanja su pokazala da je energija mini-zona jako zavisna od visine i širine kvantne crte, dok širina mini-zona zavisi od periode niza i širine kvantne crte. Za velike vrednosti perioda i određene kritične dimenzije kvantnih crta, između susednih pobuđenih mini-zona može doći do pojave nultog-energetskogprocepa i višestrukih anti-ukrštanja koja su praćena promenom karaktera talasnih funkcija vrha i dna susednih mini-zona. Kao posledica prisustva vlažećeg sloja, više mini-zone su grupisane u okolini vrha jame i formiraju neku vrstu “vezanog kontinuuma” koji može biti od značaja za kontrolu procesa zahvata i otpuštanja eksitovanih nosilaca. Međutim, u narednim razmatranjima, pretpostavlja se da se minizone, odgovorne za unutarzonske prelaze onda kada određivanje zonske strukture uzima u obzir uticaj jonizovanih donora i odgovarajućih elektrona, mogu aproksimirati diskretnim energetskim nivoima, te da svojim prisustvom ne utiču na perturbaciju izračunatog Hartree potencijala. Polazeći od zonske strukture, usrednjeni apsorpcioni spektar ansambla kvantnih crta izračunava se u dipolnoj aproksimaciji za polarizaciju upadne svetlosti u pravcu izraženijeg i u pravcu slabijeg konfiniranja u kvantnoj crti, uz pretpostavku da se fluktuacije dimenzija kvantnih crta u ansamblu mogu modelovati dvodimenzionalnom Gauss-ovom raspodelom. Izračunati apsorpcioni spektar je izražen za polarizaciju upadne svetlosti u pravcu slabijeg konfiniranja i u zavisnosti od materijalnog sistema i dimenzija kvantnih crta u ansamblu zauzima opseg talasnih dužina od 4 do 16 μm, što pripada srednjoj infracrvenoj oblasti. Sa povećanjem fluktuacija u dimenzijama, spektar ansambla postaje širi, zaravnjen i sve više asimetričan. Kada se uzme u obzir prisustvo vlažećeg sloja, koncentracija elektrona značajno utiče na apsorpciju, a spektar se može podešavati promenom debljine bafer slojeva. Povećanje debljine vlažećeg sloja dovodi do smanjenja apsorpcije i crvenog pomaka spektra, što je posebno izraženo za ansamble sa manjim fluktuacijama dimenzija. Konačno, pažljivim podešavanjem debljine bafer slojeva može se postići optimizacija spektra u smislu ostvarivanja maksimalne apsorpcije. U zavisnosti od materijalnog sistema, nominalne debljine InAs sloja i parametara narastanja, samo-organizovane kvantne crte mogu imati različite profile poprečnog preseka. U cilju ravnopravnog poređenja uticaja profila poprečnog preseka na apsorpcioni spektar, definisani su kriterijumi ekvivalencije uobičajenih geometrijskih oblika koji se koriste za aproksimaciju poprečnog preseka kvantnih crta (sočivasti, trapezni, trougaoni i pravougaoni oblik). Bez obzira na fluktuaciju u dimenzijama, spektri ansambla sa sočivastim i ekvivalentnim trapeznim poprečnim presekom su slični. Primena pravougaone aproksimacije sočivastog oblika je opravdana samo za relativno male fluktuacije u dimenzijama. Apsorpcioni spektri za ansamble sa ekvivalentnim trougaonim profilom su značajno crveno pomereni i sa nešto većom maksimalnom apsorpcijom nego za ansamble sa sočivastim profilom kvantnih crta. Konačno, može se zaključiti da uticaji debljine vlažećeg sloja, distribucije po veličinama i koncentracije elektrona u jami određene debljinom bafer sloja na spektar unutarzonske apsorpcije, pokazuju zanimljive trendove koje nije moguće intuitivno pretpostaviti. Iz tog razloga, rezultati prezentovani u okviru ove disertacije mogu biti od koristi u eksperimentalnim istraživanjima, za optimizaciju spektralnih karakteristika kvantnih crta sa primenom u novim poluprovodničkim uređajima za srednju infracrvenu spektralnu oblast.

Mid- and far-infrared regions (3 – 30 μm) are very attractive for many photonics applications such as thermal imaging, spectroscopy, astronomy, gas and biosensing, nondestructive evaluation, industrial and ecology monitoring, medical diagnostics, military applications, free-space communications, and etc. This is mainly due to the high transparency atmospheric windows (3–5 μm and 8–13 μm) in which the Earth’s atmosphere is relatively transparent, and the fact that a large number of molecules undergo strong characteristic vibrational transitions in this spectral range. Now-a-days quantum cascade lasers are well-established coherent sources of radiation in the midinfrared and terahertz regions. Even though in the mid-IR these devices work extremely well, they could still benefit from improved threshold currents and higher wall plug efficiencies. Recent studies have shown that mid-infrared photonic devices incorporating semiconductor nanostructures in which the electronic motion is confined in more than one spatial direction, may overcome some of the limitations of quantum well based devices, especially short excited-state carrier lifetime, caused by numerous in-plane scattering paths. Self assembled nanostructures, as three-dimensionally confined quantum dots or their elongated version with two dimensional confinement, called quantum dashes (QDHs), may provide the additional confinement required for reduction of scattering events or improvement of optical transitions strength and polarization. Therefore, investigation of their electronic structure is a basis for further understanding and optimization with respect to carrier scattering processes and its lifetime, optical transitions strength and polarization type. Quantum-dash structures, fabricated by self assembly growth techniques, were initially used to realize long wavelength lasers and amplifiers for telecom applications. This new type of laser material allows to achieve new device features not possible by conventional device designs. For example, broadband laser material with a gain bandwidth of more than 300 nm could be obtained to cover the extended telecommunication wavelength range between 1.4 and 1.65 μm. In spite of intensive experimental investigation directed toward employing interband transitions in quantum dashes, intersubband transitions suitable for mid- and far-infrared emission, until recently, did not attract attention at all. This thesis delivers an overall picture of the mid-infrared spectral properties of quantum dash nanostructures, while focusing in particular on its dependence on electron concentration, the size fluctuation of QDHs in ensemble, and thicknesses of the wetting layer. Before going into all the details of the mathematical equations underlying the physical model of intersuband absorption in quantum dashes, the thesis set the stage by providing an overview of some general answers on questions regarding the quantum dashes: What is a quantum dash, how quantum dashes form an ensemble, what are their basic geometrical and optical properties, and finally, how we can use them in semiconductor photonic components. After these introductory chapters, details of theoretical model of band structure and intersubband absorption, as well as method for their numerical calculations, are presented. The electronic band structure of a single QDHs is modeled by using the single-band Schrödinger equation in the envelope function approximation. The band structure calculation is performed self-consistently in the parabolic approximation by using the finite elements method. Additionally, a newly developed, efficient and simple method for the band structure and wavefunction calculation of quantum dashes is presented. The method is a combination of the coordinate transformation of the QDH geometry and its vicinity into rectangular computational domain and the single-band Schrödinger equation solved in this domain by the finite differences method. The method versatility comes from a broad set of function families which can fit the QDH heterointerface and generate the computational domain of the proper form and size. For the proposed coordinate transformations, applicability, robustness and convergence of the method are investigated and analyzed by varying the FDM grid density and size of the computational domain. The method provides sufficient accuracy, stability and flexibility with respect to the size and shape of the quantum dash and above all, extreme simplicity, which is promising and essential for an extension of the method to the multiband Schrödinger equation case. By choosing appropriate periodic functions this method can be used to investigate the band structure of a quantum dash array and its dependence on geometrical parameters. The miniband structure of the InAs/GaAs quantum dash array is calculated without taking into account the influence of the barrier doping and confined electrons on the conduction subband structure. The calculation shows that miniband energy significantly depends on the dash height and width, while the miniband width depends on the array period and the dash width. For large periods and some critical dimensions of QDHs, adjacent excited minibands may exhibit the effect of zero miniband gap and the multiple anticrossings, which are followed by the swapping of the wavefunction character of adjacent minibands top and bottom. Due to the wetting layer, higher minibands are clustered in the vicinity of the well top, providing a kind of the “bound continuum,” which might be relevant for control of capture and relaxation of excited carriers. However, it is assumed that lower minibands, responsible for intersubband transitions when ionized donors and corresponding electrons are taken into account, can be approximated by single energy levels, while the calculated Hartree potential remains unperturbed by their presence. Starting from the band structure, averaged intersubband absorption of a QDH ensemble is calculated in the dipole approximation, for incident light polarization in directions of stronger and weaker confinement in the QDHs, assuming that stochastic size distribution of QDHs in the ensemble can be modeled by two-dimensional Gaussian distribution. The absorption spectrum is pronounced for incident light polarization in the direction of weak confinement in QDHs and, depending on the material system and average dimensions of the QDHs in ensemble, dominantly occupies the mid-infrared wavelength range from 4 to 16 μm. It is observed that, with an increase in the QDH size fluctuations, the absorption spectra become broader, more asymmetric and flattened. As far as the wetting layer is taken into account, the electron concentration significantly affects the absorption, while the spectrum can be tailored by adjusting the spacer layers. The increase in the wetting layer thickness considerably reduces the absorption and leads to the redshift in the spectra, especially for smaller QDH size fluctuations. Finally, careful design of the spacer layers thickness can be used for optimization of the absorption spectrum regarding its maximization. Depending on the material system, the nominal thickness of the InAs layer and growth parameters, the self-assembled QDHs may have various cross-section profiles. In order to make a fair comparison and investigate the influence of QDH cross-section profile on the absorption spectrum, the criteria of equivalence for commonly used shape approximations (lens-like, trapezoidal, triangular and rectangular) are defined. It is observed that, regardless of the size fluctuation, absorption spectra for lens-like and equivalent trapezoidal cross-section profiles are similar. Using a rectangular approximation of the lens-like profile is justified for small-size fluctuations. The absorption spectra for ensembles with equivalent triangular QDHs exhibit significant red-shift and somewhat larger peak absorption in comparison to the ensembles with lens-like QDHs. In conclusion, the influences of the wetting layer thickness, the size distribution, and the remote doping by the spacer layer thickness on the mid-infrared absorption spectra, show interesting trends which are not fully intuitive. Therefore, the results presented in this thesis could help experimentalists to optimize specific intersubband transition properties in quantum dash nanostructures for future mid-infrared applications.