Elektronski transport i rektifikacija transverzalne električne struje kroz DNK nukleotide u nanoprocepu
Electronic transport and rectification of transversal electric current through DNA nucleotides in a nanogap
Doktorand
Đurišić, Ivana V.Mentor
Dražić, MilošČlanovi komisije
Poparić, GoranNikolić, Božidar
Šljivančanin, Željko
Metapodaci
Prikaz svih podataka o disertacijiSažetak
Sekvenciranje DNK sledeće generacije (pouzdano, brzo i jeftino i ima
mogućnost očitavanja sekvence lanaca dužine jednog hromozoma), značajno je za
primene u zdravstvu, naročito u personalizovanoj medicini, biotehnologiji i bezbednosti,
sa mogućim dubokim uticajem na društvo. Pristupi zasnovani na nanoporama pojavili
su se kao platforme za sekvenciranje DNK i proteina, gde varijacija jonske struje tokom
elektroforetičke translokacije jednolančane DNK (jDNK) kroz nanoporu dekodira
sekvencu nukleotida. Uprkos napretku, izazovi u rezoluciji i očitavanju dugačkih lanaca
zahtevaju nove pristupe. Zarad povećanja rezolucije, nanoelektrode se mogu postaviti
na obodima nanopore da bi se iskoristila transverzalna elektronska struja tuneliranja
kroz nukleotide i unakrsno korelalisala sa jonskom radi pouzdanijeg očitavanja.
U ovoj disertaciji [1,2,3] izučavane su elektronske i transportne osobine
nukleotida u nanoprocepu između elektroda od ugljeničnih nanocevi terminisanih
azotom u cilju njihove m...oguće primene u sekvenciranju jDNK koristeći teoriju
funkcionala gustine i formalizam neravnotežne Grinove funkcije. Na osnovu numerički
izračunate I-V karakteristike za različite nukleotide predloženo je da se rektifikacija
struje (odgovor na kvadratne pulseve naizmeničnog napona) nukleotida koristi kao
dobar parametar za očitavanje sekvence DNK koji poseduje rezoluciju od jednog
nukleotida zbog svoje visoke selektivnosti i robustnosti orijentacije molekula u odnosu
na elektrode. Rektifikacija nastaje zbog naponske zavisnosti asimetrije otpora na
interfejsima nukleotid-elektroda. Asimetrija indukuje naelektrisavanje molekula i to da
energija HOMO prati promenu elektrohemijskog potencijala jedne od elektroda,
potpomognuto efektom električnog polja unutar procepa izazvanog dipolima na
krajevima elektroda.
Next-generation DNA sequencing (reliable, fast, and inexpensive, and capable
of reading a single-chromosome-size chains) is great importance for applications in
healthcare, especially personalized medicine, biotechnology, and security, with
potentially profound societal impacts. Nanopore-based approaches have emerged as
platforms for DNA and protein sequencing, where ionic current variation during singlestranded
DNA (ssDNA) electrophoretic translocation through the nanopore decodes the
nucleotide sequence. Despite progress, the challenges in resolving and reading long
chains require new approaches. To increase the resolution, side-embedded
nanoelectrodes could be placed on nanopore edges to exploit the transverse electronic
tunneling current through nucleotides and cross-correlate with the ionic current for a
more reliable reading.
In this dissertation, the electronic and transport properties of nucleotides placed
in a nanogap between nitrogen-terminated carbon nanotube electrodes were... studied for
their possible application in ssDNA sequencing using density functional theory and
non-equilibrium Green's function formalism. Based on numerically calculated I-V
characteristics for different nucleotides, a current rectification (response to square
pulses of alternating voltage) of nucleotides is proposed as a good parameter for DNA
sequence readout with a resolution of one nucleotide due to its high selectivity and
robustness to electrode-molecule orientation. Rectification arises because of biasdependent
resistance asymmetry at the nucleotide-electrode interfaces. The asymmetry
induces molecular charging and the HOMO energy pinning to the electrochemical
potential of one of the electrodes, assisted by an in-gap electric-field effect caused by
dipoles at the terminated electrode ends.