Примена аналитичког, експерименталног полуемпиријског и Монте Карло метода за калибрацију ефикасности HPGe детектора у гама спектрометрији узорака из животне средине

Abstract

Квалитет гама спектрометријских мерења у општем сучају директно зависи од познавања ефикасности детекције за посебне случајеве геометрије мерења и карактеристика мереног узорка. С обзиром на то да узорци који се мере могу бити веома различити по хемијском саставу и геометрији, калибрација није доступна у свакој ситуацији. Поред тога, код мерења у контактној геометрији, што је најчешћи случај приликом мерења узорака из животне средине, феномен коинцидентног сумирања пертурбује спектар и мења површине испод пикова у спектру што резултује нетачним резултатима мерења. Тада се јавља потреба за развијањем различитих метода за калибрацију и специфичних референтних материјала за сваки појединачни случај. Методе калибрације могу подразумевати мерење сертификованих извора или секундарних референтних материјала, одређивање параметара потребних за израчунавање ефикасности или симулирање спектралног одговора инструмента. У овом раду представљено je и примењено неколико различитих приступа калибрацији ефикасности мерног система. То су: - Експериментални метод, који подразумева мерење секундарних референтних материјала који су по геометрији и хемијском саставу најприближнији узорцима који се мере. Овај метод даје најтачније резултате али истовремено захтева дуго време припреме секундарних референтних материјала и дуго време мерења. Све ово може бити извор низа мерних несигурности које су последица управо те припреме. -Аналитички метод, који подразумева успостављање аналитичке зависности између ефикасности и геометријских карактеристика мереног узорка и детектора. Овај метод је апроксимативан с обзиром на то да су интеграли који описују зависност за цилиндричне геометрије врло компликовани и њихово решавање је могуће једино нумеричким путем. Уведене апроксимације доприносе мерној несигурности али у оквирима потреба мерења узорака из животне средине могу бити прихватљиве. -Полуемиемпиријски метод (представљен у овом раду програмом за трансфер ефикасности, EFFTRAN) користи зависност ефикасности детектора од ефективног просторног угла под којим се узорак налази у односу на детектор и на основу тога рачуна трансфер ефикасности од референтне калибрационе криве до криве за реалну мерну геометрију и корекцију на коинцидентна сумирања. -Монте-Карло метод (представљен у овом раду програмским пакетима PHOTON и GEANT4) који се користи за симулацију спектралног одговора детектора на основу познавања процеса који доводе до депоновања енергије у медијуму детектора и случајног избора бројева. Сваки од наведених метода је примењен за калибрацију HPGe детектора који се користе у Лабораторији за заштиту од зрачења и заштиту животне средине Института за нуклеарне науке Винча. Као резултат добијене су ефикасности детектора, са придруженим мерним несигурностима. С обзиром на то да се мерење секундарних референтних материјала сматра најтачнијим методом калибрације, ефикасности добијене другим методама су упоређене са експерименталним резултатима да би се утврдило слагање или неслагање у оквиру мерне несигурности. Поређењем је установљено да се ефикасности добијене аналитичком методом разликују у односу на експериментално добијене ефикасности у опсегу од 1 до 14%, при чему су вредности одређиване за 3 геометрије које су најчешће у употреби у мерењу узорака из животне средине. Резултати добијени трансфером ефикасности, коришћењем калибрације за тачкасти извор као референтне калибрације, одступају од експерименталних од мање од 1% до више од 20%. Највећа одступања су уочена код матрикса веће густине и то на крајевима опсега испитиваних енергија. Остали резултати се налазе у оквиру мерне несигурности. Ефикасности су одређиване и Монте Карло симулацијом помоћу два различита програма. Резултати добијени применом програмског пакета GEANT4 показују одступање од експерименталних вредности која су реда величине неколико процената и та одступања су последица дефинисања геометрије детектора. Симулација програмом PHOTON је дала задовољавајуће резултате са одступањима која се крећу од мање од 1% до приближно 20% у односу на експерименталне резултате, али уз изостављање најнижих енергија, за које су одступања била неприхватљиво велика. Додатни критеријум за поређење различитих метода калибрације била је тачност која је проверена мерењем узорака из животне средине познате активности. Ови узорци су мерени у оквиру различитих међулабораторијских интеркомпарација или су као секундарни референтни материјал набављени од сертификоване лабораторије. Након мерења, активности радионуклида у узорцима добијени су коришћењем ефикасности добијених различитим методама. Поређењем овако добијених активности са референтним вредностима датим за те узорке, извршено је објективно поређење свих метода и установљена њихова еквиваленција по резултатима. Tакође, утврђене су границе применљивости аналитичког модела и програмског пакета PHOTON. Дате су и препоруке у вези са комбиновањем различитих приступа за будуће калибрације. У овој дисертацији први пут је примењено више принципијелно различитих метода на калибрацију детектора за мерење узорака из животне средине у цилиндричној геометрији.

The quality of the gamma spectrometry measurements is in general directly dependent on determining of the efficiency for the specific measurement geometry and measured sample characteristics. Due to the fact that measured samples can be very versatile in terms of geometry and chemical composition, the efficiency calibration is not readily available. That is when the need for developing different efficiency calibration methods and specific reference materials becomes obvious. Methods of efficiency calibration may consist of measurement of certified sources and secondary reference materials, determination of the parameters needed for efficiency calculation or simulation of the detector system response. Besides, the measurement in contact geometry, such is the case in measurement of environmental samples, implies the perturbation of the spectrum via coincidence summing effect, which leads to incorrect results of the measurement. Several methods for efficiency calibration of the measurement system are presented and utilized in this thesis. These are: - Experimental method, which implies the measurement of the secondary reference materials that are similar to the realistic samples in terms of geometry and composition. This method produces high accuracy results but at the same time requires long time for production of the secondary reference materials and long measurement time. All this can be the source of large measurement uncertainty. -Analytical method, which implies the existence of analytical dependence between the efficiency and geometrical characteristics of the measured sample and detector. This method is approximate, due to the fact that the integrals describing the efficiency dependence for cylindrical geometry are very complex and their solution is only possible by using a numerical integration. The approximations introduced in the calculation contribute to the uncertainty of the results, but can be acceptable in case of environmental samples. -Semi empirical method (represented in this thesis by EFFTRAN – efficiency transfer software) utilizes the dependence of the efficiency on the solid angle between the sample and detector and calculates the transfer of the efficiency from the reference calibration curve and coincidence summing corrections, accordingly. -Monte Carlo method (represented in this thesis by software package GEANT4 and PHOTON) utilizes Monte Carlo simulation of the detector spectral response based on known processes that lead to photon energy deposition in the medium and random number generation. Each of mentioned methods is applied for efficiency calibration of the HPGe detectors readily used in the Laboratory for Radiation and Environment Protection of the Institute for Nuclear Sciences Vinča. As the result, detector efficiencies and associated uncertainties are obtained. Since the measurement of the secondary reference materials is considered to produce the most accurate results, efficiencies obtained using other methods are compared to the experimental results in order to establish the accordance of the results within the uncertainty limits. The comparison determined that the efficiencies obtained using analytical method differ from the experimental results within the range of 1 to 14%, for the 3 measurement geometries that were analyzed and that are most frequently in use for environmental samples measurement. Results obtained by the efficiency transfer, using point source calibration as the reference, differ from the experimental results that ranges from less than 1% to more than 20%. The largest discrepancies are for high density matrices and at the edges of the investigated energy span. Other results obtained by this method are within the measurement uncertainty limits. Efficiency calibration by Monte Carlo simulation was performed using two different software. Results obtained by using GEANT4 software package show discrepancies from the experimental results that are of order of magnitude of several percent, which is the consequence of detector geometry definition. Simulation performed by PHOTON software produced satisfactory results with the discrepancies that ranged from less than 1% up to 20%, with the remark that the lowest energies were omitted due to unacceptably large discrepancy. Additional criterion for comparison of different efficiency calibration methods was testing of the accuracy by measurement of the realistic environmental samples. These samples were measured within different interlaboratory intercomparisons, or were acquired from certified laboratory as a secondary reference material. After measurement, the radionuclide activities in the samples were calculated using efficiencies obtained by different methods. By comparing the results with the activity target values provided by the intercomparison organizer, an objective accuracy comparison was performed and the equivalence of the results was determined. Also, the limits of the aplicability of anaytical method and PHOTON simulation were established. Recommendations regarding future efficiency calibrations are stated. This thesis applies, for the first time, several principielly different approaches to efficiency calibration of the HPGe detectors for environmental samples measurement in cylindrical geometry.