Електрокатализа реакције издвајања водоника на биметалним наноструктурама PdAu, PtAu и PdPt на угљеничним подлогама

Abstract

Главни циљ ове докторске дисертације је развијање ефикасних електрокатализатора са што мањим уделом скупих племенитих метала. Електроде направљене депоновањем Au, Pt и Pd на различите угљеничне подлоге, испитиване су за електрокатализу реакције издвајања водоника у киселој средини. Метали су депоновани електрохемијском и/или спонтаном депозицијом на подлоге од стакластог угљеника или редукованог графен оксида. Подлоге су изабране ради њихове добре електричне проводљивости, инертности, ниске цене, као и њиховом доприносу каталитичкој активности услед синергије између подлоге и депонованих честица. Четири испитана система су PdAu и PdPt на стакластом угљенику и PdAu и PtAu на графену. Добијене електроде су карактерисане фотоелектронском спектроскопијом X-зрака помоћу које су одређене хемијске везе, оксидациона стања и атомски удео елемената на површини. Морфолошке карактеристике површине испитане су микроскопијом атомских сила и скенирајућом електронском микроскопијом. Електрохемијска карактеризација електрода одрађена је цикличном волтаметријом и линеарном волтаметријом којим су утврђене каталитичке особине електроде као и могући механизми издвајања водоника. Добијена активност је у већини случајева блиска или чак и боља од активности чисте Pt са далеко мањим уделом племенитих метала, што се може објаснити различитим електронским и геометријским ефектима између два депонована метала, као и између њих и подлоге, а који дају бољу активност него што је активност за сваки од њих појединачно. Стабилност електрода испитана је методом хроноамперометрије и нађено је да су добијене електроде стабилне у испитиваном периоду.

The main goal of this doctoral thesis is the development of efficient electrocatalysts with a small amount of costly precious metals. Electrodes made by depositing Au, Pt, and Pd on different carbon supports are tested for electrocatalysis of hydrogen evolution reaction in an acid solution. Metals are deposited by electrochemical and spontaneous deposition on glassy carbon or reduced graphene oxide supports. These supports are chosen for their good electrical conductivity, inertness, low cost, and their contribution to the catalytic activity due to the synergy between support and deposited particles. Four investigated systems are PdAu and PdPt on glassy carbon and PdAu and PtAu on graphene. The obtained electrodes are characterized with photoelectron X-ray spectroscopy to determine chemical bonds, oxidation states, and atomic percentage of elements on the surface. The surface morphological characteristics are determined using atomic force microscopy, in the case of GC support and scanning electron microscopy for graphene support. The electrochemical characterization of electrodes is performed by cyclic voltammetry and linear sweep voltammetry to determine their catalytic performance and a possible mechanism of hydrogen evolution reaction. In most cases, the obtained activity is close to or even better than the activity of pure Pt, but with a far lower share of precious metals. That can be explained by different electronic and geometrical effects between deposited metals and between metals and support, thus contributing to better activity compared to the same bare precious metals or bare bimetallic electrodes. Electrode stability is tested by chronoamperometry, which shows that the investigated electrodes are stable during the testing period.