УНИВЕРЗИТЕТ У КРАГУЈЕВЦУ ПРИРОДНО-МАТЕМАТИЧКИ ФАКУЛТЕТ Татјана Миладиновић УКЉУЧИВАЊЕ НЕНУЛТОГ ИМПУЛСА ЕЛЕКТРОНА У ПРОЦЕНУ БРЗИНЕ ПРЕЛАЗА У АМОСОВ-ДЕЛОНЕ-КРАЈНОВ ТЕОРИЈИ ЗА СЛУЧАЈ НИСКОФРЕКВЕНТНОГ ЛИНЕАРНО И ЦИРКУЛАРНО ПОЛАРИЗОВАНОГ ЛАСЕРСКОГ ПОЉА Докторска дисертација Крагујевац, 2014. I. Аутор Име и презиме: Татјана Миладиновић Датум и место рођења: 24.06.1977. године, Крагујевац Садашње запослење: Истраживач сарадник на Институту за физику ПМФ- а у Крагујевцу II. Докторска дисертација Наслов: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у Амосов-Делоне-Крајнов теорији за случај нискофреквентног линеарно и циркуларно поларизованог ласерског поља Број страница: 136 Број слика: 47 Број библиографских података: 96 Установа и место где је рад израђен: ПМФ, Крагујевац Научна област (УДК): 535:539 Ментор: Др Владимир Ристић, ПМФ Крагујевац III. Оцена и одбрана Датум пријаве теме: 12.09.2012. Број одлуке и датум прихватања докторске дисертације: Комисија за оцену подобности теме и кандидата:  Др Владимир Ристић, редовни професор Природно математичког факултета Универзитета у Крагујевцу, ужа научна област: Атомска, молекулска и оптичка физика;  Др Наташа Недељковић, редовни професор Физичког факултета Универзитета у Београду, ужа научна област: Физика атома и молекула;  Др Виолета Петровић, доцент Природно математичког факултета Универзитета у Крагујевцу, ужа научна област: Атомска, молекулска и оптичка физика; Комисија за оцену докторске дисертације:  Др Владимир Ристић, редовни професор Природно математичког факултета Универзитета у Крагујевцу, ужа научна област: Атомска, молекулска и оптичка физика;  Др Наташа Недељковић, редовни професор Физичког факултета Универзитета у Београду, ужа научна област: Физика атома и молекула;  Др Виолета Петровић, доцент Природно математичког факултета Универзитета у Крагујевцу, ужа научна област: Атомска, молекулска и оптичка физика; Комисија за одбрану докторске дисертације:  Др Владимир Ристић, редовни професор Природно математичког факултета Универзитета у Крагујевцу, ужа научна област: Атомска, молекулска и оптичка физика;  Др Наташа Недељковић, редовни професор Физичког факултета Универзитета у Београду, ужа научна област: Физика атома и молекула;  Др Виолета Петровић, доцент Природно математичког факултета Универзитета у Крагујевцу, ужа научна област: Атомска, молекулска и оптичка физика; Датум одбране дисертације: Захвалнице Ова докторска дисертација је урађена на Катедри за теоријску физику Института за физику Природно-математичког факултета Универзитета у Крагујевцу. Посебну захвалност желим да изразим свом ментору професору др Владимиру Ристићу на несебичној подршци и непроцењивој помоћи пруженој приликом израде ове дисертације. Такође желим да се захвалим члановима комисије, доценту др Виолети Петровић која ми је драгоценим саветима помогла у току израде овог рада, као и професорки др Наташи Недељковић на свесрдној помоћи и подршци. Мојој породици, Аци и Нађи. Велико хвала на стрпљењу, разумевању и подршци. Списак најважнијих физичких величина ܧ௜ - eнергија јонизације ܨ - јачина електричног поља ласера ܫ - интензитет ласерског поља ߛ - Келдишов параметар адијабатичности ܼ - степен јонизације ݊∗ - ефективни квантни број ܹ - брзина прелаза ݌ - почетни импулс јонизованог електрона ௣ܷ - пондеромоторни потенцијал ߪ – генерализовани ефикасни пресек ܻ – принос јона Списак слика Слика 1.1. Шематски приказ (а) прелаза у линеарној оптици, (б) хармоник друге генерације. Слика 1.2. Шема ласера: 1. Ласерски медијум (језгро, активна средина), 2. Енергија за побуђивање медијума, 3. Рефлектујуће огледало, 4. Рефлектујуће огледало, 5. Ласерски зрак. Слика 1.3. Развој ласера великих снага. Слика 1.4. Дужина трајања пулса. Слика 1.5. Поларизација електромагнетног таласа: (а) линеарна, (б) циркуларна, (в) елиптична. Слика 1.6. Линеарно поларизована светлост (а), циркуларно поларизована светлост (б). ܧሬ⃗ ௫ (плава линија) и ܧሬ⃗௬ (зелена линија) су пројекције светлосног вектора ܧሬ⃗ (црвена линија) на вертикалну и хоризонталну компоненту, респективно. Слика 1.7. Положај елктрона (означен црном тачкицом) у атому, у свом основном стању (лево) и побуђеном стању (десно). Кругови представљају различита стања са тачно одређеном енергијом. Хоризонталне линије представљају различите енергетске нивое. Слика 1.8. Шематски приказ могућих интеракције фотона са атомом. Слика 1.9. Енергетски спектар електрона расејаних на атомима аргона (а) без и (б) у присуству ласерског поља. Слика 1.10. Спектар јонизованих електрона добијених јонизацијом изнад прага. Слика 1.11. Мултифотонска јонизација атома: (а) нерезонантна мултифотонска јонизација, (б) резонантна мултифотонска јонизација. Слика 1.12. Шематски приказ јонизације изнад прага. Слика 1.13. Спектар фотоелектрона добијених у процесу јонизације изнад прага за два различита интензитета ласерског поља (а) ܫ = 2,2 × 10ଵଶW cmଶ⁄ и (б) ܫ = 1,1 × 10ଵଷW cmଶ⁄ . Слика 1.14. Тунелна јонизација. Слика 1.15. Јонизација потискивањем баријерe. Слика 1.16. Зависност броја детектованих јона хелијума (He) од интензитета ласерског поља при двострукој јонизацији. Са (+) је представљен број једноструко јонизованих атома хелијума, док са (×) број двоструко јонизованих. Испрекиданом линијом је представљен теоријски резултат који укључује само секвенцијалну јонизацију. Пуна линија базирана је на несеквенцијалној јонизацији. Слика 1.17. Mодел три корака (three step model). Слика 2.1. Тунеловање електрона кроз потенцијалну баријеру. Слика 2.2. Шематски приказ тунелне и јонизације изнад прага. Црна линија представља Кулонов потенцијал без присуства поља. Када је поље укључено долази до модификовања Кулоновог потенцијала (црвена испрекидана линија). Процес тунеловања представљен је зеленом стрелицом. Када је спољашње поље довољно јако да потисне баријеру долази до јонизације преко баријере (плава тачкаста линија). Слика 2.3. Принос јона Xeା и Xeଶା у функцији од интензитета поља CO2 ласера. Пуна линија представља резултате рачунате коришћењем АДК теорије. Слика 3.1. Зависност брзине прелаза од параметра ߛ, у случају (а) тунелне и (б) мултифотонске јонизације. Вредност параметра ߛ се мења у интервалу од 0,1 до 10. Слика 3.2. Зависност брзине прелаза од параметра ߛ, у случају (а) тунелне и (б) мултифотонске јонизације. Вредност параметра ߛ у интервалу од 0 до 1. Слика 3.3. Три репрезентативне ߛ вредности су представљене: ߛ = 0,1 (тунелни режим), ߛ = 1 (гранична зона) и ߛ = 10 (мултифотонски режим) у функцији интензитета I и фреквенције ласерског поља ߱. Слика 3.4. Зависност брзине прелаза од Келдишовог параметра ߛ. Пуна линија представља мултифотонску док испрекидана тунелну јонизацију. Слика 3.5. Графички приказ параболичних координата. У xz – равни, за ߟ = const пуна линија, док је за ߦ = const испрекидана линија. Слика 3.6. Брзина прелаза ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ у зависности од интензитета ласерског поља I и параболичне координате ߟ. Слика 3.7. Зависност брзине прелаза ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ од параболичне координате ߟ. Слика 3.8. Ефективни потенцијал у смеру поља. Непертурбовани Кулонов потенцијал и потенцијал поља су приказани одвојено. Слика 3.9. Приказ కܸ и ఎܸ потенцијала. „uphill“ потенцијал కܸ , када је спољашње поље укључено (ܨ > 0), представља само везана стања, док „downhill“ потенцијал ఎܸ представља баријеру кроз коју електрон може да тунелује. Слика 3.10. Представљен је потенцијал ఎܸ . До тунеловања долази за довољно мале интензитете поља ܨ, и за вредности ߟଵ које су дате апроксимацијом ߟଵ ≃ 1 ܨ⁄ . Вредности ߟ଴ се налазе унутар баријере где важи 1 ≪ ߟ଴ ≪ 1 ܨ⁄ . Слика 3.11. Зависност импулса ݌(ߟ) од параболичне координате ߟ која се мења у интервалу од 185 до 586. Слика 3.12. Брзине прелаза ௖ܹ஺஽௄ ௟௜௡ и ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ цртане на истом графику. Скала за интензитет ласерског поља није линеарна. Слика 3.13. Пикови брзине прелаза ௖ܹ஺஽௄ ௟௜௡ и ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ цртани на истом 3Д графику, (а) представљени су само максимуми, нижа крива представља ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ , (б) у већем осегу него на слици (а) једва видљива нижа површина представља ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ . Слика 3.14. ௖ܹ஺஽௄ ௟௜௡ (наранџаста) и ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ (плава) у зависности од интензитета ласерског поља I. Слика 3.15. Зависност брзине прелаза ஺ܹ஽௄ ௖௜௥ и ௣ܹ஺஽௄ ௖௜௥ од интензитета ласерског поља и ненултог почетног импулса, (а) на целом посматраном опсегу интензитета ласерског поља, (б) и (ц) приказани су само максимуми на два различита опсега интензитета ласерског поља. Слика 3.16. Дводимензионални график брзине прелаза ஺ܹ஽௄ ௖௜௥ и ௣ܹ஺஽௄ ௖௜௥ , (а) за нулти импулс (црвена линија) и ненулти импулс (плава линија) за фиксирано ߟ = 190, (б) за нулти импулс (црвена линија) и ненулти импулс (плава линија) за фиксирано ܫ = 1,1 × 10ଵସW cmଶ⁄ . Слика 3.17. График брзине прелаза ஺ܹ஽௄ ௖௜௥ и ௣ܹ஺஽௄ ௖௜௥ у зависности од интензитета ласерског поља, када је почетни импулс електрона једнак нули и за ненулти почетни импулс електрона респективно; (а) ߟ је фиксирано на 190 (2Д график), (б) променљиво ߟ (3Д). Слика 3.18. Брзина прелаза, ௟ܹ௜௡,௣ ஺஽௄ и ௟ܹ௜௡,௣,௎௣ ஺஽௄ у зависности од интензитета поља, I, за (а) ܼ = 1, ௟ܹ௜௡,௣ ஺஽௄max за интензитет поља ܫ = 2 × 10ଵଷW cmଶ⁄ и ௟ܹ௜௡,௣,௎௣ ஺஽௄ max за интензитет поља ܫ = 2,2 × 10ଵଷW cmଶ⁄ , (б) ܼ = 2, ௟ܹ௜௡,௣ ஺஽௄max за интензитет поља ܫ = 1 × 10ଵଷW cmଶ⁄ и ௟ܹ௜௡,௣,௎௣ ஺஽௄ max за интензитет поља ܫ = 1,75 × 10ଵଷW cmଶ⁄ . Вредност за ߟ је фиксирана на 190. Слика 3.19. Брзина прелаза, ௖ܹ௜௥,௣ ஺஽௄ и ௖ܹ௜௥,௣,௎௣ ஺஽௄ у зависности од интензитета поља, I, за (а) ܼ = 1, ௖ܹ௜௥,௣ ஺஽௄max за интензитет поља ܫ = 7 × 10ଵଶW cmଶ⁄ и ௖ܹ௜௥,௣,௎௣ ஺஽௄ max за интензитет поља ܫ = 1,4 × 10ଵଷW cmଶ⁄ , (б) ܼ = 2, ௖ܹ௜௥,௣ ஺஽௄max за интензитет поља ܫ = 4 × 10ଵଶW cmଶ⁄ и ௖ܹ௜௥,௣,௎௣ ஺஽௄ max за интензитет поља ܫ = 1 × 10ଵଷW cmଶ⁄ . Вредност за ߟ је фиксирана на 270. Слика 3.20. Принос јона, ௟ܻ௜௡ ஺஽௄ , ௟ܻ௜௡,௣ ஺஽௄ и ௟ܻ௜௡,௣,௎௣ ஺஽௄ у зависности од интензитета поља, I, за (а) ܼ = 1, (б) ܼ = 2. Вредност за ߟ је фиксирана на 190. Слика 3.21. Принос јона, ௖ܻ௜௥ ஺஽௄ , ௖ܻ௜௥,௣ ஺஽௄ и ௖ܻ௜௥,௣,௎௣ ஺஽௄ у зависности од интензитета поља, I, за (а) ܼ = 1, (б) ܼ = 2. Вредност за ߟ је фиксирана на 270. Слика 3.22. Брзина прелаза (а) ܹ, (б) ௎ܹ௣ , (ц) ௣ܹ у функцији интензитета ласерског поља ܫ. Слика 3.23. Генерализовани ефикасни пресеци: (а) ߪ без корекција-рачунато преко ܹ, (б) ߪ௎௣ са укљученим пондеромоторним потенцијалом-рачунато преко ௎ܹ௣, (в) ߪ௣ са корекцијом за ненулти почетни импулс електрона-рачунато преко ௣ܹ . Слика 3.24. Зависност брзине прелаза од (а) броја апсорбованих фотона за фиксирану вредност интензитета ласерског поља ܫ = 2 × 10ଵଷW cmଶ⁄ , (б) броја апсорбованих фотона и интенитета ласерског поља. Слика 3.25. ܧ௠௔௫ и ܧ௠௔௫஺௣௣ максималног броја избачених електрона атома калијума: ܧ௜ ௄ = 4,3407 eV; пуна линија представља ܧ௠௔௫ док испрекидана линија представља ܧ௠௔௫஺௣௣ (а) и (б). Слика 3.26. ܧ௠௔௫ и ܧ௠௔௫஺௣௣ максималног броја избачених електрона атома ксенона: ܧ௜ ௑௘ = 12,5 eV; пуна линија представља ܧ௠௔௫ док испрекидана линија представља ܧ௠௔௫஺௣௣ (а) и (б) Слика 3.27. Цилиндрична јонизациона комора Списак табела Табела 1. Интензитети ласерког поља на којима се уочавају максимуми брзина прелаза Табела 2. Дужина баријере кроз коју електрон тунелује у зависности од интензитета поља Садржај Поглавље 1: ............................................................................................................................ 1 1.1. Линеарна и нелинеарна оптика ..................................................................................... 1 1.1.1. Линеарна оптика .................................................................................................. 2 1.1.2. Нелинеарна оптика .............................................................................................. 2 1.2. Ласери ............................................................................................................................ 3 1.2.1. Подела ласера ...................................................................................................... 6 1.3. Ултракратки пулс ласера .............................................................................................. 7 1.4. Поларизација ласерске светлости ................................................................................. 9 1.5. Интеракција фотона са атомом ................................................................................... 11 1.6. Вишефотонска јонизација ........................................................................................... 14 1.6.1. Келдишов параметар: Класификација различитих механизама јонизације .... 17 1.6.2. Мултифотонска јонизација ............................................................................... 20 1.6.3. Јонизација изнад прага ...................................................................................... 21 1.6.4. Тунелна јонизација ............................................................................................ 24 1.6.5. Јонизација потискивањем баријере .................................................................. 25 1.7. Вишеструка јонизација ............................................................................................... 26 1.7.1. Секвенцијална јонизација ................................................................................. 26 1.7.2. Несеквенцијална јонизација .............................................................................. 27 1.7.2.1. Колективно тунеловање ..................................................................... 28 1.7.2.2. Shake-off mechanism ............................................................................. 29 1.7.2.3. Електрон-атомско расејање .............................................................. 29 1.8. Квазикласична апроксимација .................................................................................... 31 1.8.1. Класичан опис електромагнетног поља ............................................................ 31 1.8.2. Класичан опис кретања наелектрисане честице у електромагнетном пољу ... 33 1.8.3. Квантни опис кретања наелектрисане честице у електромагнетном пољу .... 36 1.8.3.1. Калибрација брзине и дужине (Velocity and length gauge) ................. 36 1.8.3.2. Волковљева стања (Волковљева таласна функција) ......................... 37 Поглавље 2: .......................................................................................................................... 39 2.1. Апроксимација јаког поља .......................................................................................... 39 2.2. Атом у јаком ласерском пољу .................................................................................... 39 2.3. Добијање брзине прелаза решавањем временски зависне Шредингерове једначине ...................................................................................................................................................41 2.4. АДК теорија ................................................................................................................. 48 2.5. Ландау-Дихнеова адијабатска апроксимација ........................................................... 53 2.5.1. Вероватноћа јонизације и брзина прелаза ........................................................ 56 2.5.2. Добијање брзине прелаза у АДК теорији преко Ландау-Дихне адијабатске апроксимације ............................................................................................................. 61 2.5.2.1. Добијање брзине прелаза у АДК теорији преко Ландау - Дихне адијабатске апроксимације када је почетни импулс избаченог електрона једнак нули ....................................................................................................... 62 2.5.2.2. Добијање брзине прелаза у АДК теорији преко Ландау-Дихне адијабатске апроксимације када је почетни импулс избаченог електрона различит од нуле .............................................................................................. 65 2.6. Разлика између брзина прелаза у статичком и променљивом спољашњем пољу .... 68 2.7. Тунеловање у релативистичком режиму .................................................................... 70 2.8. Принос јона у тунелној јонизацији ............................................................................. 71 2.9. Ефикасни пресек ......................................................................................................... 72 2.10. МО-АДК .................................................................................................................... 73 Поглавље 3: .......................................................................................................................... 75 3.1. Анализа ߛ параметра ................................................................................................... 75 3.1.1. Параметар ߛ у нерелативистичком режиму ..................................................... 76 3.1.2. Параметар ߛ у релативистичком режиму ......................................................... 78 3.1.3. Параметар ߛ за фиксирану фреквенцију ласерског поља ߱ ............................ 79 3.2. Утицај ненултог почетног импулса електрона на брзину прелаза у линеарно поларизованом ласерском пољу ........................................................................................ 80 3.3. Израз за почетни импулс избаченог елктрона као функција параболичне координате η јачине поља ܨ .................................................................................................................. 85 3.4. Утицај ненултог почетног импулса електрона на брзину прелаза у циркуларно поларизованом ласерском пољу ........................................................................................ 94 3.5. Утицај ненултог почетног импулса електрона на брзину прелаза у циркуларно поларизованом ласерском пољу за различите вредности ܼ ............................................. 97 3.6. Једнострука и двострука тунелна јонизација племенитих гасова који су изложени линеарно и циркуларно поларизованом ласерском пољу .............................................. 100 3.6.1. Принос јона ...................................................................................................... 105 3.7. Утицај пондеромоторног потенцијала и ненултог почетног импулса избаченог електрона на брзину прелаза у мултифотонској јонизацији .......................................... 107 3.8. Енергија коју има највећи број фотоелектрона при јонизацији атома калијума и ксенона..... ........................................................................................................................ 113 3.9. Планови за будући рад - јонизациона комора .......................................................... 118 Закључак....... ........................................................................................................................ 120 Литература ........................................................................................................................ 124 Додатак А: Атомски систем јединица ................................................................................. 131 Додатак Б: Метод седласте тачке ......................................................................................... 133 Сажетак Предмет истраживања ове докторске дисертације је процес тунелне јонизације који представља један од начина интеракције атомских система и ултракратких ласерских пулсева. У овом процесу електрон који се налази у атому може бити јонизован пролазећи кроз потенцијалну баријеру која је деформисана деловањем јаког спољашњег поља. Анализа овог процеса се може вршити применом Амосов-Делоне-Крајнов теорије (АДК теорију). Циљеви који су постављени пред аутора ове докторске дисертације су били проширити АДК теорију укључивањем додатних параметара и састојали су се у следећем: 1. Одређивање утицаја почетног ненултог импулса избаченог електрона и пондеромоторног потенцијала на процену брзине прелаза у АДК теорији за случај линеарно и циркуларно поларизованог ласерског поља и одређивање начина на који ови параметри утичу на ефикасни пресек и принос јона. 2. Одређивање енергије коју има највећи број избачених електрона при јонизацији атома. Да би циљеви били остварени биће примењена постојећа знања о ласерима, поларизацији поља и хемијским елементима. Коришћене ће бити теоријске анализе и експериментални резултати добијени применом АДК теорије. За израду графика ће бити коришћен програмски пакет Wolfram Matematica 8. Рад је организован на следећи начин: У првом поглављу ће бити уведени и дефинисани појмови линеарне и нелинеарне оптике, ласерског пулса и поларизације поља. Без много детаља ће бити приказани различити механизми јонизације: мултифотонска, јонизација изнад прага, тунелна и јонизација потискивањем баријере, као и неки механизми вишеструке јонизације. Представљен ће бити теоријски метод квазикласичне апроксимације, који се заснива на приступу у оквиру кога се један део система описује квантно механички док се други третира класично. У другом поглављу ће бити дата апроксимација јаког поља, као и најважније карактеристике АДК теорије. Приказана ће бити и извођења брзине прелаза решавањем временски зависне Шредингерове једначине и применом Ландау-Дихне адијабатске апроксимације са посебним акцентом на случајеве када је почетни импулс избаченог електрона једнак и различит од нуле. У трећем поглављу ће бити изложени резултати рада кандидата, биће испитиван утицај ненултог почетног импулса јонизованог електрона и пондеромоторног потенцијала на брзину прелаза за случај линеарно и циркуларно поларизованог ласерског поља. Биће приказано понашање величина као што су ефикасни пресек и принос јона у зависности од ових параметара, као и вредности енергија коју има највећи број избачених електрона при јонизацији атома. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 1 Поглавље 1: 1.1. Линеарна и нелинеарна оптика Линеарна и нелинеарна оптика обухватају различите појаве које настају узајамним деловањем светлости и материје. Различити начини на које светлост интерагује са материјом су од огромног практичног значаја и зато је њихово проучавање веома битно. Упркос напретку свремене теорије разумевање чак и познатих процеса далеко је од потпуног, што захтева детаљна теоријска моделирања и отвара нова поља у теоријским проучавањима. Развој физике понекад зависи од тога колико је неки физички параметар доступан. Интензитет светлости је један од тих параметара. У ранијим експериментима коришћени су извори који дају некохерентну светлост, светлост чији таласи нису у фази. Интензитет светлости који је могао да се постигне на овај начин није био висок а истраживања су била ограничена само на линеарну оптику. Резултат интеракције овакве светлости са материјом, био је пропорционалан интензитету апсорбоване светлости. Да би се ови процеси описали било је довољно користити пертурбациону теорију. Савремена физика је била спремна да прати нове технологије, тако да је појава ласера 1960. године као извора кохерентне светлости (светлост чији су таласи у фази), омогућила истраживања у потпуно новој области оптике. Посебно је била интересантна могућност контролисања великог броја параметра који одређују својство светлости, као што су интензитет, поларизација, фреквенција, правац простирања, фаза и дужина трајања. Напредак ове научне гране директно је зависио од развоја ласерске технологије. Од посебног значаја за примену у науци је ласерско зрачење које се емитује у виду низа пулсева. У последњих двадесет година пулсни ласери и ласери у бизини инфрацрвеног дела спектра су невероватно напредовали, што је омогућило добијање пулса енергије од једног до сто џула (J) и пулса трајња од неколико десетина до неколико стотина фемтосекунди (fs). Када се овакав пулс фокусира добија се ласерско поље чији је интензитет толико велики да при интеракцији са материјом долази до нелинеарних ефеката. Што је довело до развоја нелинеарне оптике. Данас ласери имају веома широку примену у фудаменталним истраживањима као што су интеракција ласерског снопа са материјом, спектроскопија, нуклеарна фузија, хлађење атома. Поред велике примене у науци, константно расте примена оптике у технологији, Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 2 телекомуникацијама, медицини (генетски инжењеринг) што захтева детаљна теоријска моделирања и отвара нова поља истраживања за теоријске студије. Линеарна и нелинеарна оптика обухватају низ процеса који се дешавају при интеракцији светлости са материјом. Теоријски опис ових оптичких процеса захтева одговарајући и детаљни квантно механички опис многочестичних система [1]. 1.1.1 Линеарна Линеарна оптика је област оптике која пружа потпуни опис интеракције светлости и материје у областима нижих интензитета електромагнетног зрачења. Линеарни ефекти не доводе до промена особина упадног електромагнетног поља [2]. Појаве које припадају линеарној оптици јављају се при интензитетима електромагнетног зрачења мањим од 10଼W cmଶ⁄ . У случају линеарних оптичких прелаза, атом апсорбује фотон из долазеће светлости и тада долази до ексцитације електрона који прелази на следећи дозвољени виши ниво. Када дође до деексцитације тог електрона, он прелази на нижи енергетски ниво при чему се емитује фотон фрквенције мање или једнаке фреквенцији упадне светлости (слика 1.1.(а)). 1.1.2. Нелинеарна Када се разматра интеракција светлости и материје у областима виших интензитета електромагнетног зрачења интеракција је много сложенија и доводи до појаве потпуно нових процеса [3]. Ове процесе описује нелинеарна оптика. То је део оптике који се бави интеракцијом електромагнетног зрачења и материје (средине) при којој материја реагује на нелинеаран начин. Нелинеарни ефекти могу да резултују променама особина упадног електромагнетног зрачења (особине које зависе од интензитета поља) или стварању електромагнетног зрачења које се креће новом фреквенцијом или у другом правцу. Због дуалне природе светлости нелинеарни ефекти могу довести до јонизације атома (када електрон напушта атом) - честична природа светлости или пак до појаве хармоника вишег реда - таласна природа светлости. За појаву нелинеарних ефеката потребно је електромагнетно поље високих интензитета, када се вредност електричног поља може Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 3 поредити са јачином атомског електричног поља, што је приближно 10ଽ V cm⁄ . Ову вредност интензитета електромагнетног поља дају ласери. Опсег таласних дужина који је интересантан за ову врсту истраживања се простире од инфрацрвене до ултраљубичасте. Веома битан нелинеаран ефекат је мултифотонска апсорпција која настаје када је прелаз електрона у више стање или континуум изазван симултаном апсорпцијом више од једног фотона. Овом нелинеарном процесу одговара појава хармоника вишег реда. Пример је двофотонски процес, када већ побуђени електрон апсорбује други фотон исте фреквенције и прелази на следеће дозвољено стање са већом енергијом. Електрон се враћа у основно стање емитујући фотон чија је фреквенција два пута већа од фреквенције упадне светлости (слика 1.1.(б)) тј. долази до појаве хармоника другог реда (Second Harmonic Generation (SHG)). Слика 1.1. Шематски приказ (а) прелаза у линеарној оптици, (б) хармоник друге генерације. До нелинеарних ефеката може доћи у чврстим телима, течностима, гасовима и плазми. Нелинеарна оптичка истраживања су стекла фундаментални значај у проучавању особина гасова и течности, у физици кондензоване материје, органских и биолошких материјала. 1.2. Ласери Ласер је скраћеница од Light Amplification by the Stimulated Emission of Radiation (LASER) што у преводу значи „појачање светлости помоћу стимулисане емисије зрачења“. Извор је светлосног зрачења. Светлост коју ласер емитује је: високо монохроматска (тачно одређене фреквенције), кохерентна (електромагнетни таласи су Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 4 међусобно у истој фази), јако усмерена и оштро фокусирана (ако два светлосна снопа имају исту енергију, сноп који се фокусира у мању тачку имаће већи интензитет). Најједноставнија шема ласера је дата на слици 1.2.. Ласерски медијум (језгро, активна средина), смештен је између два паралелна огледала, тако да светлосни зраци који пролазе између два огледала формирају стојећи талас. Фотони који настају спонтаном емисијом у активној средини ласера емитују се у свим смеровима. Само они који су избачени у правцу огледала ће се рефлектовати између та два огледала и остати заробљени у медијуму. Фотони који велики број пута пролазе кроз ласерски медијум ће изазвати стимулисану емисију приликом проласка близу атома који су у метастабилном стању. Стимулисаном емисијом настају групе фотона који су у истом квантном стању. Такви фотони имају исту таласну дужину, смер и правац кретања. Једно од два огледала се обично направи тако да није 100% рефлектујуће већ да пропушта одређену количину светлости (обично мање од 1%), тако да фотони могу да напусте ласерски медијум. Фотони који имају потпуно исте карактеристике напуштају медијум сви (у групи) или ниједан. На тај начин ласерски зрак садржи групе кохерентних фотона, што му даје велики интензитет. Слика 1.2. Шема ласера: 1. Ласерски медијум (језгро, активна средина), 2.Енергија за побуђивање медијума, 3. Рефлектујуће огледало, 4. Рефлектујуће огледало, 5. Ласерски зрак. Откриће ласера, пре више од педесет година, изазвало је револуцију у области науке и медицине (генетски инжењеринг) и oмогућило бројна истраживања унутар ових области. Када је физика у питању ова истраживања су омогућила бољи увид у саму структуру атома и молекула као и употребу нових техника у многим областима физике као што су физика плазме, спектроскопија и спектроскопска анализа особина материје. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 5 Развој ласерске технике у почетку је био веома брз (слика 1.3.). Одмах након открића ласера прве генерације, чија је максимална снага реда величине kW, откривена је техника Q - прекидача помоћу које су остварене снаге реда MW. Увођењем технике синхронизације модова (1965) постигнута је снага од 1GW. Након тога наступио је период дуг око 20 година у току кога није било зачајнијег напретка на пољу максималне снаге ласера. Даљи развој је био усмерен ка добијању ултракратких пулсева (краћих од 1ps) и њиховом појачању. Тераватни ласерски систем са временским трајањем пулса 1ps и енергијом 1Ј је развио 1985. године G. Morou са сарадницима [4] користећи тзв. CPA технику (Chirped Pulse Amplification). Суштина CPA технике је у томе да се ласерски пулс мање снаге временски толико прошири (помоћу дифракционе решетке или оптичког таласовода) да се може појачати а да при томе не дође до нелинеарних ефеката. Након појачања пулс се компресује до првобитне дужине трајања. Слика 1.3. Развој ласера великих снага. На апциси су приказане године, а на ординати је представљена снага ласера у ватима P [W] и интензитет ласерског поља I [атомске јединице] која се постиже ако се ласерско зрачење снаге P фокусира на површину S радијуса 10μm. Јачина поља ових ласера често превазилази јачину атомског поља. Ултракратки ласерски пулсеви су јако погодни при обради материјала зато што нема оштећења услед топљења. Стога се увелико користе у телекомуникационој техници, нанотехнологији, метрологији, оптоелектроници и многим другим подручијима технике. У војној индустрији се користе за мерење удаљености, лоцирање мете (навођење „паметних бомби“). У медицини налазе примену у дијагностици и у терапији. Користе се за рано откривање и лечење малигних обољења, корекцију вида, прецизне хирушке захвате и њихова предност је у томе што не оштећују околно ткиво и не остављају нежељене последице. Користе се и у стоматологији, фармацији и многим другим областима. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 6 1.2.1. Подела ласера Постоји више подела ласера: 1. Према врсти материјала од којег је направљен извор, ласери се деле на: - Ласери чија је активна средина у чврстом стању (solid state laser) имају језгро направљено од кристала или аморфног материјала (рубински ласер, Nd: Yag (neodymium- doped yttrium aluminum garnet: Nd:Y3Al5O12) ласер). - Гасни ласери (gas laser), имају медијум у гасовитом стању, обично се састоји од цеви испуњене гасом или смесом гасова под одређеним притиском (CO2 ласер, He-Ne ласер и аргонски ласер). - Полупроводнички ласер (semiconductor laser), је ласер малих димензија, произведен од полупроводничких материјала. Најједноставнију структуру има диодни полупроводнички ласер (AlGaAs ласер). - Течни ласер (liquid laser), је ласер у којем се облик активне средине може бирати наливањем течности у суд жељеног облика (Europijum Helatni ласер (TTA- ТenolТrifluorАcetonat)). - Хемијски ласер (chemical laser), је ласер у коме је емисија фотона узрокована хемијским процесима (Hydrogen Fluoride laser). - Ласери на бази боја (dye laser) користе одређена органска једињења као активни ласерски медијум. (ласер на бази боја Exalite 351, BM-Terphenyl (BMT)) - Ласери на парама метала (metal vapor laser) раде на принципу јонизоване металне паре (HeCd ласер, HeHg ласер). - Ласери на слободним електронима (free electron laser) користе сноп релативистичких електрона који пролазе кроз магнетно поље које наизменично мења смер дуж пута електрона (ласер FELIX који се налази FOM Institute for Plasma Physics Rijnhuizen у Холандији). Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 7 2. Према режиму рада ласери се деле на: - Континуалне ласере који дају непрекидни ласерски сноп. - Пулсне ласере који дају испрекидани ласерски сноп. 3. Ласере можемо још поделити према врсти пумпе (побуда радне запремине) која се користи: -Оптички пумпан -Пумпан електричним путем – Једносмерним напоном Наизменичним напоном Електричним пражњењем -Пумпан хемијским реакцијама -Нуклеарно пумпан (ߙ и ߚ честице, продукти нуклеарних реакција, ߛ зрачење и неутрони) 4. Према области спектра у којој емитују светлост: -Ласери у видљивом делу спектра -Ласери у блиској инфрацрвеној области -Ласери у далекој инфрацрвеној области -X ласери, зрачење у области таласних дужина X зрака 1.3. Ултракратки пулс ласера Ласерски системи могу емитовати ласерско зрачење континуално или у кратким пулсевима [5]. Континуални режим рада ласера подразумева емисију светлости без прекида од тренутка укључивања ласера па све до његовог искључивања. Код пулсног режима светлост се емитује у тачно одређеним временским интервалима, једном или више пута са задатом фреквенцијом понављања. У зависности од дужине трајања пулса, енергије пулса, броја понављања пулса и таласне дужине потребне су веома различите методе за генерисање пулса одређених карактеристика, зашта се користе различите врсте пулсних ласера. Дужина трајања пулса је временски интервал, ߬, између првог и последњег тренутка у коме тренутна амплитуда достиже предвиђени максимум амплитуде пулса тј. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 8 то је пуна ширина на половини максимума (Full Width at Half Maximum (FWHM)) у одређеном времену (слика 1.4.). Концентрисањем целокупне енергије пулса у веома кратки временски интервал и добрим фокусирањем ласерског снопа, могу се и при релативно малим енергијама постићи веома високи интензитети зрачења. Слика 1.4. Дужина трајања пулса. Време трајања пулса, које се такође назива и ширина пулса, може се мењати у широком опсегу. Према дужини трајања, пулсеве делимо у три групе: дуги (long), кратки (short) и ултракратки (ultrashort). Под дугим пулсевима подразумевамо оне чија је дужина трајања знатно већа од периода ласерског поља, тада јонизовани електрон има времена да напусти фокус ласерског снопа пре него што се пулс заврши. Дужина трајања дугог пулса је од 20 наносекунди (ns) до неколико стотина микросекунди (ߤݏ) и била је карактеристична за прве пулсне ласере. У кратком временском периоду напредак је био веома брз, и дужина пулса је смањена на 10 ns, добијени су кратки пулсеви. Код кратког пулса електрон нема времена да напусти фокус ласерског снопа пре него што се пулс заврши. Откриће ласера на бази боја је дужину трајања пулса скратило на испод једне пико секунде (ps). Ултракратки ласерски пулс подразумева зрачење дужине трајања реда фемтосекунди (10ିଵହs) или краће [6]. Данас се могу генерисати пулсеви чија је дужина трајања неколико десетина атосекунди (10ିଵ଼s) и чија таласна дужина лежи у подручију x-зрака [6]. Карактерише их високи максимални интенизитет који доводи до нелинеарних процеса у различитим материјалима, па чак и у ваздуху. Дужина трајања пулса је коначна и може се узети да је целобројни умножак периода ласерског поља ௣ܶ = ݊௣ܶ, где је ௣ܶ дужина трајања пулса, ݊௣ број оптичких циклуса поља, ܶ период ласерског поља. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 9 Развојем пулсних ласера, који дају ултракратки пулсни ласерски сноп, први пут је формирано електрично поље које је упоредиво са јачином атомског поља, што је омогућило посматрање и истраживање нових процеса. 1.4. Поларизација ласерске светлости Поларизација је својство (особина) таласа која описује орјентацију осциловања таласа. Раван коју дефинише линија кретања таласа са линијом осциловања назива се раван поларизације. Поларизована светлост се добија у процесима: одбијања (преламања), двојног преламања, .... Електромагнетни таласи су трансверзални таласи при чијем простирању кроз одређену средину, честице које га сачињавају (фотони) осцилују у правцу нормалном на правац простирања таласа. Ако талас осцилује само у једној равни онда је он линеарно поларизован. Када се талас пропусти кроз одређену средину може доћи до цепања таласа на две линеарно поларизоване компоненте чије су равни поларизације ортогоналне и фазе померене за 90° (четвртину таласне дужине). Слагањем ове две компоненте добија се резултујући талас чија раван поларизације кружи са простирањем таласа, и тада је он циркуларно поларизован. Ако помак између ортогоналних компонената није тачно четвртина таласне дужине, онда се добија елиптично поларизован талас. Уобичајан начин помоћу кога се одређује врста поларизације је праћење орјентације вектора електричног поља (светлосни вектор) у правцу простирања таласа. Вектор електричног поља ܧሬ⃗ раванског таласа може се произвољно поделити на две међусобно нормалне компоненте, које се могу обележити са ܧሬ⃗ ௫ и ܧሬ⃗௬ , и које се простиру дуж x и y осе респективно. Тако да се вектор електричног поља може представити као ܧሬ⃗ = ܧሬ⃗ ௫ + ܧሬ⃗௬ . Правац кретања таласа је дуж z осе. Када су ܧሬ⃗ ௫ и ܧሬ⃗௬ компоненте светлосног вектора у фази, векторски збир интензитета ове две компоненте је константан, ܧሬ⃗ ௫ + ܧሬ⃗ ௬ = const, тако да је правац вектора електричног поља константан. Ово је случај линеарне поларизације (слика 1.5.(а)). Ако су ܧሬ⃗ ௫ и ܧሬ⃗௬ ортогоналне компоненте и имају исте амплитуде али се њихове фазе разликују за 90°, тада је вредност амплитуде једне компоненте нула док је у истом тренутку вредност амплитуде друге компоненте или минимална или максимална. Постоје две могуће комбинације фаза Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 10 које задовољавају овај услов: фаза ܧሬ⃗ ௫ компоненте може бити 90° испред фазе компоненте ܧሬ⃗௬ или може бити 90° иза фазе компоненте ܧሬ⃗௬ . Вектор електричног поља у овом случају оцртава у равни кружни траг, тако да се ова поларизација назива циркуларна поларизација (слика 1.5.(б)). Правац ротације зависи од тога који од горе наведених односа између фаза постоји и може бити десна циркуларна поларизација или лева циркуларна поларизација. Слика 1.5. Поларизација електромагнетног таласа: (а) линеарна, (б) циркуларна, (в) елиптична. У свим осталим случајевима разлика између фаза ܧሬ⃗ ௫ и ܧሬ⃗௬ компоненте није ни нула ни целобројни умножак 90°, што одговара тзв. елиптичној поларизацији. Вектор електричног поља у овом случају оцртава елиптични траг у равни (слика 1.5.(в)). На слици 1.6. је приказано кретање вектора електричног поља у простору у случају линеарне и циркуларне поларизације. Нормалне компоненте вектора обележене су са ܧሬ⃗ ௫ (вертикална плава) и са ܧሬ⃗௬ (хоризонталана зелена). Са z је обележен правац кретања таласа. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 11 Слика 1.6. Циркуларно поларизована светлост (изнад), линеарно поларизована светлост (испод). ܧሬ⃗ ௫ (плава линија) и ܧሬ⃗௬ (зелена линија) су пројекције светлосног вектора ܧሬ⃗ (црвена линија) на вертикалну и хоризонталну раван, респективно. 1.5. Интеракција фотона са атомом Развој ласерске технологије је омогућио примену нових опсега интензитета, фреквенција и дужине пулса електромагнетног зрачења у научним истраживањима. У делу атомске, молекулске и оптичке физике овај развој је водио ка новим сазнањима у области јонизације атома у јаком ласерском пољу, која превазилази једноставно „избацивање“ електрона. За разумевање ових физичких процеса од фундаменталне важности је знати како фотони интерагују са атомом. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 12 Слика 1.7. Положај елктрона (означен са црном тачкицом) у атому, у свом основном стању (лево) и побуђеном стању (десно). Кругови представљају различита стања са тачно одређеном енергијом. Хоризонталне линије представљају различите енергетске нивое. Атом у свом електронском омотачу има одређени број електрона који се разликује од врсте до врсте атома. Електрони су распређени по љускама. Свака љуска има тачно одређену енергију. Стање у коме електрон, који се налази у атому, има најнижу енергију назива се основно стање (ground state). Уколико не долази ни до каквих пертурбација (промена) електрон остаје у свом основном стању. Међутим када електрон прими неку количину енергије он напушта основно стање. У зависности од количине апсорбоване енергије електрон прелази у ново (такође везано) побуђено стање или уколико је количина апсорбоване енергије велика, језгро више не може да задржи електрон и он прелази у континуум тј. електрон је слободан (слика 1.7.). Електрон енергију потребну за ексцитацију може да добије на више начина. Један је апсорбцијом светлости (фотона) од стране атома при чему може доћи до више врста процеса: еластичног и нееластичног расејања, резонантне апсорбције, флуоресценције, фотоелектричног ефекта, Kомптоновог расејања и стимулисане емисије (слика 1.8.). Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 13 Слика 1.8. Шематски приказ могуће интеракције фотона са атомом. Еластично расејање, (слика 1.8.(а)), је расејање код кога упадни фотон не мења енергетско стање система. Електрон остаје у основном стању док фотон мења смер кретања али не долази до промене његове енергије. Код нееластичног расејања (слика 1.8.(б)), мења се и енергија система и енергија расејаног фотона. Електрон прелази из основног у побуђено стање и долази до промене енергије и смера кретања фотона. Фотон велике енергије може да побуди електрон из унутрашњости електронског омотача (слика 1.8.(в)) и да остави упражњено место на нижем енергетском нивоу. Упражњено место може да попуни електрон из вишег енергетског стања при чему се вишак енергије предаје околини емисијом фотона. Овај процес се назива процес резонантне апсорпције. Флуоресценција (слике 1.8.(г)) настаје када фотон упадног зрачења побуди електрон, који се из побуђеног стања враћа у основно стање постепено, прелазећи са једног енергетског нивоа на први следећи са нижом енергијом. При преласку на сваки наредни ниво емитује се фотон. Сви емитовани фотони имају различите енергије. У већини случајева, емитовано зрачење има већу таласну дужину и нижу енергију од апсорбоване. Ако је енергија упадног фотона већа од енергије везе електрона у атому (молекулу или кристалу) онда може доћи до јонизације мете, односно електрон може да напусти атом и то је фотоелектрични ефекат (слика 1.8.(д)). Комптонов ефекат (слика 1.8.(ђ)), је нееластичан судар високо енергетских фотона и атома. Расејани фотон предаје само део Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 14 енергије избаченом електрону тако да се емитују електрон и фотон другачијих карактеристика од иницијалног. Стимулисана емисија (слика 1.8.(е)) настаје када фотон интерагије са већ побуђеним (ексцитованим) електроном. Електрон се враћа у основно стање и долази до емитовања два фотона који имају исту енергију и фазу као и иницијални фотон. 1.6. Вишефотонска јонизација Дуго се сматрало да електрон напушта атом и из свог основног стања прелази у континуум само ако је енергија апсорбованог фотона већа од енергије везе датог електрона. У том процесу електрон апсорбује само један фотон. Један део апсорбоване енергије се искористи на савладавање енергије јонизације ܧ௜, а други део на повећање кинетичке енергије електрона ܧ௞ . Овај процес је описан Ајнштајновом (Einstein) релацијом за фотоефекат ܧ௞ = ℎ߭ − ܧ௜. (1.1) Међутим показало се да када је густина флукса фотона, Φ = ܫ ℎ߭⁄ , где је ܫ интензитет ласерског поља а ℎ߭ енергија фотона, довољно велика, вероватноћа да атом апсорбује два или више фотона расте. Ако је укупна енергија апсорбованих фотона већа од јонизационог потенцијала одређеног електрона атом ће бити јонизован. А + ܰ ∙ ℎ߭ → ܣା + ݁ (1.2) ܰ је број апсорбованих фотона, ℎ Планкова (Planck) константа а ߭ фреквенција електромагнетног зрачења. Као што је већ наглашено енергија сваког појединачног фотона ℎ߭ је много мања од јонизационог потенцијала датог атома. Кад год се јонизациони процес, за тачно одређено везано стање може феноменолошки објаснити апсорбцијом ܰ фотона, појава се сврстава у процес мултифотонске јонизације (Multi Photon Ionization (MPI)). Истраживања у овој области почињу 1931. године радом Гоперт-Мајер (Gӧppert-Mayer) [7] када је први пут теоријски разматрана могућност јонизације атома са два фотона. За ову врсту јонизације било је потребно користити електромагнетно зрачење високих интензитета, што је постало могуће тек открићем ласера. Прве експерименте мултифотонске јонизације инертних гасова извели су Ворнов (Voronov) и Делоне (Delone) 1965. године [8]. Истраживања су вршена на атомима племенитог гаса а коришћене су и Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 15 различите таласне дужине ласерског зрачења. Резултати ових експеримената су показали да вероватноћа јонизације, односно брзина прелаза, зависи од интензитета ласерског поља. 1977. године Вајнгартсофер (Weingartshofer) [9] запазио је да се при расејању електрона упадне енергије ܧ௞ = 11eV на атомима аргона, у присуству линеарно поларизованог CO2 ласерског поља интензитета ܫ = 10ଽW cmଶ⁄ у спектру расејаних електрона појављујe седам максимума (пикова) при енергијама ܧ௞మ = ܧ௞భ +ܰℏ߱, за ܰ = 0,±1,±2,±3 (слика 1.9.). Слика 1.9. Енергетски спектар електрона расејаних на атомима аргона (а) без и (б) у присуству ласерског поља. На мањим интензитетима поља, ласерски сноп изазива само мање пертурбације у систему атома и прелаз електрона из везаног стања у континуум може бити објашњен временски зависном пертурбационом теоријом. Како се иде ка већим интензитетима ласерског поља структура атомског система се више нарушава и процеси који се тада дешавају се не могу објаснити пертурбационом теоријом. За границу применљивости пертурбационе теорије узима када је јачина ласерског поља упоредива са јачином Кулоновог (Coulomb) поља коју осећа електрон у основном стању атома водоника. Одговарајућа критична вредност јачине поља је око 3 ∙ 10ଵ଺W cmଶ⁄ . Открићем јонизације изнад прага (Above Threshold Ionization (ATI)) 1979. године [10] може се рећи да је физика атомских процеса ушла у непертурбативни режим. Спектар кинетичких енергија електрона јонизованих јаким ласерским пољем у процесу ATI Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 16 састојао се од серије максимума који се налазе на међусобном растојању једнаком енергији једног фотона (слика 1.10.) [11]. Када се апсорбује минималан број фотона потребан да би дошло до јонизације у спектру се јавља један максимум. Посматрајући спектар представљен на слици 1.10. може се закључити да је дошло до апсорпције већег броја фотона од минималног броја који је неопходан за јонизацију. На слици 1.10. је са |g〉 означено основно (ground) стање, а са |ܧ௜〉 почетак континуума. Слика1.10. Спектар јонизованих електрона добијених јонизацијом изнад прага (Above Threshold Ionization). У другој половини 1980-тих година откривен је још један атомски процес који се одвија у присуству јаког ласерског поља: генерација виших хармоника (HHG: High order Harmonic Generation) [12], [13]. Када се ултракратки ласерски пулс фокусира на гас, који се налази у атомском стању, запажа се генерисање изузетно великог броја (више стотина) непарних хармоника упадног ласерског зрачења. Модерним ласерима је могуће постићи изузетно велику густину флукса фотона, односно интензитет ласерског поља ܫ је екстремно висок. У овом случају је јачина електромагнетног поља упоредива са јачином атомског поља. Тада ласерско поље деформише атомски потенцијал кроз коју електрон може да тунелује. Ако је фреквенција поља мала у поређењу са фреквенцијом осциловања електрона у везаном стању вероватноћа јонизације се знатно повећава, и овај процес се назива тунеловање или тунелна јонизација (Tunnel Ionization (TI)). Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 17 Најновија истраживања атомских јонизационих процеса су се померила ка вишим интензитетима ласерског поља између 10ଵ଼W cmଶ⁄ и 10ଶଵW cmଶ⁄ . Брзина електрона у току ових процеса се приближава брзини светлости и тада се говори о релативистичком режиму. До сада је спроведено неколико експеримената при овим интензитетима поља [14], [15], [16]. Већина појава које су повезане са јонизацијом у супер јаком пољу тек треба да буду истражена. Једна од дилема је примењивост рачунања брзине прелаза при тунелној јонизацији, предложене у АДК теорији, за високо наелектрисане јоне (highly charged states), односно велики степен јонизације. У супер јаким пољима процес јонизације је веома брз тако да се поставља питање да ли када дође до јонизације већег броја електрона они остају у основном стању до саме јонизације. Треба напоменути да се неки од јонизованих електрона налазе у унутрашњим љускама где неколико електрона има исти главни и орбитални квантни број а различити магнетни квантни број. Процеси који се одигравају када се атом нађе у јаком ласерском пољу могу се поделити у две групе: процеси који су могући уз помоћ ласерског поља (laser assisted processes) и процесе који су једино, искључиво могући у присуству јаког ласерског поља (laser induced processes). Да би се одиграли процеси прве групе неопходан интензитет ласерког зрачења се креће у опсегу од 10଼W cmଶ⁄ до 10ଵଶ W cmଶ⁄ , док су за процесе који припадају другој групи неопходни интензитети у распону од 10ଵଶW cmଶ⁄ до 10ଵ଺ W cmଶ⁄ . 1.6.1. Келдишов параметар: Класификација различитих механизама јонизације 1965. године у свом раду Келдиш (Keldysh) је показао да су мултифотонска и тунелна јонизација два гранична случаја универзалног процеса нелинеарне јонизације. Овај процес је дефинисан са три параметра: фреквенцијом ласера ߱௅ , амплитудом јачине ласерског поља ܨ଴ и енергијом јонизације ܧ௜. Границу између ова два механизма јонизације могуће је дефинисати преко тзв. адијабатског параметра, који је такође познат као Келдишов параметар, ߛ, [17]. ߛ = ఠಽ ఠ೟ (1.3) где ߱௅ представља фреквенцију ласерског поља а ߱௧ фреквенцију тунеловања. Келдишов параметар се може изразити и преко енергије јонизације, ܧ௜ користећи време које је потребно електрону да тунелује кроз потенцијалну баријеру. Зато је неопходно увести појам потенцијалне баријере како би се истакла разлика између баријере у Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 18 класичном и квантном смислу. Класична механика подразумева да тело при кретању заиста наилази на препреку која му онемогућава даље кретање и оно може проћи кроз њу само ако поседује довољну енергију. У квантном смислу, када се каже да честица наилази на баријеру значи да улази у област дејства одређеног физичког поља, које својом силом делује на њу, тако да је потребно да честица поседује одређену енергију да би савладала силу дејства. За разлику од класичне физике која то не дозвољава, у квантној физици је могуће да честица савлада потенцијалну баријеру иако је њена енергија мања од висине баријере (процес тунеловања). Нека је посматрано ласерско електрично поље представљено као ܨ(ݐ) = ܨ଴ܿ݋ݏ(߱௅ݐ), при чему је ܨ଴ aмплитуда осциловања поља. Ширина потенцијалне баријере ݈௧ = ܧ௜ (݁ܨ଴)⁄ , где је ݁ наелектрисање. Ако се претпостави да је брзина тунеловања једнака брзини којом се електрон креће по својој атомској орбити ݒ = ඥ2ܧ௜ ݉௘⁄ (првој Боровој (Bohr) орбити), где je ݉௘ маса електрона добија се време тунеловања: ݐ௧ = ௟೟ ௩ = ಶ೔ ೐ಷబ ඥଶா೔ ௠೐⁄ = ඥ ா೔௠೐ ௘ிబ√ଶ . (1.4) Хајзенбергова (Heisenberg) релација неодређености ∆ܧ ∙ ∆ݐ ≥ ௛ ସగ , даје везу између енергије електрона ܧ, коју он има док се налази унутар потенцијалне баријере и времена ݐ за које он тунелује. У атомским јединицама ℎ = 0, тако да је ∆ܧ ∙ ∆ݐ ≥ ଵ ସగ , па је време тунеловања електрона кроз потенцијалну баријеру, у смеру минималне ширине баријере, 1 (4ߨ)⁄ . Како се фреквенција рачуна као ߱ = 2ߨ ܶ⁄ , следи да је фреквенција тунеловања једнака: ߱௧ = ଵ ସగ ଶగ ௧೟ = ௘ிబ ඥଶ௠೐ா೔ . (1.5) На основу једначина (1.3) и (1.5) следи да се Келдишов параметар може представити у облику: ߛ = ఠಽඥଶ௠೐ா೔ ௘ிబ . (1.6) Келдишов параметар се такође може изразити преко пондеромоторног потенцијала ௣ܷ. Пондеромоторни потенцијал представља временски усредњену осцилаторну енергију електрона у електромагнетном пољу. За случај линеарно поларизованог ласерског поља пондеромоторни потенцијал је дат изразом: ௣ܷ ௟௜௡ = ௘మிబ మ ସ௠೐ఠಽ మ = ௘మூ ସ௠೐ఠಽ మ. (1.7) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 19 Док за случај циркуларно поларизованог ласерског поља, пондеромоторни потенцијал има облик: ௣ܷ ௖௜௥ = ௘మிబ మ ଶ௠೐ఠಽ మ = ௘మூ ଶ௠೐ఠಽ మ. (1.8) Једначине (1.7) и (1.8) у атомским јединицама имају облик: ௣ܷ ௟௜௡ = ிబ మ ସఠಽ మ = ூ ସఠಽ మ, (1.9) ௣ܷ ௖௜௥ = ிబ మ ଶఠಽ మ = ூ ଶఠಽ మ (1.10) када је: ݉௘ = 1, ݍ௘ = ݁ = 1, ℏ = 1. Комбиновањем једначина (1.6) и (1.9) добија се израз за Келдишов параметар изражен преко пондеромоторног потенцијала ௣ܷ ௟௜௡ : ߛ = ට ா೔ ଶ௎೛ ೗೔೙, (1.11) односно, комбиновањем једначина (1.6) и (1.10) добија се израз Келдишов параметар изражен преко пондеромоторног потенцијала ௣ܷ ௖௜௥ : ߛ = ට ா೔ ௎೛ ೎೔ೝ. (1.12) Треба напоменути, када је вредност пондеромотроног потенцијала ௣ܷ мала у односу на вредност енергије фотона ℏ߱, доминантни су линеарни или пертурбациони процеси. Међутим, када вредност пондеромотроног потенцијала превазилази вредност енергије фотона тада је битно узети у обзир и масу мировања електрона и релативистичке ефекте. У области која се налази између ове две екстремне вредности долази до појаве бројних нелинеарних оптичких ефеката као што су вишеструко наелектрисани јони, рендгенско зрачење, генерисање плазме итд. [18], [19]. Да би дошло до тунеловања, време тунеловања ݐ௧ мора бити много мање од периода ласерског поља Т, тј. ߱௅ ≪ ߱௧. Закључује се, да ће у случају када је ߛ ≪ 1 тунелна јонизација бити доминантна, а у супротном случају, када је ߛ ≫ 1 мултифотонска. Иако је Келдиш прецизно дефинисао када долази до јонизације у мултифотонском а када у тунелном режиму у новијим истраживањима је уочено да граница није тако стриктна. Када је вредност ߛ ≈ 1 заступљена су оба механизма јонизације. Келдиш је параметар дефинисао у време када су у употреби били ласери дугих пулсева. Појава нових Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 20 технологија које су у употребу увеле ласере кратких пулсева наметнуле су потребу за већим опрезом приликом коришћења Келдишовог параметра у сврху разграничавања различитих механизама јонизације. Такође треба нагласити да у принципу, у експериментима овако оштра подела механизама којима долази до процеса јонизације атома и молекула не постоји. 1.6.2. Мултифотонска јонизација Када је ߛ ≫ 1 или ܨ ≪ ܨ௔௧, где је ܨ௔௧ јачина атомског поља која је за атом водоника реда 10ଽ V cm⁄ , време проласка електрона кроз баријеру је знатно дуже него време трајања ласерског пулса тако да је механизам којим се врши јонизација мултифотонски. Мултифотонска јонизација је дефинисана за велике вредности параметра ߛ и може прецизно бити објашњена пертурбационом теоријом ܰ-тог [20]. Нелинеарни процес N- фотонске јонизације описан је вероватноћом јонизације ேܹ : ேܹ = ߪே ⋅ ܫே (1.13) где су ߪே генерализовани (тотални) ефикасни пресек N- фотонске јонизације, ܫ интензитет ласерског поља а N минималан број апсорбованих фотона неопходних за јонизацију. Постоје два механизма мултифотонске јонизације: нерезонантна мултифотонска јонизација (Nonresonant Multiphoton Ionization (NRMPI)), (слика 1.11.(a)) и резонантна мултифотонска јонизација (Resonance Enhanced Multiphoton Ionization (REMPI)), (слика 1.11.(b)). Слика 1.11. Мултифотонска јонизација атома: (а) нерезонантна мултифотонска јонизација, (б) резонантна мултифотонска јонизација. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 21 До нерезонантне мултифотонске јонизације долази (слика 1.11.(а)) када електрон апсорбује минималан број потребних фотона ܰ. Нерезонантна мултифотонска јонозација уствари представља основну мултифотонску јонизацију. У случају резонантне мултифотонске јонизације (слика 1.11.(б)) апсорбцијом одређеног броја фотона електрон прелази на резонантни ниво (међустање), а затим апсорпцијом додатних ܯ фотона буде потпуно јонизован. ܣ + ܰ ∙ ℏ߱ → ܣ∗, (1.14) ܣ∗ +ܯ ∙ ℏ߱ → ܣା + ݁. (1.15) Док год је број апсорбованих фотона мањи од броја фотона потребних за директну јонизацију из основног стања у континуум, вероватноћа јонизације се повећава појавом прелазних, резонантних нивоа. На слици 1.11.(б), се види да је четворо фотонска нерезонантна јонизација замењена двофотонском резонантном екситацијом, након које следи двофотонска јонизација. У многим случајевима резонантно стање је стање високе енергије (high lying state, Ридбергово (Rydberg) стање). У овом случају, процес јонизације се може посматрати као процес ܰ тог реда који је праћен процесом ܯ тог реда (где је ܯ углавном један) и тада је вероватноћа јонизације много већа него вероватноћа у нерезонантном случају. Битно је нагласити још неке разликe између резонантне и нерезонантне мултифотонске јонизације. Једна од њих је у вредностима ефикасног пресека, зато што са повећањем фреквенције ласерског зрачења фотони имају све већу енергију и када је вредност њихове енергије веома близу вредности енергије дозвољеног атомског прелаза брзина мултифотонске јонизације нагло повећава и долази до појаве резонанције. Затим време за које се одвија јонизације. Карактеристично време живота резонантног нивоа је и до једне наносекунде (ns), док до јонизације нерезонантним процесом дође у току једне фемтосекунде (fs). 1.6.3. Јонизација изнад прага У експерименту који је изведен 1979. године [10] запажен је процес у коме је атом апсорбовао више фотона него што му је потребно за јонизацију, (слика 1.12.). Овај процес, када се атом или молекул, јонизује са већим бројем фотона него што је потребно Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 22 да се превазиђе праг јонизације, је назван јонизација изнад прага (AboveThreshold Ionization (ATI)) или надбаријерна јонизација. Слика 1.12. Шематски приказ јонизације изнад прага. Спектар кинетичких енергија фотоелектрона добијених надбаријерном јонизацијом показује низ пикова који одговарају додатно апсорбованим фотонима. Пикови се налазе на растојањима којима тачно одговара енергија фотона ℎ߭ (слика 1.13.). Спектар је дискретан [21], [22]. У случају када се апсорбује минималан број фотона који је довољан за јонизацију спектар се састоји само од једног пика. Слика 1.13. Спектар фотоелектрона добијених у процесу јонизације изнад прага за два различита интензитета ласерског поља, (а) за интензитет поља ܫ = 2,2 × 10ଵଶW cmଶ⁄ и (б) ܫ = 1,1 × 10ଵଷW cmଶ⁄ . Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 23 Број апсорбованих фотона се повећава са повећањем интензитета ласерског поља. Међутим и на нижим интензитетима пикови су присутни. Ово се објашњава утицајем електромагнетног поља на енергетске нивое атома. Када ласерско поље достигне довољно високе интензитете, Ридбергова стања и граница континуума се услед Штарковог (Stark) ефекта приближно померају за вредност енергије ௣ܷ = ௘మிమ ସ௠೐ఠమ (1.16) која, као што је наведено, представља временски усредњену осцилаторну енергију електрона у електромагнетном пољу тј. пондеромоторни потенцијал. Енергија која је сада потребна електрону да би се јонизовао је ܧ௜ + ௣ܷ. Електрон који напушта фокус ласерског снопа бива убрзан градијентом поља и његова кинетичка енергија се повећава за вредност ௣ܷ што поништава помак према континууму. Ако је ௣ܷ веће од енергије фотона први пик у спектру емитованих фотона нестаје. У случају када се јонизација врши ултракратким пулсом, интензитет поља пада на нулу пре него што јонизовани електрон напусти фокус ласерског снопа. Тада се део осцилаторне енергије врати електромагнетном пољу и енергетски спектар је одређен са ܧே஻௃ ௦ = (ܰ + ܵ) ∙ ℏ߱ − ൫ܧ௜ + ௣ܷ൯ (1.17) где је ܰ минималан број фотона потребних за јонизацију, а ܵ број додатно апсорбованих фотона. Повећањем интензитета ласерског поља повећава се и пондеромоторни потенцијал ௣ܷ па вероватноћа јонизације директно зависи од интензитета поља. При довољно високим интензитетима поља јонизација са ܰ фотона постаје енергетски забрањена и неопходна је апсорпција ܰ + 1 фотона. Овај ефекат се назива затварање канала изнад прага (channel closing). Показано је да брзина надбаријерне јонизације [23] до које долази апсорбовањем ܰ + ܵ фотона пропорционална интензитету зрачења фотона што се може приказати изразом: ேܹାௌ ∝ ܫேାௌ. (1.18) Ефекти надбаријерне јонизације се могу уочити при интензитетима где се јонизација још увек може добро описати пертурбационом теоријом као и на већим интензитетима где пертурбациону теорију не можемо користити. Непертурбационе карактеристике надбаријерне јонизације се манифестују непојављивањем неких од очекиваних пикова у спектру нижих кинетичких енергија електрона при вишим интензитетима поља. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 24 1.6.4. Тунелна јонизација Тунелна јонизација је квантни процес. Да би се објаснио неопходно је разумети таласно честичну природу светлости и друге фундаменталне квантне законе. Као што је већ речено, повећањем интензитета ласерског поља постигнуте су јачине електричног поља упоредиве са јачином поља атомског језгра. Келдиш [17] је у свом раду приказао да довољно јако ласерко поље, ܨ ≤ ܨ௔௧௢௠, деформише Кулонов потенцијал ܸ(ݔ) тако да формира потенцијалну баријеру кроз коју електрон може да тунелује. Овај приступ је примењив само ако је пeриод осциловања спољашњег ласерског поља знатно дужи од времена потребног да таласни пакет тунелује кроз баријеру (квазикласична апроксимација) што је у складу тврдњом да је за ߛ ≪ 1. Може се закључити да се процес јонизације одвија јако брзо, тј. унутар малог делића оптичког циклуса близу самог максимума интензитета пулса, на месту где је потенцијална баријера максимално пригушена спољашњим пољем (слика 1.14.). Након јонизације из атома електрон наставља да се креће и бива убрзан ласерским пољем. Слика 1.14. Тунелна јонизација. Брзину прелаза електрона при тунелној јонизацији први пут је дефинисао Келдиш 1965. године [17], који је предпоставио да је поље у коме се налази атом класично тако да брзина прелаза зависи искључиво од јачи не ласерског поља ܨ и енергије јонизације ܧ௜. Овај процес има битну улогу у областима атомске и молекулске оптичке физике, физици чврстог стања (полупроводнички уређаји), космологији, нуклеарној физици, биофизици. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 25 1.6.5. Јонизација потискивањем баријере Јонизација потискивањем баријере (Barrier Suppression Ionization (BSI)) или јонизација преко баријере (Over Barrier Ionisation (OBI)) је процес до кога долази када је електрично поље јаче од Кулоновог потенцијала, тада се баријера смањује (потискује) до тачке где основно стање електрона није више везано и електрон је слободан да напусти Кулонов потенцијал атома (слика 1.15.). Слика 1.15. Јонизација потискивањем баријере. Гранична вредност јачине поља на којој долази до јонизације преко баријере рачуна се изразом ܨ஻ௌூ = ா೔ మ ସ௓ , (1.19) односно одговарајућа вредност интензитета поља: ܫ஻ௌூ = ௖ఌబிಳೄ಺ మ ଶ , (1.20 ) где је ܿ брзина светлости, ߝ଴ диелектрична константа. На основу претходне две једначине добија се да је интензитет ласерског поља неопходан да би дошло до ове врсте јонизације: ܫ஻ௌூ = 4 ∙ 10ଽ ா೔ ర ௓మ . (1.21) До јонизације преко баријере атома водоника, који се налази у основном стању долази применом нискофреквентно ласерског поље интензитета ܫ = 1,4 × 10ଵସW cmଶ⁄ . Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 26 1.7. Вишеструка јонизација За довољно високе интензитете ласерског поља може доћи до двоструке или вишеструке јонизације вишеелектронског атомског система. Овај процес је први пут уочен 1975. године [24]. 1.7.1. Секвенцијална јонизација Најједноставнији приступ при описивању двоструке или вишесруке јонизације атома је да се сви процеси јонизације дешавају независно и поступно: јонизација сваког следећег електрона је приказан као независан догађај, осим што при сваком следећем кораку долази до повећања енергије јонизације. Ова врста јонизације се назива секвенцијалана јонизација. Уопштено, секвенцијални процес који доводи до вишеструке јонизације може бити представљен низом појединачних јонизација. На примеру двоструке јонизације атома процес се може приказати као: ܣ + ܰ ∙ ℎߥ → ܣା + ݁, (1.22) ܣା +ܯ ∙ ℎߥ → ܣଶା + ݁ (1.23) где су N и M број апсорбованих фотона у првом, односно другом кораку јонизације. Оба емитована електрона тунелују независно један од другог. Вишеструку јонизацију је најбоље објаснити применом апроксимације која се назива апроксимација једног активног електрона (Single Active Electron Approximation (SAE)). У оквиру ове апроксимације доминантна је једноелектронска јонизација која води ка секвенцијалном (степенастом) повећању наелектрисања јона. У сваком наредном кораку наелектрисање се повећа за 1. За овај приступ је карактеристично да се везе између електрона у вишеелектронском атому узимају у обзир само у таласним функцијама почетног (initial) стања када поље није укључено, тако да се осим валентног електрона, који служи да објасни овај механизам јонизације, сматра се да су сви остали електрони остали у истом (непромењеном) стању. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 27 1.7.2. Несеквенцијална јонизација Нееластично расејање електрона на атому, при коме долази до ослобађања другог електрона представља процес несеквенцијалне јонизације (NonSeqential Double Ionization (NSDI)). То су јонизациони процеси, који доводе до такозване коленасте структуре (knee- structure). Експериментална проучавања једноструке и двоструке јонизације показала су приметно повећање приноса двоструко наелектрисаних јона за одређене интензитете поља. Уочено је да је број двоструко јонизованих атома хелијума (He) уско везан са бројем једноструко јонизованих атома. Први експеримент [25] у коме је забележени овакви резултати изведен је 1983. Експерименти изведени касније су потврдили ове резултате [26] и [27]. До једноструке јонизације атома хелијума, за тачно одређени интензитет поља, долази секвенцијалном јонизацијом. На том истом интензитету уочен је и пораст двоструко јонизованих атома. Закључено је да је до двоструке јонизације дошло нееластичним расејањем јонизованог електрона на јону „родитељу“, односно да обе врсте јона настају у процесу који на неки начин повезује једноструку и двоструку јонизацију, процесу несеквенцијалне јонизације. Слика 1.16. Зависност броја детектованих јона хелијума (He) од интензитета ласерског поља при двострукој јонизацији. Са (+) је представљен број једноструко јонизованих атома хелијума, док са (×) број двоструко јонизованих. Испрекиданом линијом је представљен теоријски резултат који укључује само секвенцијалну јонизацију. Пуна линија базирана је на несеквенцијалној јонизацији. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 28 На слици 1.16. приказани су резултати експеримента у коме је вршена јонизација атома хелијума ласерским пулсом таласне дужине 760 nm који траје 160 fs. Број једноструко јонизованих атома хелијума (+) расте са порастом интензитета све док не наступи засићење јер су скоро сви атоми јонизовани. Број двоструко јонизованих атома хелијума (×) такође расте са порастом интензитета и има засићење за исте интензитете као и код једноструке јонизације. Испрекидана линија представља резултат теоријског прорачуна који не укључује могућност несеквенцијалне јонизације, док пуна линија приказује резултате теоријских прорачуна који су базирани на несеквенцијалној јонизацији. Уочено је да се при свим несеквенцијалним процесима мора узети у обзир корелација између електрона. Динамика другог електрона који је јонизован је под утицајем првог јонизованог електрона. Битну улогу у процесу нееластичног расејања игра поларизација ласерског поља. Поређењем приноса јона добијених коришћењем линеарно односно циркуларно поларизованог поља уочена је разлика. У случају циркуларно поларизованог поља електрон тежи да заобиђе матични јон, тако да је нееластично расејње мање вероватно. Ово доводи до приметног пада приноса двоструко наелектрисаних јона у односу на случај када је коришћено линеарно поларизовано поље [28]. Процеси несеквенцијалне јонизације су: колективно тунеловање, Shake-off mechanism, Recollision и Rescattering mechanism. 1.7.2.1. Колективно тунеловање Двострука јонизација је феномен око кога су вођене бројне дискусије. Најважније питање које је у овим дискусијама постављано је било да ли при анализирању овог догађаја треба узети у обзир и интеракцију између јонизованих електрона. Као резултат настало је више модела којима се може описати овај процес. Овде ће укратко бити представљен модел колективног тунеловања. Колективно тунеловање је процес у коме долази до истовременог тунеловања неколико везаних електрона кроз потенцијалну баријеру која је настала интеракцијом Кулоновог потенцијала и јаког спољашњег електричног поља. Овај процес је могућ само ако су електрони на истој удаљености од језгра. Закључено је такође да веома кратко трајање ласерског пулса, реда неколико пикосекунди [29], [30] или велика разлика између првог и Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 29 другог јонизационог потенцијала могу имати веома битну улогу у процесу колективног тунеловања. Колективно тунеловање две честице које се одвија при ефективној енергији јонизације, која је сума енергија јонизације првог и другог електрона, требало би да има већу вероватноћу него када би се јонизовали независно, сваки кроз своју тунелну баријеру. 1.7.2.2. Shake-off mechanism Shake off механизам двоструке јонизације први је представио Фитингоф (Fittinghoff) [31]. Овај механизам постаје доминантан када је енергија фотона јако велика, реда keV. У овом моделу се сматра да се први електрон јонизује веома брзо при чему се укупна енергија система изненада мења (изненадна апроксимација (Sudden Approximation)). Таласне функције преосталих везаних електрона прелази у новa својственa стањa модификованог потенцијала. Они не могу да ухвате корак са променама, постају уздрмани („shaken“) и могу постати слободани. Неки електрони су и даље у везаном али ексцитованом (побуђеном) стању (shake-up), што значи да други електрон може бити избачен (shaken off) у току процеса деексцитације [32]. Битно је нагласити да је несеквенцијалана двострука јонизација у јаком ласерском пољу занемарљива у тунелном режиму, зато што услови за трнутну апроксимацију нису испуњени. При тунелној јонизацији Хамилтонијан се мења споро, што је суштина адијабатске апроксимације. Механизам јонизације који је повезан са претходним а дешава се при нижим енергијама фотона је такозвани „Two-Step-One“ (TS1) процес. Јонизовани електрон, док напушта атом, снажно интерагује са другим електроном и обори га (knocks it out in) при електрон-електрон судару. 1.7.2.3. Електрон-атомско расејање Електрон-атомско расејање представља процес при коме се јонизовани електрон вођен ласерским пољем враћа свом матичном јону „родитељу“ и интерагује са њим. Коркум (Corkum) је у свом раду 1993. године [33] да би објаснио експериментелне резултате при јонизацији хелијума, представио квазикласичан модел који је назван модел Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 30 три корака (three step model) слика 1.17.. У првом кораку, електрон прелази из везаног стања у континуум тунеловањем или јонизацијом преко прага. У другом кораку, доминантна је интеракција електрона са ласерским пољем, тако да је кретање електрона углавном одређено променом ласерског поља. Када ласерско поље има негативни предзнак, односно промени фазу (на половини циклуса поља поље мења знак), електрон се убрзава према јону „родитељу“ и у трећем кораку интерагује са њим. При овој интеракцији може доћи до еластичног или нееластичног расејања. Ако је судар електрона и јона „родитеља“ еластичан не долази до промене укупне кинетичке енергије електрона и јона, и то је јонизација изнад прага вишег реда. У случају нееластичног расејања може доћи до рекомбинације (recombination) или јонизације електроном (electron impact ionization). Слика 1.17. Модел три корака (three step model). Рекомбинација је процес у коме јонизовани електрон може да се врати јону „родитељу“. Процес је праћен емисијом високо енергетских фотона чија је фреквенција једнака целобројном умношку фреквенције ласерског поља што се назива генарација високих хармоника (High Harmonic Generation (HHG)) [34]. Јонизација електроном (electron impact ionization) је процес у коме електрон интерагује са јоном „родитељем“, при чему је енергија електрон атомског расејања већа од енергије јонизације већ једном јонизованог јона. Електрон „који се вратио“ може директно да избаци други електрон који савладава свој јонизациони потенцијал и доспева у Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 31 континуум. Емисија ових електрона се одвија без приметне временске разлике тако да се може сматрати да оба електрона напуштају јон истовремено. У овом процесу јон „родитељ“ је поново јонизован. По својој природи ово је несеквенцијална двострука јонизација. Ако енергија електрон атомског расејања није већа од енергије јонизације већ једном јонизованог јона, и није довољна да доведе до двоструке јонизације, она може довести до екситације електрона који је везан. Спољашње поље побуђени електрон веома брзо јонизује у такозваном изазваном електрон атомским расејањем екситационом тунелном процесу (recollision induced excitation plus tunneling process) [35]. Овај физички процес је много мање истражен и за његово описивање потребан је много компликованији модел од модела који описује јонизацију електроном (electron impact ionization). 1.8. Квазикласична апроксимација Квазикласична апроксимација у физици се односи на теорију у којој је један део система описан квантно механички, док је други описан класично. У случају јонизационих процеса ласерско поље се третира класично док се атомски систем описује квантном теоријом. У овом моделу сматра се да везани електрон осећа утицај ефективног потенцијала атомског језгра и променљивог електричног поља, и да се јонизација дешава веома брзо у делићу оптичког циклуса поља. 1.8.1. Класичан опис електромагнетног поља На наелектрисану честицу која се креће у електромагнетно пољу делује Лоренцова (Lorentz) сила: ⃗ܨ(⃗ݎ, ݐ) = ݍ ቀܧሬ⃗ (⃗ݎ, ݐ) + ⃗ݒ × ܤሬ⃗ (⃗ݎ, ݐ)ቁ (1.24) где су ݍ, ⃗ݒ наелектрисање и брзина честице респективно, ܧሬ⃗ (⃗ݎ, ݐ) електрично поље и ܤሬ⃗ (⃗ݎ, ݐ) магнетно поље. Да би се дефинисало електромагнетно поље користе се Максвелове (Maxwell) једначине [36]. ∇ ∙ ܧሬ⃗ = ଵ ఌబ ߩ, (1.25) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 32 ∇ ∙ ܤሬ⃗ = 0, (1.26) ∇ × ܧሬ⃗ = − డ஻ሬ⃗ డ௧ , (1.27) ∇ × ܤሬ⃗ = ߤ଴⃗ܬ + ߝ଴ߤ଴ డாሬ⃗ డ௧ (1.28) где је ߩ густина наелектрисања, ⃗ܬ густина електричне струје, ߝ଴ диелектрична константа, ߤ଴ магнетна пермеабилност а ∇ је набла оператор. Максвелове једначине је сем у најједноставнијим случајевима, тешко решити. Због тога је погодно електромагнетно поље изразити преко векторског и скларног потенцијала. У складу са Хелмхолц-овом (Helmholtz) теоремом ܧሬ⃗ и ܤሬ⃗ се могу изразити на следећи начин [37]: ܧሬ⃗ = −∇Φ− డ஺⃗ డ௧ , (1.29) ܤሬ⃗ = ∇ × ⃗ܣ (1.30) где су Φ(⃗ݎ, ݐ) и ⃗ܣ(⃗ݎ, ݐ) скаларни односно векторски потенцијал респективно. Једначине (1.25) и (1.28) се трансформишу у нови пар диференцијалних једначина у облику: ∇ଶΦ + డ డ௧ ൫∇ ∙ ⃗ܣ൯ = − ఘ ఌబ , (1.31) ቀ∇ଶ⃗ܣ − ߝ଴ߤ଴ డమ஺⃗ డ௧మ ቁ − ∇ቀ∇ ∙ ⃗ܣ + ߝ଴ߤ଴ డ஍ డ௧ ቁ = −ߤ଴⃗ܬ (1.32) Када се потенцијали представе на овај начин првобитни проблем је поједностављен, али и даље остаје компликован за решавање. Оно што може помоћи је концепт слободног рачунања (concept of gauge freedom). Користећи трансформације засноване на наведеном концепту скаларни потенцијал прелази у ߔ → ߔ − డ௙ డ௧ док се векторски трансформише у ⃗ܣ → ⃗ܣ + ∇݂. У наведеним трансформацијама потенцијала коришћена је скаларна функција ݂ која не мења физичка поља ܧሬ⃗ и ܤሬ⃗ . Постоји више начина рачунања, а овде ће бити коришћена тзв. Кулонова калибрација (Coulomb gauge). У Кулоновој калибрацији узима се да је ∇ ∙ ⃗ܣ = 0, што једначину којом је представљен скаларни потенцијал (1.31) преводи у облик ∇ଶΦ = − ఘ ఌబ . Уколико у датом тренутку не постоји извор наелектрисања, сматра се да је ߩ = 0, тако да из једначине (1.31) следи да је и Φ = 0. Ово заједно са чињеницом да је и ⃗ܬ = 0 (зато што нема извора наелектрисања, нема ни његовог усмереног кретања тј. струје) води ка томе да је векторски потенцијал електромагнетног поља дефинисан као: Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 33 ∇ଶ⃗ܣ = ଵ ௖మ డమ஺⃗ డ௧మ . (1.33) Веза између векторског потенцијала ⃗ܣ и јачине електричног поља ⃗ܨ(ݐ) дата је једначином: ⃗ܨ(ݐ) = − ଵ ௖ ௗ஺⃗ ௗ௧ (1.34) где је ⃗ܨ је вектор електромагнетног поља. За проучавање интеракције између електромагнетног зрачења и материје неопходно је познавање начина на који се електромагнетно поље мења у простору и времену. Временска зависност вектора јачине електромагнетног поља када је оно елиптично поларизовано [38] дата је изразом: ⃗ܨ(ݐ) = ܨ଴(ݐ)൫݁⃗௫ܿ݋ݏ߱ݐ ± ߳݁⃗௬ݏ݅݊߱ݐ൯ (1.35) где је ܨ଴ амплитуда поља која зависи од времена. Њен облик се може експериментално одредити. Параметар ߳ узима вредност у интервалу 0 ≤ ߳ ≤ 1. Када је ߳ = 0 талас је равански поларизован, а за вредности ߳ = ±1 у питању је циркуларна поларизован талас. Једноставним математичком операцијама, помоћу једначина (1.34) и (1.35) добија се да: - векторски потенцијал раванског таласа линеарно поларизованог поља има облик: ⃗ܣ = − ௖ி ఠ (݁⃗௫ݏ݅݊߱ݐ) (1.36) - векторски потенцијал раванског таласа циркуларно поларизованог поља има облик: ⃗ܣ = ௖ி ఠ ൫݁⃗௫ܿ݋ݏ߱ݐ + ݁⃗௬ݏ݅݊߱ݐ൯. (1.37) Једначине (1.36) и (1.37) су веома битне зато што су неопходне за рачунање енергије почетног, ܧ௜, и енергије крајњег стања, ܧ௙ , електрона. 1.8.2. Класичан опис кретања наелектрисане честице у електромагнетном пољу У овом делу ће бити представљене Лагранжовe (Lagrang) и Хамилтоновe (Hamilton) једначине кретања наелектрисане честице у електромагнетном пољу. Лагранжова једначина кретања је дата у форми: ܳ௜ = ௗ ௗ௧ ቀ డ் డ௤ഢ̇ ቁ − డ் డ௤೔ (1.38) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 34 где је Т кинетичка енергија, ݍ௜ генералисана координата и ܳ௜ генералисана сила. Генералисана сила се може написати у облику: ܳ௜ = ௗ ௗ௧ ቀ డ௎ డ௤ഢ̇ ቁ − డ௎ డ௤೔ (1.39) при чему је ܷ(ݍ௜, ݍప̇, ݐ) функција коодинате, брзине и времена. Ова функција представља потенцијалну енергију система и за конзервативне системе важи да је: ܷ(ݍ௜ , ݍప̇, ݐ) = ܷ(ݍ௜). (1.40) Лагранжијан система је ܮ = ܶ − ܷ, тако да једначина (1.38) постаје: ௗ ௗ௧ ቀ డ௅ డ௤ഢ̇ ቁ − డ௅ డ௤೔ = 0. (1.41) Када посматрамо конкретан случај, интеракције наелектрисане честице са електромагнетним пољем потребно је прецизно дефинисати функцију ܷ(ݍ௜, ݍప̇, ݐ) такву да се може дефинисати Лагранжијан ܮ. При дефиницији функције ܷ мора се имати у виду да електромагнетна сила није конзервативна и да би се у потпуности могло описати кретање наелектрисане честице у електромагнетном пољу она мора да даје информације о јачини електричног и магнетног поља у свакој тачки трајекторије. Ако се за генералисане координате изаберу Декартове координате које дају положај честице ⃗ݎ = (ݔ = ݔଵ, ݕ = ݔଶ, ݖ = ݔଷ). Тада је Лоренцова сила (јед. 1.24) генаралисана сила облика ܳ௜ = ܨ௜ = ݍ൫ܧሬ⃗ + ⃗ݒ × ܤሬ⃗ ൯௜ за ݅ = ݔ, ݕ, ݖ. На основу јдначине (1.39) пишемо: ܨ௫೔ = ௗ ௗ௧ ቀ డ௎ డ௫ഢ̇ ቁ − డ௎ డ௫೔ . (1.42) Када се генералисана сила представи преко скаларног потенцијала Φ и векторског потенцијала ⃗ܣ, функција ܷ(ݍ௜, ݍప̇, ݐ) која задовољава једначину (1.42) има облик: ܷ = ൫⃗ݎ, ⃗̇ݎ, ݐ൯ = ݍ൫Φ(⃗ݎ, ݐ) − ⃗̇ݎ ∙ ⃗ܣ൯. (1.43) Овај облик функције ܷ даје потребну информацију о јачини електричног и магнетног поља у свакој тачки трајекторије. Да би се добила једначина кретања наелектрисане честице у електромагнетном пољу треба решити Лагранжову диференцијална једначину другог реда (1.42) када функција ܷ има облик дат једначиниом (1.43). Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 35 Једначину кретања наелактрисане честице у електромагнетном пољу сада треба добити преко Хамилтонијана полазећи од Лагранжијана. Као први корак дефинише се генералисани импулс: ݌௜(ݍ௜, ݍప̇, ݐ) = డ௅(௤೔,௤ഢ̇,௧) డ௤ഢ̇ . (1.44) У једначини (1.44) импулс ݌௜(ݍ௜ , ݍప̇, ݐ) је изражен као функција генералисане брзине ݍప̇. Инверзијом једначине (1.44) можемо добити генералисану брзину ݍప̇ у функцији импулса ݌௜(ݍ௜, ݍప̇, ݐ). У складу са тим варијабле у Лагранжовој формулацији ݍ௜, ݍప̇ прелазе у ݍ௜, ݌௜ у Хамилтоновој формулацији. Хамилтонијан ܪ добијамо преко Лежандрове (Legendre) трансформације Лагранжијана једначином: ܪ({ݍ௜}, {݌௜}, ݐ) = ∑ ݌௝ݍఫ̇௝ (ݍ௜ , ݍప̇, ݐ) − ܮ(ݍ௜, ݍప̇, ݐ) (1.45) величина ܪ (Хамилтонијан) представља укупну енергију система. Изражене преко Хамилтонијана, једначине кретања система (Хамилтонове једначине) гласе: ݌ప̇ = − డு డ௤೔ , (1.46) ݍప̇ = డு డ௣೔ (1.47) где су ݌ప̇ = − ௗ௣೔ ௗ௧ , ݍప̇ = ቀ ௗ௤೔ ௗ௧ ቁ. За случај наелектрисане честице у електромагнетном пољу Хамилтонијан је дат следећим изразом: ܪ(⃗ݎ, ݌⃗, ݐ) = ଵ ଶ௠ ൫݌⃗ − ݍ⃗ܣ൯ ଶ + ݍΦ (1.48) где је ݉ маса честице а ݌⃗ је канонички импулс честице (каноничне координате су координате којима се може описати физички систем у било ком тренутку). На основу једначине (1.48) Хамилтонов оператор за наелектрисану честицу у електромагнетном пољу гласи: ܪ෡ = ଵ ଶ௠ ൫݌⃗ − ݍ⃗ܣ൯ ଶ + ݍΦ. (1.49) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 36 За електрон који се креће у потенцијалној јами (binding potential), са потенцијалом ܸ(⃗ݎ) и који интерагује са електромагнетним пољем, Хамилтонов оператор ܪ෡ има облик: ܪ෡ = ଵ ଶ௠ ൫݌⃗ − ݍ⃗ܣ൯ ଶ + ݍΦ + ܸ(⃗ݎ). (1.50) 1.8.3. Квантни опис кретања наелектрисане честице у електромагнетном пољу Посебан значај у класичној механици има сила. Њену улогу у квантној механици преузимају енергија и импулс. Да би се описао неки систем неопходно је решити Шредингерову (Schrӧdinger) једначину у коју улази Хамилтонијан система. Временски зависна Шредингерова једначина (Time Dependent Schrӧdinger Equation (TDSE)) којом се може описати кретање електрона у електромагнетном пољу гласи: ݅ℏ డ డ௧ Ψ(⃗ݎ, ݐ) = ଵ ଶ௠೐ ቀ−݅ℏ∇ + ݁⃗ܣ(ݐ)ቁ ଶ Ψ(⃗ݎ, ݐ) + ܸ(⃗ݎ)Ψ(⃗ݎ, ݐ) − ݁ΦΨ(⃗ݎ, ݐ) (1.51) У атомским јединицама ݉௘ = 1, ݍ௘ = ݁ = 1, ℏ = 1: ݅ డ డ௧ Ψ(⃗ݎ, ݐ) = ଵ ଶ ቀ−݅∇ + ⃗ܣ(ݐ)ቁ ଶ Ψ(⃗ݎ, ݐ) + ܸ(⃗ݎ)Ψ(⃗ݎ, ݐ) − ΦΨ(⃗ݎ, ݐ) (1.52) где су ⃗ܣ(ݐ) векторски, Φ скаларни потенцијал поља, ܸ(⃗ݎ) је атомски или молекулски потенцијал. Таласна функција Ψ директно зависи од потенцијала ܸ(⃗ݎ) и индиректно од поља (векторског и скаларног потенцијала поља). Међутим и за најједноставније системе једначину је немогуће решити аналитички, па се зато примењују поступци нумеричког или апроксимативног решавања. 1.8.3.1. Калибрација брзине и дужине (Velocity and length gauge) У квантној механици унитарни оператори задовољавају трансформацију: ෠ܶற ෠ܶ = ෠ܶ ෠ܶற = ܫመ (1.53) где је ܫመ (identity operator) јединични оператор. Ако је таласна функција Ψ решење временски зависне Шредингерове једначине, ߲݅Ψ ߲ݐ = ܪ෡Ψ⁄ , тада је трансформисана таласна функција Ψᇱ = ෠ܶΨ решење трансформисане Шредингерове једначине ߲݅Ψ ߲ݐ = ܪ෡ᇱΨ⁄ . Систем се може описати помоћу таласне функције Ψ али се подједнако добро може описати коришћењем Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 37 трансформисане таласне функције Ψᇱ, под условом да се Хамилтонијан и обсервабле такође трансформишу. Ако је ෠ܳ нека обсервабла, ෠ܶ унитарни оператор тада је 〈 ෠ܳ〉ஏ = 〈Ψห ෠ܳหΨ〉 = 〈 ෠ܳᇱ〉ஏᇲ док је ෠ܳᇱ = ෠ܶ ෠ܳ ෠ܶற. Следи да је трансформисани Хамилтонов оператор дат изразом: ܪ෡ᇱ = ෠ܶܪ ෢ ෠ܶற + ݅ డ ෠் డ௧ ෠ܶற. (1.54) Користећи унитарну трансформацију Т෡ = exp (݅⃗ݎ ∙ ⃗ܣ) једначина (1.52) добија постаје: ݅ డ డ௧ Ψ୐ୋ(⃗ݎ, ݐ) = ൬− ଵ ଶ ∇ଶ + ܧሬ⃗ ∙ ⃗ݎ + ܸ(⃗ݎ)൰Ψ୐ୋ(⃗ݎ, ݐ), (1.55) таква да задовољава релацију: Ψ୐ୋ(⃗ݎ, ݐ) = ෠ܶΨ୚ୋ(⃗ݎ, ݐ) (1.56) где је Ψ୐ୋ(⃗ݎ, ݐ) калибрација дужине (length gauge) и Ψ୚ୋ(⃗ݎ, ݐ) калибрација брзине (velocity gauge). Из једначина (1.52) и (1.55) се види да су оператор интеракције светлости и материје калибрације брзине и калибрације дужине ⃗ܣ(ݐ) ∙ ݌̂⃗ + (1 2⁄ )⃗ܣ(ݐ)ଶ и ܧሬ⃗ ∙ ⃗ݎ респективно. Ове две калибрације су потпуно еквивалентне. Која ће се користити зависи од тога која је погоднија. Када се ради о прорачунима у режиму јаког поља, једноставније је користити калибрацију брзине него калибрацију дужине [39]. 1.8.3.2. Волковљева стања (Волковљева таласна функција) Таласна функција коначног стања слободног електрона у континууму, који се налази у електромагнетном пољу је дата Волковљевом таласном функцијом [46]. У датој функцији је узета у обзир интеракција слободног електрона са електричним пољем ⃗ܨ(ݐ) које је описано векторским потенцијалом ⃗ܣ(ݐ), док је Кулонова интеракција избаченог електрона и јона занемарена. Разматрање почиње квадрирањем једначине (1.52), за случај када је ܸ(⃗ݎ) = 0. Тада се добија: ݅ డ డ௧ Ψ(⃗ݎ, ݐ) = ቀ− ଵ ଶ ∇ଶ + ⃗ܣ(ݐ) ∙ ݌⃗ + ଵ ଶ ⃗ܣ(ݐ)ଶቁΨ(⃗ݎ, ݐ). (1.57) Коришћењем одговарајућих оператора калибрације брзине следи да је таласна функција: Ψ௣⃗ ୚,୚ୋ(⃗ݎ, ݐ) = ଵ ඥ(ଶగ)య exp ቀ݅݌⃗ ∙ ⃗ݎ − ௜ ଶ ∫ ൫݌⃗ + ⃗ܣ൯ ଶ௧ ଴ ݀ݐᇱቁ. (1.58) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 38 Одговарајућа таласна функција применом оператора калибрације дужине дата је са: Ψ௣⃗ ୚,୐ୋ(⃗ݎ, ݐ) = ଵ ඥ(ଶగ)య exp ቀ݅൫݌⃗ + ⃗ܣ൯ ∙ ⃗ݎ − ௜ ଶ ∫ ൫݌⃗ + ⃗ܣ൯ ଶ௧ ଴ ݀ݐᇱቁ (1.59) где је ݌⃗ импулс који је инварјантан у току интеракције. Таласне функције дате једначинама (1.58) и (1.59) су Волковљеве таласне функције у калибрацији брзине и калибрацији дужине респективно. Волковљева таласна функција се користи као апроксимација за коначно стање елктрона у континууму. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 39 Поглавље 2: 2.1. Апроксимација јаког поља У овом поглављу ће бити представљен најзначајнији апроксимативни метод којим се описује интеракција јаког ласерског поља и атомских и молекулских система, апроксимација јаког поља (Strong Field Approximation (SFA)). Апроксимацију јаког поља за случај јонизације први је развио Келдиш и представио је у свом раду 1964 [17]. Касније су је побољшали (проширили) Феисел (Faisal) [40] и Рис (Reiss) [41], [42]. Сам термин strong field approximation је формулисао Рис [42]. Значај ове апроксимације лежи у чињеници да је због врло високих интензитета ласерског поља примена теорије пертурбације, као најчешће коришћеног апроксимативног метода у физици, немогућа. У апроксимацији јаког поља јонизациони процес се описује као прелазак почетног стања без присуства поља (field free initial state) у коначно Волковљево стање (у континууму). При овом прелазу занемарује се Кулонова интеракција између избаченог електрона и јона родитеља, а то је оправдано тиме што се сматра да је интензитет ласерског поља веома висок док утицај Кулонове интеракције опада са квадратом удаљености електрона од јонизованог атома. За довољно високе интензитете ласерског поља и мале вредности Келдишовог параметра ߛ у оквиру ове апроксимације појављују се интеграли за чије решавање се може користити модел седласте тачке, помоћу кога се врши асимптотска анализа интеграла у комплексној равни [43] и [44]. 2.2. Атом у јаком ласерском пољу Користећи основне концепте и методе теоријског описивања датих у овој области физике циљ је представити неке од фундаменталних и најважнијих информација о атомским прелазима проузрокованих спољашњим пољем. За овај приказ неопходно је користити добро познате резултате квантне и класичне механике и теорије поља. Да би се описао прелаз атома или електрона условљен деловањем спољашњег поља неопходно је јасно разумети основне карактеристике интеракције поље-атом и поље- електрон. Постоје две врсте стања у коме електрон може да се нађе: везано и слободно стање. Везаном стању одговара ограничено кретање електрона у атому, док је у слободном Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 40 стању кретање електрона неограничено у простору. Термин „слободан“ не значи да је електрон „ослобођен“ свих интеракција. Слободан електрон може да интерагује са језгром јона родитеља, са преосталим електронима у електронском омотачу јона родитеља, са другим атомима, јонима и електронима као и са спољашњим пољем. Енергија везе електрона се углавном сматра негативном ܧ௡ < 0, док је енергија слободног електрона позитивна ܧ ≥ 0. Сматра се да је енергија једнака нули ܧ = 0 на прагу јонизације. Енергетски спектар везаног стања је дискретан, односно енергија везаног стања може бити једнака само одређеним негативним вредностима које се разликују једна од друге и одговарају дискретним нивоима атома. Енергетски спектар слободног електрона је континуалан. У континууму електрон може имати било коју позитивну енергију у интервалу 0 ≤ ܧ < ∞. Описивање дискретног спектра везаног стања захтева примену квантне механике, док се кретање слободног електрона у одређеним случајевима може описати користећи класичну механику. У принципу квантна механика је довољна да да адеквантан опис и дискретног и континуалног спектра. Међутим, понекада се применом класичне механике добија опис који је једноставнији и лакши за разумевање. Проучавање и анализа јонизације атома, молекула или јона у спољашњем ласерском пољу је превише компликована без увођења апроксимација. Увођење одређених апроксимација је захтевало пре свега решавање дилеме да ли процес посматрати квантно или класично? Квантна механика је неопходна да би се објаснила стабилност атома док се јонизација атома веома добро може описати користећи и чисто класичан приступ. Квантно објашњење процеса јонизације је да током више циклуса, слабо спољашње поље може да повећава орбиту електрона све док је он не напусти. Овај ефекат се знатно повећава када се фреквенција поља поклопи са фреквенцијом осциловања електрона у атому. Јонизација атома у јаком пољу се такође може објаснити користећи класични приступ, када се сматра да је јачина спољашњег поља довољна да се „супростави“ јачини атомског поља и да електрон веома брзо може бити слободан. Током дугог низа година теоретичари су решавали проблем атома водоника, или уопштено, атома са једним валентним електроном, који се налази у јаком ласерском пољу. Предложене су бројне методе од којих су се издвојиле две: решавање временски зависне Шредингерове једначине (Time Dependent Schrӧdinger Equation (TDSE)) и квазикласична апроксимација јаког поља (Strong Field Approximation (SFA)). Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 41 2.3. Добијање брзине прелаза решавањем временски зависне Шредингерове једначине Коришћење квазикласичног приступа омогућава добијање решења Шредингерове једначине којима се могу описати неки карактеристични режими јонизације као што је тунеловање. Хамилтонијан слободне честице се може одредити поштовањем општих захтева које намећу хомогеност и изотропија простора. У класичној механици ови захтеви воде ка зависности енергије честице од квадрата њеног импулса у облику ܧ = ݌ଶ 2݉⁄ , где је ݉ маса честице. У квантној механици, исти захтеви воде ка одговарајућој вези својствених вредности енергије и импулса. Ове величине, за слободну честицу, се одржавају и могу се симултано мерити. Квантно механички опис атомских система је заснован на претпоставци да сваком стању одговар тачно одређена таласна функција ߰. Ако једначина ܧ = ݌ଶ 2݉⁄ важи за сваку својствену вредност енергије и импулса, иста релација мора да важи и за њихове операторе: ܪ෡ = ଵ ଶ ൫݌̂௫ଶ + ݌̂௬ଶ + ݌̂௭ଶ൯. (2.1) Ако је ݌̂ = −݅ℏ∇, добија се Хамилтонијан за слободну честицу која се креће: ܪ෡ = − ℏమ ଶ௠ ∆, (2.2) где је ∆= డమ డ௫మ + డమ డ௬మ + డమ డ௭మ Лапласов оператор. У класичној (нерелативистичкој) механици, интеракција између честица се описује додавањем још једног члана у Хамилтонијан. Додатни члан је потенцијална енергије дате интеракције ܷ(⃗ݎଵ, ⃗ݎଶ, … ), која је функција координата честица. Хамилтонијан једне честице у спољашњем пољу је: ܪ෡ = ௣ොమ ଶ௠ + ܷ(ݔ, ݕ, ݖ), (2.3) где први члан представља оператор кинетичке енергије, док је други потенцијална енергија. Сменом једначине (2.2) у (2.3) Хамилтонијан добија нови облик чијим укључивањем у израз ݅ℏ(߲߰ ߲ݐ⁄ ) = ܪ෡߰ следи: Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 42 ݅ℏ డట డ௧ = − ℏమ ଶ௠ ∆߰ + ܷ(ݔ, ݕ, ݖ)߰. (2.4) У стационарном стању једначина (2.4) има облик: − ℏమ ଶ௠ ∆߰ + [ܧ − ܷ(ݔ, ݕ, ݖ)]߰ = 0 (2.5) док за слободну честицу, једначина (2.5) постаје: − ℏమ ଶ௠ ∆߰ + ܧ߰ = 0. (2.6) Једначине (2.4), (2.5) и (2.6) је Шредингер извео 1926. године. Решење Шредингерове једначине за све позитивне вредности енергије ܧ може се наћи у облику: ߰ = ܥeି ೔ ℏ ா௧ା ೔ ℏ ௣⃗∙௥⃗, (2.7) где је C константа. Када се посматра кретање честице у било ком централно симетричном пољу раздвајање променљивих у Шредингеровој једначини написаној у сферно-поларним координатама је увек могућ. У случају Кулоновог поља раздвајање променљивих је могуће само у параболичним координатама. Кретање честице која се налази у Кулоновом пољу, као и кретања атома у спољашњем електромагнетном пољу може се посматрати дуж једне осе, ݖ осе. Зато је за решавање проблема кретања ових честица корисно користити параболичне координате које су дефинисане на следећи начин: ߦ = ݎ + ݖ, ߟ = ݎ − ݖ, ߮ = arctan(ݕ ݔ⁄ ), (2.8) где је ߮ азимутални угао. Дефинисане су у следећим интервалима ߦ, ߟ ∈ (0,∞), ߮ ∈ (0,2ߨ). Декартове координате се могу изразити преко параболичних: ݔ = ඥߦߟcos߮, ݕ = ඥߦߟsin߮, ݖ = ଵ ଶ (ߦ − ߟ), ݎ = ඥݔଶ + ݕଶ + ݖଶ ⟺ ݎ = ଵ ଶ (ߦ + ߟ) (2.9) Квадрат елемента дужине у параболичним координатама дат је изразом: ݈݀ଶ = కାఎ ସక ݀ߦଶ + కାఎ ସఎ ݀ߟଶ + ߦߟ ݀߮ଶ, (2.10) док је елемент запремине: ܸ݀ = కାఎ ସ ݀ߦ݀ߟ݀߮. (2.11) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 43 Шредингерова једначина за честицу која се налази у привлачном Кулоновом пољу чији је потенцијал ܷ = −1 ݎ⁄ = −2 (ߦ + ߟ)⁄ је: ସ కାఎ ቆ డ డక ቀߦ డట డక ቁ + డ డఎ ቀߟ డట డఎ ቁቇ + ଵ కఎ డమట డఝమ + 2ቀܧ + ଶ కାఎ ቁ߰ = 0. (2.12) где је Лапласов оператор: ∆= ସ కାఎ ቀ డ డక ߦ డ డక + డ డఎ ߟ డ డఎ ቁ + ଵ కఎ డమ డఝమ . (2.13) За водоников атом у електричном пољу Шредингерова једначина има облик: ቀ ଵ ଶ ∆ + ܧ + ଵ ௥ − ܨݖቁ߰ = 0, (2.14) где је ܨ јачина спољашњег поља, ݖ координата. Дефинисањем таласне функције преко функција које зависе од појединачних координата ߰ = ଵ݂(ߦ) ଶ݂(ߟ)e௜௠ఝ и увођењем сепарационих константи ߚଵ и ߚଶ које задовољавају услов ߚଵ + ߚଶ = 1 следи ௗ ௗక ቀߦ ௗ௙భ ௗక ቁ + ቀ ଵ ଶ ܧߦ − ௠మ ସక − ଵ ସ ܨߦଶቁ ଵ݂ = −ߚଵ ଵ݂, (2.15) ௗ ௗఎ ቀߟ ௗ௙మ ௗఎ ቁ + ቀ ଵ ଶ ܧߟ − ௠మ ସఎ − ଵ ସ ܨߟଶቁ ଶ݂ = −ߚଶ ଶ݂. (2.16) Да би се апроксимативно решио систем једначина (2.15), (2.16) спољашње поље ܨ се сматра малом пертурбацијом. У нултој апроксимацији (ܨ = 0), за велике вредности главног квантног броја n случај се може сматрати квазикласичним. Увођењем смене: ଵ݂ = ఞభ ඥక , ଶ݂ = ఞమ ඥఎ , (2.17) у једначине (2.15) и (2.16) и након примене одговарајућих математичих операција следи: ௗమఞభ ௗకమ + ቀ ଵ ଶ ܧ + ఉభ క − ௠మିଵ ସకమ − ଵ ସ ܨξቁ ߯ଵ = 0 (2.18) ௗమఞమ ௗఎమ + ቀ ଵ ଶ ܧ + ఉమ ఎ − ௠మିଵ ସఎమ + ଵ ସ ܨηቁ߯ଶ = 0 . (2.19) Ако се узме да је део који представља укупну енергију честице ଵ ସ ܧ, тада се потенцијална енергија може представити као: Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 44 ଵܷ(ߦ) = − ఉభ ଶక + ௠మିଵ ଼కమ + ଵ ଼ ܨξ (2.20) ଶܷ(ߟ) = − ఉమ ଶఎ + ௠మିଵ ଼ఎమ − ଵ ଼ ܨη. (2.21) Када се атом нађе у спољашњем електричном пољу, ܨ ≤ ܨ௔௧, јачина ласерског поља је мања од атомске јачине поља и тада електрона датог атома може да тунелује кроз потенцијалну баријеру У параболичним координатама потенцијална баријера се „пружа“ дуж ߟ координате, а сматра се да електрон напушта атом у правцу ݖ → −∞ што одговара његовом пролазу кроз област у коме је вредност ߟ велика. Добијање израза за брзину прелаза захтева да се одреди облик таласне функције када су вредности параболичних координата ߟ велика док је у истом тренутку вредност ߦ мала. Погодно је кренути од једначине (2.19). Ако је ܧ = − ଵ ଶ , ݉ = 0 и ߚଶ = ଵ ଶ , једначина добија облик: డమఞ డఎమ + ቀ ଵ ଶఎ + ଵ ସఎమ + ଵ ସ ܨߟቁ ߯ = − ଵ ସ ߯. (2.22) Таласна функција [46] која представља решење ове једначине је: ߰~݁ ೔ ℏ ௌ(௥,௧) (2.23) где је ܵ(ݎ, ݐ) = −ܧݐ ± ∫݌ ݀ݎ укупно дејство. Ако се посматра само просторно зависни део дејства, таласна функција има облик ߰~݁± ೔ ℏ∫௣ ௗ௥. (2.24) Да би се добила брзина прелаза електрона који се налази у атому неопходно је увести појам повратне тачке. Слика 2.1. Тунеловање електрона кроз потенцијалну баријеру Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 45 Тачке ݔ = ܽ и ݔ = ܾ су лева и десна класична повратна тачка (слика 2.2.) у којима је ݌(ݔ) = 0 и ܧ = ܷ(ݔ). У складу са класичном механиком када се електрон нађе у овим тачкама он ће се зауставити а затим почети да се креће у супротном смеру. Међутим уколико електрон тунелује кроз потенцијалну баријеру он наставља да се креће. Тако да се може дефинисати више области у којима се електрон може да се нађе а самим тим и таласне функције које одговарају свакој од њих. У области ܽ < ݔ < ܾ где је ܧ < ܷ(ݔ) се посматра кретање елктрона у баријери, док се у областима ݔ < ܽ и ݔ > ܾ где је ܧ > ܷ(ݔ) посматра кретање електрона ван баријере. Класично, област ܽ < ݔ < ܾ је апсолутно забрањена: класична честица, електрон, не може проћи кроз баријеру. Када електрон стигне у повратну тачку бива враћена. Квантномеханички, иако са веома малом вероватноћом, честица може да напусти баријеру, и управо овај ефекат је назван тунеловање. За све ݔ > ܾ, област десно од повратне тачке, односно у класично дозвољеној области таласна функција се може представити преко ߰ୢୣୱ୬୭ (одлазећег таласа): ߰ୢୣୱ୬୭~ܥଵ ଵ √௣ ݁ ೔ ℏ∫ ௣ௗ௫ + ܥଶ ଵ √௣ ݁ି ೔ ℏ∫ ௣ௗ௫ . (2.25) Лево од повратне тачке односно у класично недозвољеној области, за ݔ < ܽ, ܧ < ܷ(ݔ) таласна функција се мора представити као реална комбинација два квазикласична решења Шредингерове једначине (߰ୢୣୱ୬୭ и ߰୪ୣ୴୭), одлазећег и рефлектованог таласа: ߰୪ୣ୴୭~ܥଵ ௜ ඥ|௣| ݁ି భ ℏ∫|௣ |ௗ௫ + ܥଶ ௜ ඥ|௣| ݁ା భ ℏ∫|௣ |ௗ௫. (2.26) Коефицијенти ܥଵ и ܥଶ се мењају дуж четвртине полукруга [46; §47, стр. 169] ܥଵ = ଵ ଶ ܥe௜ ഏ ర са десна на лево, (2.27) односно ܥଶ = ଵ ଶ ܥeି௜ ഏ ర са лева на десно. (2.28) Узимајући ово у обзир једначина (2.25) добија облик: ߰ୢୣୱ୬୭~ܥ ଵ √௣ ݁ ೔ ℏ∫௣ௗ௫ା௜ ഏ ర. (2.29) За конкретан случај, када се електрон налази у Кулоновом пољу, ако je ߟ଴ вредност за ߟ унутар баријере таква да важи 1 ≪ ߟ଴ ≪ 1 ܨ⁄ , тада је за ߟ ≥ ߟ଴ таласна функција квазикласична таласна функција у класично забрањеној области и гласи: Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 46 ߯୪ୣ୴୭(ߟ) = − ௜஼ ඥ|௣| exp ቀቚ∫ ݌(ߟ)݀ߟ ఎ ఎబ ቚቁ , за ߟ < ߟଵ, (2.30) док у класично дозвољеној области: ߯ୢୣୱ୬୭(ߟ) = ஼ √௣ exp ቀ݅ ∫ ݌(ߟ)݀ߟ ఎ ఎబ + ௜గ ସ ቁ , за ߟ > ߟଵ. (2.31) Константа ܥ се добија тако што се ߯୪ୣ୴୭(ߟ) израчуна за ߟ଴ и изједначи са непертурбованом таласном функцијом [45]: ඥߟ଴ ଵ √గ еି(కାఎబ) ଶ⁄ = − ௜஼ ඥ|௣బ| . (2.32) Следи да је: ܥ = ݅ට |௣బ|ఎబ గ еି(కାఎబ) ଶ⁄ (2.33) где је ݌଴ = ݌(ߟ଴). Координата ߦ се овде појављује као параметар и без обзира што је вредност овог параметра мала, битна је за решавање интеграла помоћу кога се израчунава вероватноћа. Класична таласна функција (десна) [46], у класично дозвољеној области постаје: ߯ୢୣୱ୬୭(ߟ, ߦ) = ݅ට |௣బ|ఎబ గ௣(ఎ) еି(కାఎబ) ଶ⁄ exp ቀ݅ ∫ ݌(ߟ)݀ߟ ఎ ఎబ + ௜గ ସ ቁ , за ߟ > ߟଵ. (2.34) Да би се добила густина вероватноће треба израчунати квадрат модула таласне функције (2.34) |߯ୢୣୱ୬୭(ߟ, ߦ)|ଶ = |௣బ|ఎబ గ௣(ఎ) еିకିఎబexp ቀ−2 ቂ∫ ݌(ߟ)݀ߟ ఎ ఎబ ቃቁ , за ߟ > ߟଵ. (2.35) Док је ܨߟ ≪ 1 дозвољено је сматрати да је |݌଴| = 1 2⁄ . Да би чланови једначине били функције од ܨ у имениоцу предекспоненцијалног дела једначине (2.35) се уводи смена ݌(ߟ) = ඥܨߟ − 1, док се интеграција експоненцијалног дела врши у области унутар баријере узимајући да је ݌(ߟ) = ඥܨߟ − 1 + 1 ൫ߟඥܨߟ − 1൯⁄ : |߯ୢୣୱ୬୭(ߟ, ߦ)|ଶ = ఎబ గඥிఎିଵ еିకିఎబexp ൬−∫ ൤ඥܨߟ − 1 + ଵ ఎඥிఎିଵ ൨ ݀ߟ ఎభ ఎబ ൰. (2.36) Интеграл у једначини (2.36) може бити решен коришћењем услова да је ߟଵ ≃ 1 ܨ⁄ и ܨߟ଴ ≪ 1. Тада се добија да је густина вероватноће ван баријере: Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 47 |߯ୢୣୱ୬୭(ߟ, ߦ)|ଶ = ସеష഍ గிඥிఎିଵ еିଶ (ଷி)⁄ . (2.37) Укупна вероватноћа јонизације је: ܹ = ∫ | ଵ݂(ߦ) ଶ݂(ߟ)|ଶ ஶ ଴ ݒ௭2ߨߩ݀ߩ (2.38) где су ଵ݂(ߦ), ଶ݂(ߟ) функције које зависе од по једне координате, ݒ௭ је брзина електрона у правцу ݖ осе и ߩ је радијална цилиндрична координата. Део функције који зависи ߦ, | ଵ݂|ଶ, је укључен у |߯ୢୣୱ୬୭(ߟ, ߦ)|ଶ тако да се вероватноћа може написати: ܹ = ∫ |ఞౚ౛౩౤౥(ఎ,క)| మ ఎ ݒ௭2ߨߩ݀ߩ ஶ ଴ . (2.39) За мало ߦ и велико ߟ, израз за ݖ постаје ݖ = ଵ ଶ (ߦ − ߟ) ≃ −ߟ 2⁄ . Брзина електрона ݒ௭ се може добити користећи израз: ଵ ଶ ݒ௭ଶ + ܨݖ ≃ ଵ ଶ ݒ௭ଶ − ଵ ଶ ܨߟ. (2.40) Сада једначина (2.39) има облик: ܹ = ∫ |ఞౚ౛౩౤౥(ఎ,క)| మ ఎ ஶ ଴ ඥܨߟ − 1 2ߨߩ݀ߩ. (2.41) Ако је ߩ = ඥߦߟ, тада се ݀ߩ може писати: ݀ߩ ≃ ଵ ଶට ఎ క ݀ߦ, (2.42) Ако се примени услов да је ߟ ≫ ߦ и израз дат једначином (2.37) следи да је: ܹ = ∫ ସ ி ஶ ଴ еିଶ (ଷி)⁄ еିకdߦ. (2.43) Следи да је коначан израз за вероватноћу: ܹ = ସ ி еିଶ (ଷி)⁄ , (2.44 a) док брзина прелаза има облик: ݓ = ଵ ் ∫ ܹ൫ܨ(ݐ)൯ ݀ݐ ் ଶ⁄ ି் ଶ⁄ . (2.44 b) Једначина (2.44 а) представља вероватноћу јонизације атома водоника из основног стања процесом тунеловања [46], док једначина (2.44 b) представља брзину прелаза, односно вероватноћу јонизације у јединици времена. Нумеричке провере једначине (2.44 а) су показале добре резултате у области нижих вредности јачине ласерског поља ܨ. Како је Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 48 технологија напредовала било је пожељно проширити једначину тако да се могу обухватити виши интензитети поља и комплекснији атоми. Најчешће коришћена формула којом се рачуна брзина прелаза у тунелној јонизацији је формула дата у АДК теорији. 2.4. АДК теорија Ландау (Landau) и Лифшиц (Lifshitz) су дали основу и фундаменталне једначине везане за јонизацију водониковог атома у електромагнетном пољу [46]. Међу многим каснијим радовима треба истаћи рад Келдиша [17]. Резултати представљени у раду Келдиша су основа модерне теорије нелинеарне јонизације променљивим пољем чија је јачина мала у поређењу са атомском јачином поља. 1966. године Переломов, Попов и Терентејев (Perelomov, Popov, Terent'ev) [38] су извели једначину која даје брзину прелаза произвољног атома у адијабатској апроксимацији у којој се сматра да се у току тунеловања електрона промене поља могу занемарити. Двадесет година касније Амосов, Делоне и Крајнов (Ammosov, Delone, Krainov) су проширили ППТ теорију на комплексне атоме и јоне [47]. Првобитна теорија је била формулисана апроксимацијом једног активног електрона за атомске системе, да би потом била проширена тако да обухвата друге атоме, па чак и двоатомске молекуле. У овом поглављу ће бити представљена проширена теорија тунелне јонизације Амосов-Делоне-Крајнов (АДК). АДК теорија описује јонизацију атома у јаком ласерском пољу и заснована је на тунеловању електрона кроз пригушену потенцијалну баријеру која представља суперпозицију атомског потенцијала и спољашњег електричног поља [49]. Облик потенцијалне баријере без присуства поља, као и облик пригушене потенцијалне баријере када је поље укључено приказане су на слици 2.2.. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 49 Слика 2.2. Шематски приказ тунелне и јонизације изнад прага. Црна линија представља Кулонов потенцијал без присуства поља. Када је поље укључено долази до модификовања Кулоновог потенцијала (црвена испрекидана линија). Процес тунеловања представљен је зеленом стрелицом. Када је спољашње поље довољно јако да потисне баријеру долази до јонизације преко баријере (плава тачкаста линија). За статичко електрично поље и атом водоника, вероватноћа тунеловања се може изразити аналитички. Амосов, Делоне и Крајнов [47] су кренули од израза за брзину прелаза при тунелној јонизацији водониковог атома који су извели Переломов, Попов и Терентејев [38]: ௜ܹ௙ = ܥ௡∗௟∗ ଶ ݂(݈, ݉) ቀ ଷி௡∗య గ௓య ቁ ௓మ ଶ௡∗మ ቀ ଶ௓య ி௡∗య ቁ ଶ௡∗ି|௠|ିଵ exp ቀ− ଶ௓య ଷி௡∗య ቁ. (2.45) Коефицијент ݂(݈, ݉) се рачуна помоћу једначине ݂(݈, ݉) = (ଶ௟ାଵ)(௟ା|௠|)! ଶ|೘|(|௠|)!(௟ି|௠|)! (2.46) где је ݊ главни квантни број, ݈ орбитални квантни броj и ݉ магнетни квантни број. ݊∗ је ефективни квантни број дефинисан као: ݊∗ = ௓ ඥଶா೔ . Ефективни орбитални квантни број ݈∗ је дефинисан као ݈∗ = ݊଴ ∗ − 1, где је ݊଴ ∗ најмања вредност ефективног квантног броја ݊∗. Најбоље резултате дата формула даје за ݊∗ ≫ 1. Z је број избачених електрона или степен јонизације док је ܧ௜ је енергија јонизације. Желећи да унапреде ову формулу Амосов, Делоне и Крајнов су добили аналитички израз за коефицијент ܥ௡∗௟∗. Кренули су од следећих претпоставки: Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 50 - битна су само почетно и коначно стања, међустања не играју никакву улогу, - ߱ ≪ ܧ௜, енергија фотона је много мања од енергије електрона који се налази у везаном стању, - ܨ ≤ ܨ௔௧, јачина ласерског поља је мања од атомске јачине поља. Стање система, у тренутку када је на тек јонизовани електрон деловање Кулоновог поља преосталог дела атома слабо и када се деловање ласерског поља може занемарити, описује се таласном функцијом слободног електрона: ߰௡௟௠(ݎ, ߠ, ߮) = ܴ௡௟(ݎ) ௟ܻ௠(ߠ, ߮) (2.47) где су ܴ௡௟(ݎ) радијална функција која одређује енергију електрона у атому, ௟ܻ௠(ߠ, ߮) сферни хармоник који описује утицај магнетног поља на стање електрона а ݊, ݈, ݉ су главни, орбитални и магнетни квантни број респективно. У области где се таласна функција електрона асимптотски поклапа са таласном функцијом слободног електрона, Кулоново поље којим преостали део атома делује на атом је слабо, а ласерско поље се може занемарити је: ߰௡∗௟௠೗ = ܥ௡∗௟∗ ቆට ୞ ௡∗ ቇ ଷ ቀ ௓௥ ௡∗ ቁ ௡∗ିଵ eି ೋೝ ೙∗ ௟ܻ ௠೗ ቀ ௥⃗ ௥ ቁ. (2.48) Аналитички израз коефицијента ܥ௡∗௟∗ за произвољно стање атома или јона атома у квазикласичној апроксимацији се може добити трансформацијом радијалног дела таласне функције слободног електрона. У класично дозвољеној области, класична повратна тачка се може наћи у области ݎଵ < ݎ < ݎଶ [46, §36], где квазикласична радијална таласна функција електрона има облик ܴ௡,௟(ݎ) = ௔೙,೗ ௥ ඥ௣೙,೗(௥) cos ቂ∫ ݌௡,௟(ݎ) ݀ݎ − గ ସ ௥మ ௥భ ቃ, (2.49) где је ݌௡,௟(ݎ) импулс избаченог електрона дефинисан као: ݌௡,௟(ݎ) = 2ට− ௓మ ଶ௡∗ + ௓ ௥ − ܸ (2.50) У изразу (2.50) ܸ је потенцијална енергија између електрона и преосталог дела атома. Коефицијент нормирања ܽ௡,௟ у једначини (2.49) се рачуна из услова нормирања радијалног дела таласне функције ∫ ܴ௡,௟ ଶ (ݎ)ݎଶ ݀ݎ = 1 ௥మ ௥భ (2.51) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 51 на следећи начин: ܽ௡,௟ ଶ ∫ ଵ ௣೙,೗(௥) ௥మ ௥భ cos ቂ∫ ݌௡,௟(ݎ) ݀ݎ − గ ସ ௥మ ௥భ ቃ ݀ݎ = 1. (2.52) За Ридбергова стања за која важи услов ݈ ≪ ݊, импулс се може написати преко главног квантног броја: ∫ ݌௡,௟(ݎ) ݀ݎ = (݊ + 1 2⁄ ) ௥మ ௥భ ߨ. (2.53) Решавањем једначине (2.52) узимајући у обзир једначину (2.53) следи: ܽ௡,௟ ଶ ∫ ௗ௥ ଶ௣೙,೗(௥) = 1 ௥మ ௥భ . (2.54) Изједначавањем једначина (2.50) и (2.53), и имајући у виду да се посматрају Ридбергова стања за која је потенцијална енергија једнака нули (ܸ = 0) следи: 2∫ ට− ܼ2 ଶ݊∗ + ܼ ݎ = ቀ݊ + ଵ ଶ ቁ ௥మ ௥భ ߨ. (2.55) Након примене одређених математичких операција добија се − ௓మ ଶ (−2)݊∗ିଷ ∫ ೏ ೏೙ (௡∗) ௣೙,೗(௥) ݀ݎ = ߨ ௥మ ௥భ . (2.56) Ефективни главни квантни број се може дефинисати: ݊∗ = ݊ − ߜ݈, где је ߜ௡௟௝ квантни дефект. Вредност квантног дефекта зависи од квантног броја посматраног Ридберговог стања. Претходни израз тада добија коначан облик ∫ ଵ ଶ ௣೙,೗(௥) ݀ݎ = ݊∗3గ 2ܼ2 ௥మ ௥భ . (2.57) Сменом израза (2.57) у једначину (2.54) коефицијент нормирања гласи ܽ௡,௟ = ܼට ଶ ௡∗యగ . (2.58) У класично забрањеној области, класична повратна тачка се може наћи у области ݎ > ݎଶ [46] где квазикласична радијална таласна функција електрона има облик ܴ௡,௟(ݎ) = ௔೙,೗ ଶ௥ ඥ௣೙,೗(௥) eି∫ ห௣೙,೗(௥)ห ௗ௥ ೝమ ೝభ . (2.59) У овој области импулс је: ݌௡,௟(ݎ) = ට− ௓మ ௡∗మ + ଶ௓ ௥ + ܸ. (2.60) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 52 У овом случају потенцијална енергија ܸ је једнака нули тако да ће модуо импулса бити једнак: ห݌௡,௟(ݎ)ห = ට ௓మ ௡∗మ − ଶ௓ ௥ . (2.61) На основу једначине (2.61) радијална таласна функција (2.59) се може написати у облику: ܴ௡,௟(ݎ) = ௔೙,೗ ଶ௥ ඥ௣೙,೗(௥) e ି∫ ඨ ೋమ ೙∗మ ି మೋ ೝ ௗ௥ ೝమ ೝభ . (2.62) Након трансформације интеграла у експоненцијалном делу једначине (2.62) следи: ܴ௡,௟(ݎ) = ௔೙,೗ ଶ௥ ඥ௣೙,೗(௥) e ିଶ݊∗ ∫ ඨ1− 1 ܼ ݎ 2݊∗మ ௗ൬ ೋ ೝ మ೙∗మ ൰ ೝమ ೝభ . (2.63) Увођењем смене ݔଶ = (ܼ ݎ) ൫2 ݊∗ଶ൯⁄ (2.64) и решавањем интеграла добија се: ܴ௡,௟(ݎ) = ௔೙,೗ ଶ௥ ඥ௣೙,೗(௥) e ିଶ௡∗ቊ ೋ ೝ మ೙∗మ ටଵି మ೙∗ ೋ ೝ ି௟௡ቈට ೋ ೝ మ೙∗మ ቆଵାටଵି మ೙∗ ೋ ೝ ቇ቉ቋ (2.65) Ако коефицијент нормирања ܽ௡,௟ у претходној једначини заменимо изразом (2.58) и ако се корен у једначини (2.65) развије у ред на основу тога што је 2݊∗ ܼ ݎ⁄ ≪ 1, једначина (2.65) тада добија облик: ܴ௡,௟(ݎ) = ௓ ௥ ටଶగ௡∗య௣೙,೗(௥) ቀ ଶе௓ ௥ ௡∗మ ቁ ௡∗ eି ೋ ೝ ೙∗ (2.66) где је е Ојлеров (Euler) број чија је вредност 2,7182818284590. Ефективни квантни број ݊∗ се може изразити једначином ݊∗ = ܼ ඥ2ܧ௜⁄ , одакле следи да је вредност енергије јонизације је приближно једнака ܧ௜~ܼ ݊∗⁄ . И зато под претпоставком да је кинетичка енергија избаченог електрона приближна енергији јонизације, може се сматрати да је ݌௡,௟~ܼ ݊∗⁄ . ܴ௡,௟(ݎ) = ଵ ௥ ௡∗ ට ௓ ଶగ ቀ ଶе௓ ௥ ௡∗మ ቁ ௡∗ eି ೋ ೝ ೙∗ . (2.67) Таласна фунција, као производ радијалног и сферног дела, слободног електрона у класично забрањеној области дата општом једначином: Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 53 ߰௡∗௟௠೗ = ܴ௡,௟(ݎ) ௟ܻ ௠೗ ቀ ௥⃗ ௥ ቁ., (2.68) за разматрани случај добија коначан облик сменом израза за радијални део (2.67) у коначан облик таласне функције (2.68): ߰௡∗௟௠೗ = ଵ ௥ ௡∗ ට ௓ ଶగ ቀ ଶе௓ ௥ ௡∗మ ቁ ௡∗ eି ೋ ೝ ೙∗ ௟ܻ ௠೗ ቀ ௥⃗ ௥ ቁ. (2.69) Поређењем једначине (2.69) и једначине (2.48) следи да коефицијент ܥ௡∗௟∗ има облик: ܥ௡∗௟∗ = ቀ ଶе ௡∗ ቁ ௡∗ ଵ √ଶగ௡∗ . (2.70) Заменом коефицијента који су израчунали Амосов, Делоне и Крајнов у израз за брзину прелаза која је дата у ППТ теорији добија се брзина прелаза при тунелној јонизацији водониковог атома у линеарно поларизованом електромагнетном пољу са главним квантним бројем ݊, орбиталним квантним броjем ݈ и магнетним квантним бројем ݉: ஺ܹ஽௄ ௟௜௡ = ቀ ଶе ௡∗ ቁ ଶ௡∗ ଵ ଶగ௡∗ (ଶ௟ାଵ)(௟ା|௠|)! ଶ|೘|(|௠|)!(௟ି|௠|)! ቀ ଷி௡∗య గ௓య ቁ ௓మ ଶ௡∗మ ቀ ଶ௓య ி௡∗య ቁ ଶ௡∗ି|௠|ିଵ exp ቀ− ଶ௓య ଷி௡∗య ቁ. (2.71) У циркуларно поларизованом ласерском пољу израз (2.71) постаје: ஺ܹ஽௄ ௖௜௥ = ට ଷி௓య గ௡∗య ቀ ଷி௡∗య గ௓య ቁ ௓మ ଶ௡∗మ ቀ ଶе ௡∗ ቁ ଶ௡∗ ଵ ଶగ௡∗ (ଶ௟ାଵ)(௟ା|௠|)! ଶ|೘|(|௠|)!(௟ି|௠|)! ቀ ଶ௓య ி௡∗య ቁ ଶ௡∗ି|௠|ିଵ exp ቀ− ଶ௓య ଷி௡∗య ቁ. (2.72) Изрази за вероватноћу јонизације (2.71) и (2.72) су добијени под претпоставком да је импулс избаченог електрона ݌ једнак нули. 2.5. Ландау-Дихнеова адијабатска апроксимација Израз за вероватноћу јонизације, односно брзину прелаза се може добити и коришћењем Ландау-Дихнеове (Landau Dyhne) адијабатске апроксимације [17], [46]. У првом случају када је почетни импулс избаченог електрона једнак нули и у другом када је вероватноћа јонизације функција ненултог почетног импулса избаченог електрона [48], [49], [50]. У квантној механици Хамилтонијан је оператор који је придружен опсервабли енергије. Временску еволуцију квантног система диктира Хамилтонијан преко Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 54 Шредингерове једначине ݅ℏ(߲߰ ߲ݐ⁄ ) = ܪ෡߰, где је ܪ෡ Хамилтонијан, а ߰ стање система. Како Хамилтонијан представља енергију његове својствене вредности представљају могуће енергије које систем може да поседује. Да би се извела апроксимација Ландау-Дихнеа неопходно је кренути од израза који представља Хамилтонијан система. У случају који се овде разматра Хамилтонијан система се споро мења са временом, тако да је решење временски независне Шредингерове једначине: ܪ෡(ݐ) ߰௡(ݐ) = ܧ௡(ݐ) ߰௡(ݐ) (2.73) Посматрамо прелазак система из почетног (непертурбованог) атомског стања у коначно стање (у континууму), када су ߰௜ , ߰௙ таласне функције почетног и коначног стања, респективно. Ако знамо да је стање система споро променљиво са временом неопходно је утврдити какав је однос ܧ௜(ݐ) енергије почетног стања, и ܧ௙(ݐ) енергије коначног стања електрона које зависе од времена ݐ. Приближавајући се тренутку ߬, где је ߬ квазикласична повратна тачка, својствене врености функција ߰௜, ߰௙ се мењају. Да бисмо одредили ту промену представићемо дате функције преко њихових линеарних комбинација бирајући коефицијенте тако да следећи услови буду испуњени: ∫߰ଵ௜ ଶ ݀⃗ݎ = ∫߰ଶ௙ ଶ ݀⃗ݎ = 0, (2.74) ∫߰ଵ௜߰ଶ௙ ݀⃗ݎ = 1, (2.75) где је ݎ просторна координата а ߰ଵ௜ и ߰ଶ௙ линеарне комбинације таласних функција почетног и коначног стања, које гласе: ߰ଵ௜ = ܣ௜߰௜ + ܣ௙߰௙ , (2.76) ߰ଶ௙ = ܤ௜߰௜ + ܤ௙߰௙. (2.77) Ове функције немају сингуларитет у тачки ߬ и зато се од њих мора направити линеарна комбинација преко које ће моћи својствена функција да се напише у облику: ߰௡(ݐ) = ܥ௜߰ଵ௜ + ܥ௙߰ଶ௙ . (2.78) Сменом једначине (2.78) у једначину (2.73) следи да је: ܪ෡(ݐ)ൣܥ௜߰ଵ௜ + ܥ௙߰ଶ௙൧ = ܧ௡(ݐ)ൣܥ௜߰ଵ௜ + ܥ௙߰ଶ௙൧, (2.79) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 55 односно: ܥ௜ܪ෡(ݐ)߰ଵ௜ + ܥ௙ܪ෡(ݐ)߰ଶ௙ = ܥ௜ܧ௡(ݐ)߰ଵ௜ + ܥ௙ܧ௡(ݐ)߰ଶ௙ . (2.80) Множењем једначине (2.80) са ߰ଵ௜ и водећи рачуна о условима (2.74), (2.75) добија се да је: ܥ௜߰ଵ௜ܪ෡(ݐ)߰ଵ௜ + ܥ௙߰ଵ௜ܪ෡(ݐ)߰ଶ௙ = ܥ௙ܧ௡(ݐ), (2.81) односно множењем једначине (2.80) са ߰ଶ௙: ܥ௜߰ଶ௙ܪ෡(ݐ)߰ଵ௜ + ܥ௙߰ଶ௙ܪ෡(ݐ)߰ଶ௙ = ܥ௜ܧ௡(ݐ). (2.82) Интеграљењем једначина (2.81), (2.82) по координати ݎ се добија: ܥ௜ ∫߰ଵ௜ܪ෡(ݐ)߰ଵ௜ ݀⃗ݎ + ܥ௙ ∫߰ଵ௜ܪ෡(ݐ)߰ଶ௙ ݀⃗ݎ = ܥ௙ܧ௡(ݐ) (2.83) ܥ௜ ∫߰ଶ௙ܪ෡(ݐ)߰ଵ௜ ݀⃗ݎ + ܥ௙ ∫߰ଶ௙ܪ෡(ݐ)߰ଶ௙ ݀⃗ݎ = ܥ௜ܧ௡(ݐ). (2.84) Након увођења ознака за матричне елементе ܪ෡௡௠(ݐ) = ∫߰௡ܪ෡(ݐ)߰௠ ݀⃗ݎ једначине (2.83) и (2.84) се могу написати у форми: ܥ௜ܪ෡௜௜(ݐ) + ܥ௙ܪ෡௜௙(ݐ) = ܥ௙ܧ௡(ݐ), (2.85) ܥ௜ܪ෡௙௜(ݐ) + ܥ௙ܪ෡௙௙(ݐ) = ܥ௜ܧ௡(ݐ). (2.86) Како је: ܪ෡௜௙(ݐ) = ܪ෡௜௙ ௧௥(ݐ) = ܪ෡௙௜(ݐ) (2.87) систем једначина (2.85) и (2.86) има облик ܥ௜ܪ෡௜௜(ݐ) + ܥ௙ൣܪ෡௜௙(ݐ) − ܧ௡(ݐ)൧ = 0, (2.88) ܥ௜ൣܪ෡௜௙(ݐ) − ܧ௡(ݐ)൧ + ܥ௙ܪ෡௙௙(ݐ) = 0. (2.89) У матричном облику: ቈ ܪ෡௜௜(ݐ) ൣܪ෡௜௙(ݐ) − ܧ௡(ݐ)൧ ൣܪ෡௜௙(ݐ) − ܧ௡(ݐ)൧ ܪ෡௙௙(ݐ) ቉ ൤ ܥ௜ ܥ௙ ൨ = ቂ0 0 ቃ. (2.90) Да би систем имао решења различита од нуле, његова детерминанта мора да буде једнака нули Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 56 ቤ ܪ෡௜௜(ݐ) ൣܪ෡௜௙(ݐ) − ܧ௡(ݐ)൧ ൣܪ෡௜௙(ݐ) − ܧ௡(ݐ)൧ ܪ෡௙௙(ݐ) ቤ = 0. (2.91) Решавањем: ܪ෡௜௜(ݐ) ܪ෡௙௙(ݐ) − ൣܪ෡௜௙(ݐ) − ܧ௡(ݐ)൧ ଶ = 0, (2.92) ܪ෡௜௙(ݐ) − ܧ௡(ݐ) = ±ටܪ෡௜௜(ݐ) ܪ෡௙௙(ݐ). (2.93) Из једначине (2.93), се рачунају својствене вредности енергије: ܧ௡ଵ(ݐ) = ܪ෡௜௙(ݐ) − ටܪ෡௜௜(ݐ) ܪ෡௙௙(ݐ) (2.94) ܧ௡ଶ(ݐ) = ܪ෡௜௙(ݐ) + ටܪ෡௜௜(ݐ) ܪ෡௙௙(ݐ). (2.95) Како својствене вредности енергија у тренутку ߬ морају бити једнаке: ܧ௡ଵ(ݐ) = ܧ௡ଶ(ݐ), (2.96) следи да је: ටܪ෡௜௜(ݐ) ܪ෡௙௙(ݐ) = −ටܪ෡௜௜(ݐ) ܪ෡௙௙(ݐ). (2.97) Може се закључити да у тренутку ߬ постоји само једна својствена вредност таласне функције, односно ܧ௙(߬) = −ܧ௜(߬). (2.98) где је ߬ је комплексно време. Енергија електрона у почетном везаном стању ݅ једнака је енергији електрона у коначном стању у континууму ݂. 2.5.1. Вероватноћа јонизације и брзина прелаза У квантној механици адијабатска промена је она која се дешава знатно спорије од фреквенције преласка између почетног и коначног енергетског својственог стања посматраног система ߱ ≪ ߱௜௙ . У почетном тренутку, се узима у обзир само утицај Кулоновог потенцијала између електрона и јона родитеља док се утицај електромагнетног потенцијала ласерког поља може занемарити. Тада је енергија везе овог електрона Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 57 ܧ௜(௧ୀ଴) = −ܧ௜. За коначно стање се може изабрати стање које лежи на самом почетку непрекидног дела спектра, тј. на оном месту где се својствене вредности енергије мењају из негативних (дискретни део спектра) у позитивни (континуални део спектра), на основу тога може се сматрати да је енергија крајњег стања ܧ௙(௧ୀ଴) = 0. Може се закључити да ће фреквенција преласка из почетног у коначно стање бити једнака непертурбованој енергији јонизације посматраног атома ߱௜௙ = ܧ௙ − ܧ௜ = 0 − (−ܧ௜) = ܧ௜. Ово значи да је разматрана пертурбација споро променљива величина и зато се може кренути од Шредингерове једначине сматрајући да се Хамилтонијан система споро мења: ℏ ௜ డ డ௧ |߰(ݐ)〉 = ቀܪ෡଴ + ෠ܸ(ݐ)ቁ |߰(ݐ)〉 (2.99) где је ܪ෡଴ временски независан Хамилтонијан атомског система а ෠ܸ (ݐ) оператор спољашњег поља. Таласна функција |߰(ݐ)〉 је изабрана тако да су почетно, везано стање са енергијом ܧ௜, и коначно, стање слободног електрона, представљени са |߰௜ 〉, |߰(∞)〉 = ห߰௙ 〉 респективно. S матрични елемент је дефинисан тако да представља амплитуду преласка између почетног |߰௜ 〉 и коначног стања ห߰௙ 〉 S௜௙ = ൻ߰௜หS෠ห߰௙ൿ, (2.100) у граничном случају S௜௙ = lim௧→ିஶ⟨߰௜(ݐ)|߰(ݐ)⟩. (2.101) Рачунање S௜௙ захтева налажење решења једначине (2.99). Типична процедура почиње писањем једначине (2.99) у интегралној форми [46]: |߰(ݐ)〉 = ห߰௙(ݐ)〉 − ௜ ℏ e ೔ ℏ ு෡బ௧ ∫ e ೔ ℏ ு෡బ௧ ᇲ ݀ݐᇱ ஶ ௧  ෠ܸ (ݐᇱ)|߰(ݐᇱ)〉 (2.102) где је таласна функција почетног стања писана у форми |߰௜(ݐ)〉 = |߰௜ 〉 e ି ೔ ℏ ு෡బ௧, док је таласна функција коначног стања |߰(∞)〉 = ห߰௙ 〉, а ܪ෡଴ је ермитски оператор. Скаларним множењем једначине (2.102) са 〈߰௜ (ݐ)| добија се S௜௙ = − ௜ ℏ ∫ ൻ߰௜ ∗(ݐᇱ)หV෡(ݐᇱ)ห߰(ݐᇱ)ൿ݀ݐᇱ ஶ ିஶ (2.103) Једначина (2.103) је амплитуда прелаза између почетног везаног стања |݅ 〉, у коначно стање у континууму |݂〉 за спољашње поље ෠ܸ (ݐ). Квадрат ове величине даје вероватноћу прелаза: Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 58 ௜ܹ௙ = หS௜௙ห ଶ . (2.104) Израз за вероватноћу прелаза је добијен, али таласна функција ߰(ݐ) је и даље непозната, тако да се вероватноћа још увек не може рачунати. Сматра се да ߰(ݐ) преставља стање слободног електрона које је потпуно дефинисано његовом интеракцијом са спољашњим пољем. У променљивом пољу, таласна функција коначног стања слободног електрона ߰(ݐ) је апроксимирана Волковљевом таласном функцијом ߰௏ (јед. 1.58). Имајући ово у виду једначина (2.103) тада има облик S௜௙ = − ௜ ℏ ∫ ൻ߰௜ ∗(ݐᇱ)หV෡(ݐᇱ)ห߰௏(ݐᇱ)ൿ݀ݐᇱ ஶ ିஶ . (2.105) Волковљевa таласна фунција ߰௏(ݔ, ݐ) је решење Шредингерове једначине. Да би се одредила брзина прелаза потребно је наћи аналитички израз ове функције за електрон који се налази у раванском електромагнетном таласу. Шредингерова једначина којом се описује кретање електрона у електромагнетном пољу је ଵ ଶ௠ ൬ ℏ ௜ ∇ − ௘ ௖ ܣ(߱, ݐ)൰ ଶ ߰௏(ݔ, ݐ) = − ℏ ௜ డ డ௧ ߰௏(ݔ, ݐ) (2.106) која у атомским јединицама гласи: ଵ ଶ ൬ ଵ ௜ ∇ − ܣ(߱, ݐ)൰ ଶ ߰௏(ݔ, ݐ) = − ଵ ௜ డ డ௧ ߰௏(ݔ, ݐ) (2.107) А је векторски потенцијал. Волковљева таласна функција дата једначином (1.58) се може представити и у облику ߰௏(ݔ, ݐ) = ܥ݁ ೔ ℏ ௌ(௫,௧), (2.108) односно у атомским јединицама има облик: ߰௏(ݔ, ݐ) = ܥ݁௜ௌ(௫,௧) (2.109) где је ܵ(ݔ, ݐ) реална функција. Сменом једначине (2.109) у (2.107) следи ଵ ଶ ൬ ଵ ௜ ∇ − ܣ(߱, ݐ)൰ ଶ ܥ݁௜ௌ(௫,௧) + ଵ ௜ డ డ௧ ܥ݁௜ௌ(௫,௧) = 0. (2.110) Квадрирањем члана у једначини (2.110) и минималним сређивањем се добија: ଵ ଶ ൤ ଵ ௜మ ቀ ப ப௫ ப డ௧ ቁ ଶ ൫ܥ݁௜ௌ(௫,௧)൯ − ଶ ௜ ப ப௫ ப డ௧ ൫ܥ݁௜ௌ(௫,௧)൯ + ൫ܣ(߱, ݐ)൯ ଶ ܥ݁௜ௌ(௫,௧)൨ + ଵ ௜ డ డ௧ ൫ܥ݁௜ௌ(௫,௧)൯ = 0 (2.111) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 59 ଵ ଶ ቂଵ ௜మ ப ப௫ ப డ௧ ቂ݅ܥ݁௜ௌ(௫,௧) ∙ ப ப௫ ப డ௧ ܵ(ݔ, ݐ)ቃ − ଶ ௜ ݅ܥ݁௜ௌ(௫,௧) ப ப௫ ப డ௧ ܵ(ݔ, ݐ) + ൫ܣ(߱, ݐ)൯ ଶ ܥ݁௜ௌ(௫,௧)ቃ + ଵ ௜ ݅ܥ݁௜ௌ(௫,௧) డ డ௧ ܵ(ݔ, ݐ) = 0. (2.112) Из услова трансверзалности ∇ ∙ ܣ(߱, ݐ) = 0 следи да је: ∇ଶܵ(ݔ, ݐ) = 0. (2.113) Једначина (2.112) се подели са ܥ݁௜ௌ(௫,௧) и добија се да је: ଵ ଶ ൫∇ܵ(ݔ, ݐ) − ܣ(߱, ݐ)൯ ଶ + డ డ௧ ܵ(ݔ, ݐ) = 0. (2.114) Поређењем једначине (2.114) са изразом за нерелативистичку енергују ݌ଶ 2݉⁄ = ܧ, имајући у виду да је у атомском систему јединица ݉ = 1, изједначавањем израза са леве и израза са десне сране, добијају се две једначине: ܧ(ݔ, ݐ) = − డ డ௧ ܵ(ݔ, ݐ) (2.115) и ݌(ݔ, ݐ) + ܣ(߱, ݐ) = ∇ܵ(ݔ, ݐ) (2.116) где су ܧ(ݔ, ݐ) и ݌(ݔ, ݐ) енергија и импулс избаченог електрона. У једначини (2.114) не фигурише константа ℏ, тако да се она може сматрати класичном. Облик класичног дејства ܵ(ݔ, ݐ) мора да задовољава Лапласову једначину и дефинисан је условом (2.113). Лапласову једначину задовољава било која функција чија је фаза ߱ݐ. Најопштије решење које задовољава једначину (2.113) има облик: ܵ(ݔ, ݐ) = ൫݌(ݔ, ݐ) + ܣ(߱, ݐ)൯ ∙ ݎ + Φ(߱ݐ) (2.117) где је Φ(߱ݐ) произвољна функција, док израз ݌(ݔ, ݐ) + ܣ(߱, ݐ) представља канонични импулс елетрона који се налази слободан у пољу. Функција Φ(߱ݐ) се може представити преко енергије ܧ(ݔ, ݐ) тако да следи да је: Φ(߱ݐ) = −∫ ܧ(߱ݐᇱ)݀ݐᇱ ௧ ଴ . (2.118) Имајући ово у виду добија се да је коначан облик Волковљеве таласне фунције ߰௏(ݔ, ݐ) ߰௏(ݔ, ݐ) = ܥ݁௜ቂ൫௣(௫,௧)ା஺(ఠ,௧)൯∙௥ି∫ ா൫ఠ௧ ᇲ൯ௗ௧ᇲ ೟ బ ቃ. (2.119) Знак експонента је изабран тако да је енергија својсвене вредности позитивна ܪ෡(ݐ)߰௏ = ܧ(ݐ)߰௏. Константа ܥ се може израчунати из услова ортонормираности делта функције за слободна (не везана) стања. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 60 Да би се израчунала брзина прелаза није неопходно познавати Волковљеву таласну функцију коначног стања већ је неопходно знати ෠ܸ (ݐ) ߰௏(ݔ, ݐ). Oператор интеракције ෠ܸ (ݐ) представља везу између укупног Хамилтонијана и Хамилтонијана слободне честице ෠ܸ (ݐ) = ܪ෡ − ܪ෡௙௥௘௘ при чему је ܪ෡௙௥௘௘ = ܪ෡(∞). Тако да се може писати ෠ܸ (ݐ)߰௏(ݔ, ݐ) = ቀܪ෡(ݐ) − ܪ෡(∞)ቁ߰௏(ݔ, ݐ), (2.120) односно ෠ܸ (ݐ)߰௏(ݔ, ݐ) = ൫ܧ(߱ݐ) − ܧ(∞)൯߰௏(ݔ, ݐ). (2.121) Сва три оператора ܪ෡, ܪ෡(∞) и ෠ܸ (ݐ) имају Волковљеву таласну функцију као својствене вредности, стим да ܪ෡ представља укупну енергију система, док ܪ෡(∞) даје енергију електрона која му је преостала када се поље искључи, ෠ܸ (ݐ) описује енергију коју електрон добије или изгуби у интеракцији са пољем. Сви елементи једначине (2.105) су сада познати, тако да се амплитуда S௜௙ може израчунати. Коришћењем једначина (2.105), (2.119), ( 2.121) и раздвајањем интеграла који зависе од ݎ и од ݐ, амплитуда прелаза гласи: S௜௙ = − ௜ ℏ ܥ ∫Φ଴ ∗ (ݎ)e ೔ ℏ ൫௣(௫,௧)ା஺(ఠ,௧)൯∙௥݀ଷݎ ∙ ∫ ൫ܧ(߱ݐ) − ܧ(∞)൯ e ೔ ℏ ቀିா೔௧ି∫ ா൫ఠ௧ ᇲ൯ௗ௧ᇲ ೟ బ ቁ݀ݐ ஶ ିஶ (2.122) где је Φ଴(ݎ)е ೔ ℏ ா೔௧ таласна функција. Из услова адијабатске трансформације ܧ௜ ≫ ℏ߱, за све реалне вредности ݐ, (ܧ(߱ݐ) + ܧ௜) ℏ߱ >⁄ ܧ௜ ℏ߱ ≫ 1⁄ фаза у експоненту је велика тако да се експонент брзо мења са променом ݐ, а вредност интеграла тежи нули. Ненулта вредност интеграла се добија за ону вредност променљиве ݐ за коју је фаза експонента стационарна или ܧ(߱߬) = −ܧ௜ . Интеграл се апроксимативно може решити користећи метод седласте тачке и тада решење једначине (2.122) има облик: S௜௙ = − ௜ ℏ Φ଴ ∗ܥට ଶగℏ |ாᇲ(ఠ௧బ)| ∙ ൫ܧ(߱ݐ଴) − ܧ(∞)൯ e ି ೔ ℏ∫ ൫ா൫ఠ௧ ᇲ൯ାா೔൯ௗ௧ ᇲ೟ బ . (2.123) ܧ(߱ݐ) представља класичну енергију слободног електрона у електромагнетном пољу. Две крајње тачке процеса су оне у којима се дефинише почетна енергија везаног стања и коначна енергија мерена у тренутку ݐ = 0. Енергија електрона је позитивно дефинисана величина за све реалне вредности аргумента ߱ݐ, али израз ܧ(߱߬) = −ܧ௜ захтева да енергија буде негативна, што условљава да у тачки ߬ има имагинарну компоненту. Следи Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 61 да је јонизација атома, било да је тунелна или мултифотонска, представљена као класично кретање електрона у комплексној равни. Ако се стање система споро мења са временом значи да је „време прелаза“ веома дуго и зато временски зависни део дејства: S௜௙(߬) ∝ e ି ೔ ℏ∫ ൫ா(ఠ௧)ାா೔(௧)൯ௗ௧ ഓ బ (2.124) има велику вредност. У том смислу проблем је квазикласичан и тада услов из једначине (2.96) мора бити задовољен. У класичној механици овај услов одговара тренутном прелазу који је у пракси класично немогућ. Узимајући у обзир једначине (2.104) и (2.124) може написати: ௜ܹ௙ = หeି௜థห ଶ = eି௜థe௜థ ∗ = eି௜(థିథ ∗) = eି௜൫ୖୣథା୍୫థି(ୖୣథି୍୫థ)൯ = eିଶ୍୫థ , (2.125) односно: ௜ܹ௙ = e ିଶ୍୫ୗ೔೑(ఛ), (2.126) ௜ܹ௙ = e ିଶ୍୫ൣ∫ ൣா೑(௧)ିா೔(௧)൧ௗ௧ ഓ బ ൧. (2.127) Једначина (2.127) представља израз за брзину прелаза (transition rate) система из почетног, ݅, у коначно стање, ݂, у тренутку ߬ преко временски зависног дела дејства у Ландау-Дихне адијабатској трансформацији [46]. 2.5.2. Добијање брзине прелаза у АДК теорији преко Ландау-Дихне адијабатске апроксимације Користећи Ландау-Дихне адијабатску апроксмацију може се извести израз за брзину прелаза добијен у АДК теорији. Први корак је да се енергија почетног стања сматра једнаком енергији јонизације, док је енергија коначног стања дата у функцији векторског потенцијала спољашњег поља. Енергија почетног и коначног стања су дата једначинама, респективно: Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 62 ܧ௜(ݐ) = −ܧ௜, (2.128) ܧ௙(ݐ) = ଵ ଶ ቀ݌⃗ + ஺⃗ ௖ ቁ ଶ (2.129) где је ܧ௜ непертурбовани јонизациони потенцијал атома док се за коначно стање узима стање слободног електрона у линеарно поларизованом пољу чија се јачина може дефинисати ⃗ܨ(ݐ) = cos߱ݐ. Јачина спољашњег поља се може изразити и преко векторског потенцијала ⃗ܣ(ݐ), ⃗ܨ(ݐ) = − ଵ ௖ ௗ஺⃗(௧) ௗ௧ . Израз за векторски потенцијал се изводи на следећи начин: ⃗ܨ(ݐ) = − ଵ ௖ ௗ஺⃗(௧) ௗ௧ (2.130) න ݀⃗ܣ(ݐ) ݀ݐ = −ܿන ⃗ܨ(ݐ) ݀ݐ ⃗ܣ(ݐ) = −ܿන ⃗ܨcos߱ݐ ݀ݐ ⃗ܣ(ݐ) = − ௖ி⃗ ఠ sin߱ݐ. (2.131) Енергија коначног стања сада има облик: ܧ௙(ݐ) = ଵ ଶ ቀ݌⃗ − ி⃗ ఠ sin߱ݐቁ ଶ (2.132) Један од основних закључака Ландау-Дихне адијабатске апроксимације који ће бити неопходно употребити у даљем раду је да у тренутку ߬ постоји само једна својствена вредност таласне функције, односно да је ܧ௙(߬) = −ܧ௜(߬), (јед. 2.98), енергија електрона у почетном, везаном стању ݅, једнака је енергији електрона у коначном стању, у континууму ݂. Као што је већ поменуто при извођењу брзине прелаза биће разматрана два случаја: када је почетни импулс јонизованог електрона једнак нули и када је различит од нуле. 2.5.2.1. Добијање брзине прелаза у АДК теорији преко Ландау-Дихне адијабатске апроксимације када је почетни импулс избаченог електрона једнак нули Поступак добијања брзине прелаза у АДК теорији преко Ландау-Дихне адијабатске апроксимације када је почетни импулс избаченог електрона једнак нули је заснован на претпоставци да је интензитет спољашњег ласерског поља много мањи од интензитета Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 63 атомског поља. Тако да спољашње поље утиче само на коначно стање, док основно стање остаје непертурбовано Енергије почетног и коначног стања, у случају када је почетни импулс избаченог електрона једнак нули дате су следећим једначинама: ܧ௜(ݐ) = −ܧ௜ (2.133) ܧ௙(ݐ) = ଵ ଶ ቀ݌⃗ − ஺⃗ ௖ ቁ ଶ = ிమ ଶఠమ sinଶ߱ݐ. (2.134) Израз за квазикласичну повратну тачку ߬ се добија из услова: ܧ௜(߬) = ܧ௙(߬) (2.135) −ܧ௜(߬) = ிమ ଶఠమ sinଶ߱߬ (2.136) ඨ −2ܧ௜(߬)߱ଶ ܨଶ = sin߱߬ ݅ ߱ ܨ ඥ2ܧ௜(߬) = sin߱߬ ߬ = ଵ ఠ arcsin ቀ݅ ఠ ி ඥ2ܧ௜(߬)ቁ. (2.137) Једначина (2.137) је израз за повратну тачку. Након увођења смене ߙ = ݅ ఠ ி ඥ2ܧ௜, (2.138) добија се израз за повратну тачку у облику: ߬ = ଵ ఠ arcsinߙ (2.139) За мале вредности параметра ߱ (за нискофреквентна поља) могуће је применити развој у ред arcsinߜ = ߜ + ఋయ ଺ , при чему се узима у обзир само први члан развоја. Тако да је коначни израз за повратну тачку: ߬ = ଵ ఠ ߙ (2.140) Као што је речено у претходном поглављу, у адијабатској апроксимацији Ландау-Дихнеа, вероватноћа јонизације атома који се налази у спољашњем се рачуна преко формуле: ௜ܹ௙ ∝ exp[−2 Imܵ(߬)] (2.141) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 64 где је ܵ(߬) = ∫ ൣܧ௙(ݐ) − ܧ௜(ݐ)൧݀ݐ ఛ ଴ . (2.142) Имагинарни део дејства ܵ(߬) се рачуна: Imܵ(߬) = Im ∫ ൣܧ௙(ݐ) − ܧ௜(ݐ)൧݀ݐ ఛ ଴ (2.143) = Im න ቈ ܨଶ 2߱ଶ sinଶ߱ݐ − ൫−ܧ௜(ݐ)൯቉ ݀ݐ ఛ ଴ = Im ቈ ܨଶ 2߱ଶ න sinଶ߱ݐ݀ݐ ఛ ଴ + න ܧ௜(ݐ)݀ݐ ఛ ଴ ቉ = Im ቈ ܨଶ 2߱ଶ න 1 − cos(2߱ݐ) 2 ఛ ଴ ݀ݐ + න ܧ௜(ݐ)݀ݐ ఛ ଴ ቉ = Im ቈ ܨଶ 2߱ଶ ൤ 1 2 ߬ − 1 4߱ sin(2߱߬)൨ + ܧ௜߬቉ = Im ቂቀ ிమ ସఠమ + ܧ௜ቁ ߬ − ிమ ଼ఠయ sin(2߱߬)ቃ (2.144) За мале вердности аргумента ߱߬ синусна функција се може развити у Мек Лоренов ред sin(2߱ݐ) ≈ 2߱ݐ − (ଶఠ௧)య ଺ тако да израз (2.144) постаје: Imܵ(߬) = Im ቈቆ ܨଶ 4߱ଶ + ܧ௜ቇ ߬ − ܨଶ 8߱ଷ ቆ2߱߬ − (2߱߬)ଷ 6 ቇ቉ = Im ቂܧ௜߬ + ிమ ଺ ߬ଷቃ (2.145) Сменом једначине (2.140) у којој је дат израз за повратну тачку у једначину (2.145) следи да је Imܵ(߬) = Im ൤ܧ௜ ఈ ఠ + ிమ ଺ ቀ ఈ ఠ ቁ ଷ ൨. (2.146) Враћајући смену за ߙ (2.138) следи: Imܵ(߬) = Im ൤ܧ௜ ଵ ఠ ቀ݅ ఠ ி ඥ2ܧ௜ቁ + ிమ ଺ ቀ ଵ ఠ ݅ ఠ ி ඥ2ܧ௜ቁ ଷ ൨ (2.147) = Im ൤݅ 1 ܨ ܧ௜ඥ2ܧ௜ − ݅ 1 6ܨ ൫ඥ2ܧ௜൯ ଷ ൨ = Im ቈ݅ ൫ඥଶா೔൯ య ଷி ቉. (2.148) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 65 Сменом једначине (2.148) у једначину (2.141) добија се брзина прелаза када је почетни импулс електрона једнак нули ௜ܹ௙ ∝ exp[−2 Imܵ(߬)], (2.149) ௜ܹ௙ ∝ exp ቈ−2 ൫ඥଶா೔൯ య ଷி ቉. (2.150) 2.5.2.2. Добијање брзине прелаза у АДК теорији преко Ландау-Дихне адијабатске апроксимације када је почетни импулс избаченог електрона различит од нуле Може се сматрати да је претпоставка да електрон увек напушта атом без почетног импулса мало вероватна. Зато је било неопходно добити брзину прелаза када је почетни импулс избаченог електрона различит од нуле. У овом случају енергија почетног стања је дата изразом: ܧ௜(ݐ) = −ܧ௜. (2.151) Док је енергија коначног стања: ܧ௙(ݐ) = ଵ ଶ ቀ݌⃗ + ஺⃗ ௖ ቁ ଶ = ଵ ଶ ቀ݌⃗ − ி⃗ ఠ sin߱ݐቁ ଶ . (2.152) Израз за квазикласичну повратну тачку ߬ се добија из услова да је: ܧ௜(߬) = ܧ௙(߬) (2.153) Сменом једначина (2.151), (2.152) у једначину (2.153) следи: −ܧ௜(߬) = ଵ ଶ ቀ݌ − ி ఠ sin߱߬ቁ ଶ (2.154) −2ܧ௜(߬) = ൬݌ − ܨ ߱ sin߱߬൰ ଶ ܨ ߱ sin߱߬ = ݌ − ݅ඥ2ܧ௜ sin߱߬ = ఠ ி ൫݌ − ݅ඥ2ܧ௜൯. (2.155) Након увођења смене ߜ = ఠ ி ൫݌ − ݅ඥ2ܧ௜൯, (2.156) добија се да је: Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 66 sin߱߬ = ߜ, (2.157) одакле следи: arcsinߜ = ߱߬, (2.158) односно добија се израз за повратну тачку: ߬ = ଵ ఠ arcsinߜ. (2.159) За мале вредности параметра ߱ (за нискофреквентна поља) могуће је применити развој у ред arcsinߜ = ߜ + ఋయ ଺ , тако да је коначни израз за повратну тачку ߬ = ଵ ఠ ቀߜ + ఋయ ଺ ቁ. (2.160) У адијабатској апроксимацији Ландау-Дихнеа, вероватноћа јонизације атома који се налази у спољашњем се рачуна користећи формулу (2.149). Као у претходном случају рачуна се имагинарни део дејства: Imܵ(߬) = Im ∫ ൣܧ௙(ݐ) − ܧ௜(ݐ)൧݀ݐ ఛ ଴ (2.161) = Im ∫ ൤ ଵ ଶ ቀ݌⃗ − ி⃗ ఠ sin߱ݐቁ ଶ − ൫−ܧ௜(ݐ)൯൨ ݀ݐ ఛ ଴ (2.162) = Im ቈන 1 2 ݌ଶ݀ݐ ఛ ଴ − න ݌ܨ ߱ ݏ݅݊߱ݐ ݀ݐ ఛ ଴ +න ܨଶ 2߱ଶ sinଶ߱ݐ ݀ݐ ఛ ଴ +න ܧ௜݀ݐ ఛ ଴ ቉ = Im ቂቀ ௣మ ଶ + ܧ௜ + ிమ ସఠమ ቁ ߬ + ௣ி ఠమ cos߱߬ − ிమ ଼ఠయ sin(2߱߬) ቃ. (2.163) За мале вредности аргумента ߱߬ косинусна и синусна функција се могу развити у Мек Лоренов ред cos߱߬ ≈ 1 − (ఠ௧)మ ଶ + (ఠ௧)ర ଶସ , (2.164) sin(2߱ݐ) ≈ 2߱ݐ − (ଶఠ௧)య ଺ + (ଶఠ௧)ఱ ଵଶ଴ . (2.165) Сменом једначина (2.164), (2.165) у једначину (2.163) следи: Imܵ(߬) = Im ቂቀ௣ మ ଶ + ܧ௜ + ிమ ସఠమ ቁ߬ + ௣ி ఠమ ቀ1 − (ఠఛ)మ ଶ + (ఠఛ)ర ଶସ ቁ − ிమ ଼ఠయ ቀ2߱߬ − (ଶఠఛ)య ଺ + (ଶఠఛ)ఱ ଵଶ଴ ቁ ቃ = Im ቂ ௣ி ఠమ + ቀ ௣మ ଶ + ܧ௜ቁ ߬ − ௣ி ଶ τଶ + ிమ ଺ ߬ଷ + ௣ிఠమ ଶସ τସ − ிమఠమ ଷ଴ τହቃ. (2.166) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 67 Сменом израза за повратну тачку дату (2.159) у једначину (2.166) добија се: Imܵ(߬) = Im ൥ ௣ி ఠమ + ቀ ௣మ ଶ + ܧ௜ቁ ቆ ଵ ఠ ቀߜ + ఋయ ଺ ቁቇ − ௣ி ଶ ቆ ଵ ఠ ቀߜ + ఋయ ଺ ቁቇ ଶ + ிమ ଺ ቆ ଵ ఠ ቀߜ + ఋయ ଺ ቁቇ ଷ + ௣ிఠమ ଶସ ቆ ଵ ఠ ቀߜ + ఋయ ଺ ቁቇ ସ − ிమఠమ ଷ଴ ቆ ଵ ఠ ቀߜ + ఋయ ଺ ቁቇ ହ ቉, (2.167) односно након сређивања: Imܵ(߬) = Im ቂቀ ௣మ ଶఠ + ா೔ ఠ ቁ ߜ − ௣ி ଶఠమ ߜଶ + ቀ ௣మ ଵଶఠ + ா೔ ଺ఠ + ிమ ଺ఠయ ቁ ߜଷ − ௣ி ଼ఠమ ߜସ − ி ଶ଴ఠయ ߜହቃ. (2.168) Враћањем смене из једначине (2.155) у једначину (2.168) следи: Imܵ(߬) = Im ൥݅ ቈ ି௣మඥଶா೔ିଶா೔ඥଶா೔ ଶி + ଶ௣మඥଶா೔ ଶி − ఠమඥଶா೔ ிయ ቆ ௣మ൫ඥଶா೔൯ మ ଶ − ௣ర ଶ ቇ + ఠమඥଶா೔ ிయ ቆ− ௣ర ସ + ௣మ൫ඥଶா೔൯ మ ଵଶ − ௣మா೔ ଶ + ா೔൫ඥଶா೔൯ మ ଺ ൰ − ௣మඥଶா೔ ଶி + ൫ඥଶா೔൯ య ଺ி + ఠమ൫ඥଶா೔൯ మ ிయ ቆ− ௣ర ସ + ௣మ൫ඥଶா೔൯ మ ଶ − ൫ඥଶா೔൯ ర ଶ଴ ቇ቉൩.(2.169) Применом низа основних трансформација израз за имагинарни део дејства ܵ(߬)се добија у форми: Imܵ(߬) = Im ቎݅ ൥ ඥ2ܧ݅ ܨ ൭− ൫ඥ2ܧ݅൯ 2 6 + ܧ݅൱ + ߱2ඥ2ܧ݅ ܨ3 ൭− ൫ඥ2ܧ݅൯ 4 30 + ݌2൫ඥ2ܧ݅൯ 2 6 ൱൩቏ = Im ൥݅ ቈቆ ൫ඥଶா೔൯ య ଷி − ଶఠమா೔ మඥଶா೔ ଵହிయ ቇ + ఠమ௣మா೔ඥଶா೔ ଷிయ ቉൩. (2.170) Израз у једначини (2.170) се може посматрати као збир два одвојена члана. I - члан ൫ඥଶா೔൯ య ଷி − ଶఠమா೔ మඥଶா೔ ଵହிయ = (2.171) = ൫ඥ2ܧ௜൯ ଷ 3ܨ ൭1 − 2߱ଶܧ௜ ଶ 5ܨଶ൫ඥ2ܧ௜൯ ଶ൱ = = ൫ඥଶா೔൯ య ଷி ቆ1 − ଵ ଵ଴ ఠమ൫ඥଶா೔൯ మ ிమ ቇ = (2.172) = ൫ඥଶா೔൯ య ଷி ቀ1 − ଵ ଵ଴ ߛଶቁ = (2.173) = ൫ඥଶா೔൯ య ଷி (2.174) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 68 Коначан облик I - члана је добијен имајући у виду да се Келдишов параметар може изразити као ߛ = ఠඥଶா೔ ி , у тунелном режиму његова вредност је ߛ ≪ 1, и да је члан (1 10⁄ ) ∙ ߛଶ, у једначини (2.173), много мањи од јединице тако да се може занемарити. II – члан ఠమ௣మா೔ඥଶா೔ ଷிయ = (2.175) = ݌ଶ 6߱ ඥ2ܧ௜ ߱ଷ ܨଷ 2ܧ௜ = = ݌ଶ 6߱ ߱ଷ ܨଷ ൫ඥ2ܧ௜൯ ଷ = ௣మ ଺ఠ ߛଷ (2.176) Израз (2.176) представља потпуно нови члан у експоненцијалном делу израза.Овим чланом се укључује ненулти почетни импулс електрона при рачунању брзине прелаза. ௜ܹ௙ ∝ exp ቈ− ଶ൫ඥଶா೔൯ య ଷி − ௣మ ଷఠ ߛଷ቉. (2.177) 2.6. Разлика између брзина прелаза у статичком и променљивом спољашњем пољу Временски зависна јонизација укључује мноштво процеса, неки од њих су мултифотонска јонизација, енергетски померај прага јонизације и кретање јонизованог електрона. Ништа мање није значајна ни јонизација у статичком пољу. Многи ефекти добијени јонизацијом статичким пољем су применљиви у теоријским и експерименталним истраживањима. За разлику од мултифотонске јонизације која је доминантан процес у релативно слабим пољима, јонизација у јаким пољима се одвија веома брзо, тако што електрон напушта атом за време које је много краће од времена трајања ласерског пулса. Самим тим електрично поље се не мења током јонизационог процеса и може се сматрати статичким. У случају циркуларно поларизованог ласерског поља његова јачина је константна и смањује могућност проласка система кроз међустања зато што угаони импулс апсорбованих фотона смањује број доступних стања. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 69 Међутим, проучавање и анализа јонизације у временски зависном пољу је превише компликована без увођења апроксимација. Како је јонизација у статичком пољу гранични случај јонизације у пољу које се мења у току времана она може послужити као основа за увођење апроксимативних метода. Битно је показати да ли се и колико разликују брзине прелаза у статичком и променљивом спољашњем пољу. Резултујућа формула има облик: ܹ(ܨ ,߱) ∝ ୱܹ୲ୟ୲. (2.178) Можемо закључити да је брзина прелаза у променљивом спољашњем ласерском пољу јачине ܨ и фреквенције ߱ је пропорционална брзини прелаза у статичком пољу. За случај линеарно поларизованог ласерског поља кефицијент пропорционалности има вредност ቀ3ܨ ߨ൫ඥ2ܧ௜൯ ଷ ⁄ ቁ ଵ ଶ⁄ , односно: ܹ(ܨ,߱) = ට ଷி గ൫ඥଶா೔൯ య ୱܹ୲ୟ୲, (2.179) Аналогно једначини (2.179) веза између статичког и променљивог елиптично поларизованог ласерско поље је: ܹ(ܨ,߱, ߝ) = ට ଷி గ(ଵିఌమ)൫ඥଶா೔൯ య ୱܹ୲ୟ୲ (2.180) где је 0 < ߝ < 1 [51]. За линеарно поларизовано поље параметар ߝ има вредност ߝ = 0, док је за случај циркуларне поларизације његова вредност ߝ = 1. Из једначина (2.178), (2.179) и (2.180) се може закључити да се брзина прелаза у статичком и променљивом спољашњем пољу разликују само по преекспоненцијалном члану, док експоненцијални члан који је најзначајнији фактор брзине прелаза, exp ቂ− 2൫ඥ2ܧ௜൯ ଷ 3ܨൗ ቃ, остаје непромењен. Што значи да до адијабатске јонизације атома долази у тренутку када јачина поља достиже максималну вредност. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 70 2.7. Тунеловање у релативистичком режиму Константни напредак ласерске техологије и могућност добијања ласерског зрака интензитета реда 10ଶଵW cmଶ⁄ усмерио је истраживања у правцу у коме се при проучавању јонизационих процеса морају у обзир узети релативистички ефекти. Сматра се да ће следећа генерација ласера бити извор пулсева који трају испод 10fs и максималног интензитет до 10ଶଷW cmଶ⁄ . На тим интензитетима јони са наелектрисањем ܼ = 50 − 60 могу бити јонизовани. У инфрацрвеном делу спектра и интензитетима око 10ଵ଼W cmଶ⁄ кретање електрона у ласерском пољу постаје релативистичко. Аналитички израз за брзину прелаза у релативистичком режиму у АДК теорији се дефинише преко брзине прелаза у нерелативистичком режиму. Најбитнија разлика између релативистичке и нераелативистичке теорије настаје услед великих вредности енергија везе за електроне ܼ > 20. Са даљим порастом ܼ енергија везе почиње да игра битну улогу и постаје још значајнија. У нерелативистичком режиму сматра се да је брзина избаченог електрона мала у односу на брзину светлости у почетном везаном и у коначном стању у континууму. У веома јаком ласерском пољу избачени електрон може имати релативистичку енергију у коначном стању. Одговарајуће једначине за брзину прелаза и кинетичку енергију избаченог електрона треба изразити за релативистички режим. Иако је већи број електрона избачен са условно речено малим, нерелативистичким енергијама, треба обратити пажњу и на мали број електрона код којих су релативистички ефекти доминантни. Вредност Келдишовог параметра у случају тунеловања у релативистичком режиму је иста као вредност којом се дефинише процес тунелне јонизације у нерелативистичком режиму ߛ ≪ 1. У релативистичком режиму Келдишов параметар ߛ се може рачунати на следећи начин [52]: ߛ = ℏఠ ௠௖మ ிೞ ி ට1− ቀ ா೔ ௠௖మ ቁ ଶ (2.181) где је ܨ௦ = ௠మ௖య ௘ℏ = 1,32 × 10ଵ଺ V cm⁄ Schwinger- ова јачина поља [53], док су ݉, ݁ маса и наелектрисање електрона док је ܿ брзина светлости. Користећи израз за вероватноћу јонизације у Ландау-Дихнеовој апроксимацији дату једначином (2.127) добија се израз за вероватноћу јонизације у релативистичком режиму [54]: Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 71 ௥ܹ௘௧௔௩௜௦௧௜௖ = ஺ܹ஽௄ ௟௜௡ ݁ݔ݌ ቂ− ଶா೐ఊ య ଷఠ − ா೐ మఊ ௖మఠ ቃ (2.182) где је ܿ брзина светлости док је ஺ܹ஽௄ ௟௜௡ вероватноћа јонизације у нерелативистичком режиму дата једначином (2.69). ܧ௘ је кинетичка енергија избаченог електрона која се може рачунати изразом [54]: ܧ௘ = ඥ݌଴ ଶܿଶ + ܿସ − ܿଶ < ܿଶ. (2.183) Једначином (2.183) је дато ограничење да се могу проучавати случајеви само када је вредност кинетичке енергије избаченог електрона мања од његове енергије мировања. Анализирајући експерименталне резултате [55] може се закључити да у линеарно поларизованом пољу CO2 ласера чак и при интензитетима већим од 10ଵହW cmଶ⁄ долази до појаве релативистичких фотоелектрона чије су енергије реда неколико keV- а. Кинетичке енергије ових електрона су мање од њихових енергија мировања. 2.8. Принос јона у тунелној јонизацији Систематска истраживања процеса тунелне јонизације почела су 1983. године [56] тако што су извођени разни и бројни експерименти. Мерен је принос јона у гасовима који су били изложени зрачењу IR CO2 ласера таласне дужине 10μm. За атоме калијума (K) узимано је ߛ = 0,3 a. j. и јачина поља ܨ = 0,01 a. j. [57]. За атоме ксенона (Xe) узимано је ߛ = 0,01 a. j. и ܨ = 0,01 a. j. [58]. Слика 2.3. Принос јона Xeା и Xeଶା у функцији од интензитета поља CO2 ласера. Пуна линија представља резултате рачунате коришћењем АДК теорије. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 72 На слици 2.3. приказана је зависност приноса јона од интензитета ласерског поља. Поређењем експерименталних резултата са одговарајућим теоријским резултатима добијеним коришћењем једначине (2.69) уочено је добро слагање у већини случајева. У претходно наведеним радовима коришћено је линеарно поларизовано ласерско поље. Циркуларно поларизовано ласерско поље је коришћено у експериментима [59], [60]. Однос приноса јона у циркуларно поларизованом и приноса јона у линеарно поларизованом ласерском пољу је мерен [61]. Разматрана је јонизација атома аргона (Ar) коришћењем зрачења Ti-Sapphire ласера са дужином трајања пулса од 200 fs. Уочено је да овај однос расте са порастом интензитета зрачења. Измерени принос јона се добро слаже са предвиђањима АДК теорије, када је адијабатски параметар реда јединице или незнатно мањи. Јачина циркуларно поларизованог поља је √2 пута мања него јачина линеарно поларизованог поља за исти интензитет ласерског зрачења. Са друге стране, циркуларно поларизовано поље делује тренутно, за разлику од линеарно поларизованог. Ове разлике произилазе из разлике у предекспоненцијалном фактору у једначинама (2.69) и (2.70). Ове разлике потврђене су у експерименту [60] за Xe и Ar атоме. За јонизацију ових атома циркуларно поларизовним пољем потребан је интензитет поља 1,5 пут већи у поређењу са интензитетом потребним за јонизацију линеарно поларизованим пољем Принос јона добијених овим јонизационим прелазима, се може израчунати интеграљењем једначине (2.69) или једначине (2.70) по времену трајања ласерског пулса. ݅݋݊݅ݖܽݐ݅݋݊ ݕ݈݅݁݀ = ∫ ܹ൫ܨ(ݐ)൯݀ݐ௉௨௟௦௘ . (2.184) 2.9. Ефикасни пресек Величина која је такође повезана са мултифотонском јонизацијом и коју можемо рачунати користећи пертурбациону теорију најнижег реда је ефикасни пресек, LOPT (Lowest Order Perturbation Theory). LOPT теорија није ограничена апроксимацијом једног активног електрона али има друга ограничења. Интензитет ласерског поља не сме бити превише висок и рачунање ефикасног пресека јонизације у којој учествује пет или више фотона захтева пуно времена. Веза између вероватноће јонизације и ефикасног пресека дата је једначином: Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 73 ேܹ = ߪே ⋅ ቀ ூ ℏఠ ቁ ே (2.185) где су ேܹ брзина прелаза N- фотонске јонизације у sିଵ, ߪே генерализовани ефикасни пресек, ܫ интензитет ласерског поља у W cmଶ⁄ , N број апсорбованих фотона, ℏ߱ енергија фотона у џулима (J). 2.10. МО-АДК Одговарајући теоријски модели као и резултати добијени експериментално показали су да јонизациони процеси који се одвијају на молекулским системима могу дати информације о њиховој структури. Ова генерализација укључује развој почетне таласне функције молекула у асимптотској области, преко суме сферних хармоника и то развојем по једном центру. Сумирањем вероватноћа јонизације израчунате за сваки хармоник даје укупну вероватноћу јонизације. Овај метод узима у обзир симетрију молекулских орбита и објашњава нам неке аспекте јонизационе суперпозиције. Јонизација молекула се може описати и АДК теоријом која је проширена на двоатомске молекуле [62]. У овом раду биће дат само коначан израз за вероватноћу јонизације, под претпоставком да је молекуларна оса орјентисана дуж правца ласерског поља и да ће валентни електрон бити јонизован дуж осе која се подудара са правцем поља ௦ܹ௧௔௧(ܨ, 0) = ஻మ(௠) ଶ|೘||௠|! ଵ ௞మೋ ೖషభ⁄ ቀ ଶ௞య ி ቁ ଶ௓ ௞ି|௠|ଵ⁄ eିଶ௞ య (ଷி)⁄ . (2.186) Ако молекулска оса није орјентисана дуж правца поља, већ је померена за произвољни угао ࡾ који представља Ојлерове (Eulor) углове између молекулске осе и правца ласерског поља, вероватноћа јонизације је: ௦ܹ௧௔௧(ܨ,ࡾ) = ∑ ஻మ൫௠ᇲ൯ ଶห೘ ᇲห|௠ᇲ|! ଵ ௞మೋ ೖషభ⁄ ቀ ଶ௞య ி ቁ ଶ௓ ௞ିห௠ᇲหଵ⁄ eିଶ௞ య (ଷி)⁄ ௠ᇲ . (2.187) Вероватноћа јонизације у нискофреквентном ласерском пољу дата је изразом: ܹ(ܨ,ࡾ) = ቀ ଷி గ௞య ቁ ଵ ଶ⁄ ௦ܹ௧௔௧(ܨ,ࡾ) (2.188) Величине које фигуришу једначинама (2.186), (2.187) и (2.188) представљају: ܨ максималну вредност јачине поља, ݇ = ඥ2ܧ௜ док је ܧ௜ енергија јонизације, ܼ наелектрисање (број јонизованих електрона или наелектрисање јона), ݉ магнетни квантни Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 74 број дуж молекулске осе док је ݉ᇱ магнетни квантни број када молекулске оса није орјентисана дуж правца поља. ܤ(݉) и коефицијенти ܤ(݉ᇱ) који зависе од магнетног квантног броја. Једначинама (2.186), (2.187) и (2.188) дати су изрази за вероватноћу јонизације у склопу МО-АДК модела, који представља апроксимирану тунелну вероватноћу јонизације за вишеелектронске молекуле када је удаљеност између молекулских центара фиксна. Резултати који су добијени у експерименту у коме је вршена јонизација Hଶ ା молекулског јона у статичком пољу, били су одлична провера ове формуле а самим тим и комплетне теорије. Поређења показују да МО-АДК теорија даје добре резултате у области у којој је дефинисана, у области тунелне јонизације. Alejandro Saenz је израчунао вероватноћу јонизације за неутрални молекул Hଶ у статичком електричном пољу када је молекулска оса усмерена у правцу ласерског поља [63]. У прорачунима је узета у обзир веза два електрона. Слагање је и у овом случају било јако добро у тунелном режиму јонизације. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 75 Поглавље 3: Јонизација атома и молекула је најважнији процес до кога долази при интеракцији ласера са материјом. У последњих четрдесет година јонизациони процес је веома добро проучен и теоријски [38], [42], [47], [64] и експериментално [65], [66], [67]. Тунелна јонизација електрона кроз потенцијалну баријеру до које долази у нискофреквентном ласерском пољу је један од веома важних механизама овог процеса и зато привлачи пажњу истраживача. Међутим још увек има простора да се овај механизам јонизације проучава са новог аспекта. У овом поглављу је дата теоријска анализа тунелне јонизације атома и атомских јона у нискофреквентном ласерском пољу. Проучавана је брзина прелаза и принос једноструко и вишеструко јонизованих атома у линеарно и циркуларно поларизованом ласерском пољу. Како је енергија фотона у потпуности условљена таласном дужином ласерског снопа водили смо рачуна о односу енергије јонизације ܧ௜ посматраног атома, фреквенције ласера ߱ и јачини ласерског поља ܨ. Затим смо наш рад усмерили на проучавање ефикасног пресек и енергетске расподеле фотоелектрона. Важно је било размотрити и на који начин поларизација ласерског поља утиче на поменуте величине. Наша истраживања су заснована на добро познатим законима који важе за јонизацију атома и јона који се налазе у ласерском пољу, док су резултати које смо добили представљени коришњем АДК теорије која је прихваћена као поуздан метод за описивање јонизационих процеса. На принципу јонизационих процеса раде и јонизационе коморе које се користе у радио терапији зато резултати које смо добили могу бити веома интересантни за даља истраживања. 3.1. Анализа ࢽ параметра Келдишов параметар ߛ је величина којом се могу проценити својства јонизације атомскоих и молекулских система који се налазе у ласерском пољу. Показано је да стандардна дефиниција овог параметра значајна само за квазистатична електрична поља и која се примењују при посматрању процеса тунеловања. Међутим ласери су извори раванских таласа и они су фундаментално различити од квазистатичких таласа. Та разлика Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 76 се повећава са порастом интензитета. Желели смо да проучимо „недостатке“ стандардне дефиниције параметра ߛ. 3.1.1. Параметар ࢽ у нерелативистичком режиму До тунеловања електрона из атома долази при ниским фреквенцијама и високим интензитетима поља тако да је Келдиш дефинисао параметар ߛ који је квантитативни показатељ када до овог процеса може доћи. Параметар ߛ је дат изразом: ߛ = ఠ ୊ ඥ2ܧ௜, (3.1) где је ߱ фреквенција ласера, ܨ јачина ласерског поља и ܧ௜ енергија јонизације посматраног електрона. Значај овог параметра лежи и у чињеници да он материјализује Келдишов приступ процесу фотојонизације по коме су тунелна и мултифотонска јонизација само два гранична случаја једног истог процеса, при чему је тунелна јонизација доминантан процес када је испуњен услов да је ߛ ≪ 1, док је у случају када је ߛ ≫ 1 доминантан мултифотонски процес. Да би Келдишов параметар имао вредност ߛ ≪ 1 или ߛ ≫ 1, чиме би се раздвојили режими мултифотонске и тунелне јонизације, неопходан је добар одабир параметара ߱, ܨ, ܧ௜. Од проналаска ласера шездесетих година двадесетог века па све до осамдесетих у експериментима је могао бити задовољен само услов ߛ ≫ 1. Постављало се питање, да ли се у експерименталним условима може постићи да Келдишов параметар има вредност ߛ ≪ 1. Феркас (Farkas) је са сарадницима 1983. године уочио тунеловање електрона са површине злата излажући га пољу CO2 ласера [68]. Међутим, тек 1985. године изведен је експеримент у коме је задовољен Келдишов услов да је ߛ ≪ 1 и чији су резултати недвосмислено [69] показали постојање тунелне јонизације атома ксенона (Xe ) који се налазе у пољу CO2 ласера. Још занимљивије опажање, у овом експерименту, је било да до тунелне јонизације вишеструко наелектрисаних јона ксенона, Xeଶା и Xeଷା долази неочекивано када је вредност параметра ߛ < 1. У бројним експериментима који су уследили примећено је да до тунелне јонизације долази када је ߛ < 0,5 а не као што захтева Келдишова теорија ߛ ≪ 1 [17]. Истраживања јонизационих процеса, чак и теоријска каква су наша, захтевају прецизно дефинисање вредности параметра ߛ. Наиме није све једно да ли до процеса тунеловања долази када је ߛ ≪ 1 или када је ߛ < 1. Зато смо посматрали понашање брзине прелаза у Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 77 зависности од параметра ߛ. Вредност параметра ߛ смо мењали у интервалу од 0,1 до 10, док смо за брзине прелаза у тунелном и мултифотонском режиму користили одговарајуће изразе дате једначинама (3.7) и (3.57). Слика 3.1. Зависност брзине прелаза од параметра ߛ, у случају (а) тунелне и (б) мултифотонске јонизације за вредност параметра ߛ у интервалу 0,1 – 10 Са слике 3.1.(а) се види да у тунелном режиму брзина прелаза има максималну вредност за ߛ = 0,5 док са порастом вредности параметра ߛ, брзина прелаза тунеловања опада. Овакво понашање је очекивано зато што са порастом вредности параметра ߛ доминантни процес јонизације постаје мултифотонски (слика 3.1.(б)). Слика 3.2. Зависност брзине прелаза од параметра ߛ, у случају (а) тунелне и (б) мултифотонске јонизације за вредност параметра ߛ у интервалу 0 – 1 На још ужем опсегу вредности за ߛ слика 3.2. се недвосмислено јасно види да је највећа вероватноћа да дође до процеса тунелне јонизације за вредност параметра ߛ < 1. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 78 3.1.2. Параметар ࢽ у релативистичком режиму Напредак ласерске технологије и могућност добијања ласерског зрака интензитета реда величине 10ଶଵW cmଶ⁄ усмерио је истраживања у правцу у коме се при проучавању јонизационих процеса у обзир морају узети релативистички ефекти. У физици јаких поља постало је уобичајено описивати јонизационе процесе користећи модел тунелне јонизације. Вредност Келдишовог параметра у случају тунеловања у релативистичком режиму је иста као вредност којом се дефинише процес тунелне јонизације у нерелативистичком режиму ߛ ≪ 1. Иако је у свом раду Келдиш дао јасна ограничења при којим је вредностима параметра ߛ који модел јонизације доминантан, када су почела да се примењују поља веома високих интензитета поставило се питање да ли ови лимити Келдишовог параметра важе само за случај квазистатичког електричног поља када се утицај магнетног поља може занемарити. У случају јаких поља утицај магнетног поља се мора узети у обзир тако да је требало проверити ове границе. Сматрало се да је „класично ограничење“ или „тунелно ограничење“ ߛ ≪ 1, заправо у овом случају се може сматрати да ߛ → 0 и да ли је ово ограничење које важи само у статичком електричном пољу [20], [71]. Како је ласер извор раванских таласа за ߛ → 0 је екстремно релативистичко ограничење. Да бисмо проверили ове тврдње анализирали смо понашање параметра ߛ у зависности од интензитета спољашњег поља који се мења у интервалу од 10ଵଷW cmଶ⁄ до 10ଶଷW cmଶ⁄ . На графику на слици 3.3. представили смо „недостатке“ стандардне дефиниције парметра ߛ. Приказали смо на којим интензитетима поља за три фиксиране вредности параметра ߛ = 0,1, ߛ = 1 и ߛ = 10, и две таласне дужине ߣ = 10,6 ߤm за CO2 ласер и ߣ = 800 nm за Ti: Sapphire ласер долази до тунелне јонизације у нерелативистчком и релативистичком режиму. Са слике 3.3. се види да за вредност Келдишовог параметра ߛ = 0,1, која према стандардној дефиницији припада тунелном нерелативистичком режиму, до јонизације долази када је фреквенција ласера ߱ = 10 a. ј. што одговара енергији фотона од 272 eV. Када је у питању атом калијума (K) на овој фреквенцији не може доћи до тунелне јонизације зато што је енергија везе валентног електрона само ܧ௜ ୏ = 4,34 eV. Такође, са слике 3.3. се види да су за ߛ = 0,1 вредности интензитета поља реда 10ଶଵW cmଶ⁄ на којима се већ јављају релативистички ефекти што потврђује, претходно наведено, да до тунелне јонизације долази када је вредност ߛ < 0,5 док је за ߛ → 0 у питању релативистички режим. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 79 Слика 3.3. Хоризонтална линија представља фиксирану вредност Келдишовог параметра ߛ за вредност ܧ௜ = 0,5 ܽ. ݑ. (основно стање водоника). Три репрезентативне ߛ вредности су представљене: ߛ = 0,1 (тунелни режим), ߛ = 1 (гранична зона) и ߛ = 10 (мултифотонски режим) 3.1.3. Параметар ࢽ за фиксирану фреквенцију ласерског поља ࣓ На крају смо желели да видимо како ће се понашати брзина прелаза ако фиксирамо фреквенцију ласерског поља ߱ а постепено смањујемо интензитет ласерског поља ܫ. Са слике 3.4. се види да ће нижи интензитети поља аутоматски условити смањење јачине поља ܨ што ће довести до повећањања вредности параметра ߛ једначина (3.1). Слика 3.4. Зависност брзине прелаза од Келдишовог параметра ߛ. Пуна линија представља мултифотонску док испрекидана тунелну јонизацију Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 80 На фиксираној фреквенцији ласерског поља за мале вредности параметра ߛ прво долази до тунелне јонизације (слика 3.4). Постепено повећање вредности параметра ߛ ће довести до „преласка“ јонизације из тунелног режима у мултифотонски режим. На основу свега наведеног може се закључити да је Келдиш у својој теорији дошао до веома важног открића да је за ниже вредности параметра ߛ доминантан процес тунелне јонизације док је за више вредности овог параметра доминантан процес мултифотонске јонизације. Међутим такође се може закључити да није неопходно постављати „оштре“ границе важења Келдишовог параметара ߛ да би се дефинисали интензитети поља и кружне фреквенције ласера како би се механизам јонизације окарактерисао као тунелни или мултифотонски. Када су питању равански таласи тачно дефинисање вредности параметра ߛ није од пресудног значаја. У нашим радовима вредност параметара ߛ je бирана у складу са наведеним чињеницама. Важну улогу при проучавању тунелне јонизације има и врста поларизације ласерског поља. Ласерско поље може бити поларизовано линеарно, циркуларно или елиптично. Први део нашег истраживања односи се на посматрање процеса у линеарно поларизованом ласерском пољу, док се у другом делу анализирају процеси до којих долази у циркуларно поларизованом ласерском пољу. 3.2. Утицај ненултог почетног импулса електрона на брзину прелаза у линеарно поларизованом ласерском пољу У досадашњим истраживањима испитивани су различити физички феномени до којих долази када се атом буде изложен деловању ултракратког пулса ласерског поља. Тунелна јонизација електрона из атома је један од тих процеса. За описивање јонизације атома тунеловањем погодно је посматрати промене величина као што су вероватноћа јонизације или брзина прелаза. И поред опсежних анализа ових величина до сад се сматрало да почетни импулс јонизованог електрона не утиче на њих. Осим незнатних покушаја, као у раду [48], [72], до сада није било детаљне процене какав утицај може имати ненулти почетни импулс избаченог електрона на брзину прелаза у тунелном режиму. Имајући то у виду одлучили смо да наш рад базирамо на проучавању утицаја ненултог почетног импулса избаченог електрона на брзину прелаза. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 81 У претходним анализама [73] добијена је крива зависности брзине прелаза атома водоника, или водонику сличног атома, од интензитета ласерског поља коме је изложен када је сматрано да је почетни импулс избаченог електрона једнак нули. Крива којом је приказана брзина прелаза има облик Гаусове расподеле. Са порастом интензитета поља расте и брзина прелаза, постиже неку максималну вредност а затим са даљим порастом интензитета поља брзина прелаза опада асимптотски приближавајући се нули. Понашање криве брзине прелаза када се у њу укључи корекција за почетни импулс избаченог електрона је био предмет нашег истраживања. Када се електрон налази у високо побуђеном стању главни квантни број је искључиво ݊ ≫ 1 и тада је веома близу тога да буде слободан. Све док је енергија високо побуђеног стања мала елиптична орбита може се сматрати параболичном, тако да је оправдано коришћење израза за почетни импулс електрона израженог преко параболичних координата (слика 3.5). Параболичне координате ߦ, ߟ и ߮ се могу изразити преко Декартових: ߦ = ݎ + ݖ, ߟ = ݎ − ݖ, ߮ = arctan(ݕ ݔ⁄ ) (3.2) где је ߮ азимутални угао. Дефинисане су у следећим интервалима ߦ, ߟ ∈ (0,∞), ߮ ∈ (0,2ߨ). Слика 3.5. Графички приказ параболичних координата. У xz – равни, за ߟ = const пуна линија, док је за ߦ = const испрекидана линија. Површине ߟ = constant и ߦ = constant су параболоиди који се шире дуж ݖ осе са теменом у координатном почетку. Координатни систем је ортогоналан. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 82 Кроз читав рад коришћен је атомски систем јединица ݁ = ݉௘ = ℏ = 1. Проучавана је јонизација атома калијума (K) који се налази у линеарно поларизованом ласерском пољу CO2 ласера. Таласна дужина CO2 ласерске светлости је ߣ = 10,6 × 10ି଺m, док се енергија једног фотона ℎ߭ мже израчунати на следећи начин ℏ߱ = ௛௖ ఒ ⇒ ℏ߱ = 0,116959 eV (3.3) У атомском систему јединица енергија фотона има вредност ߱ = 0,004298 . Интензитет поља се мења у интервалу од 10ଵଷW cmଶ⁄ до 10ଵସW cmଶ⁄ . Јачина линеарно поларизованог ласерског поља у атомским јединицама се рачуна помоћу формуле ܨ௟௜௡ = ଶ଻,ହ √ூ ହ,ଵ×ଵ଴వ . (3.4) где је ܫ интензитет ласерског поља. Калијум на последњем (валентном) енергетском нивоу има један електрон и његова енергија јонизације је (K) је ܧ௜ ୏ = 4,3407 eV односно 0,159509 a. j. и тада је ܼ = 1. На самом почетку истраживања кренули смо од резултата датог у раду [51] у коме су Бисгард (Bisgaard) и Медсен (Madsen) извели израз за почетни импулс избаченог електрона: ݌ = ට− ଶா೔ ସ + ஼మ ఎ − ௠మିଵ ସఎమ + ଵ ସ ܨ௟௜௡ߟ (3.5) Експлицитан израз константе ܥଶ је дат у раду [51] ܥଶ = ܼ − ඥଶா೔ ଶ (|݉| + 1). (3.6) где је ܼ степен јонизације, ݉ магнетнии квантни број чија је вредност је у овом случају ݉ = 0. За брзину прелаза у линеарно поларизованом ласерском пољу користимо израз (Поглавље 2) у обику: ஺ܹ஽௄ ௟௜௡ = ቀ ସ௓యୣ ி೗೔೙௡∗ రቁ ଶ௡∗ିଵ exp ቀ− ଶ௓య ଷி೗೔೙௡∗ యቁ. (3.7) где је ݊∗ ≡ ௓ ඥଶா೔ (3.8) ефективни квантни број. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 83 Користећи резултате добијене у раду [48] изведен је израз за брзину прелаза у који је укључен ненулти почетни импулс избаченог електрона тако да једначина (3.7) постаје (Поглавље 2). ௣ܹ஺஽௄ ௟௜௡ = ቀ ସ௓య௘ ி೗೔೙௡∗ రቁ ଶ௡∗ିଵ exp ቀ− ଶ௓య ଷி೗೔೙௡∗ య − ௣మఊయ ଷఠ ቁ. (3.9) Члан ݌ଶߛଷ 3߱⁄ дефинише у којој мери брзина прелаза зависи од почетног импулса избаченог електрона. Сменом израза за импулс (3.5) у једначину (3.9) следи да је: ௣ܹ஺஽௄ ௟௜௡ = ቀ ସ௓య௘ ி೗೔೙௡∗ రቁ ଶ௡∗ିଵ exp ൭− ଶ௓య ଷி೗೔೙௡∗ య − ൬ି మಶ೔ ర ା ಴మ ആ ି ೘మషభ రആమ ା భ ర ி೗೔೙ఎ൰ ఊ య ଷఠ ൱ (3.10) У једначини (3.7) Кулонова интеракција између избаченог електрона и језгра је занемарена. У раду [74] ова интеракција је узета у обзир тако да је добијен коригован израз за брзину прелаза: ௖ܹ஺஽௄ ௟௜௡ = ቌ ସ௓య௘ ி೗೔೙௡∗ ర ଵ ଵା మೋಷ ൫೛మశమಶ೔൯ మା ೋమಷ೗೔೙ మ మಶ೔൫೛ మశమಶ೔൯ య ቍ ଶ௡∗ିଵ exp ቀ− ଶ௓య ଷி೗೔೙௡∗ యቁ (3.11) где је ௖ܹ஺஽௄ ௟௜௡ коригована брзина прелаза при чијем рачунању је узета у обзир Кулонова интеракција. По аналогији са једначином (3.9) добија се израз за брзину прелаза у коју је укључен ненулти почетни импулс избаченог електрона: ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ = ቌ ସ௓య௘ ி೗೔೙௡∗ ర ଵ ଵା మೋಷ೗೔೙ ൫೛మశమಶ೔൯ మା ೋమಷ೗೔೙ మ మಶ೔൫೛ మశమಶ೔൯ య ቍ ଶ௡∗ିଵ exp ቀ− ଶ௓య ଷி೗೔೙௡∗ య − ௣మఊయ ଷఠ ቁ (3.12) односно ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ = ቌ ସ௓య௘ ி೗೔೙௡∗ ర ଵ ଵା మೋಷ೗೔೙ ൫೛మశమಶ೔൯ మା ೋమಷ೗೔೙ మ మಶ೔൫೛ మశమಶ೔൯ య ቍ ଶ௡∗ିଵ exp ൭− ଶ௓య ଷி೗೔೙௡∗ య − ൬ି మಶ೔ ర ା ಴మ ആ ି ೘మషభ రആమ ା భ ర ி೗೔೙ఎ൰ ఊ య ଷఠ ൱(3.13) Нас је интересовало како ће се понашати брзине прелаза дате једначинама (3.10) и (3.13) када се у њихово рачунање укључи ненулти почетни импулс избаченог електрона. Атоми алкалних метала имају само један електрон у спољашњој (валентној) љусци и по својој сложености су између водониковог атома и других много електронских атома зато их је погодно користити за описивање јонизационих процеса. Енергија везе валентних електрона алкалних метала приближно је за један ред величине мања од Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 84 енергије везе електрона који се налазе у следећој попуњеној љусци. Ова чињеница омогућава да се за описивање интеракције алкалних метала и електромагнетног поља користи апроксимација једног активног електрона (Single Active Electron Approximation (SAE)). Користећи једначину (3.13) добили смо график на коме је представљена зависност брзине прелаза ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ од параболичне координате ߟ и интензитета ласерског поља I. I (W/cm )2 5 10 15 20  0.5 1.0 W 2 1013 4 1013 6 1013 8 1013 1 1014 0 Слика 3.6. Брзина прелаза ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ у зависности од интензитета ласерског поља I и параболичне координате ߟ. Са слике 3.6. се може видети да се на почетку деловања ласера сва енергија ласерског пулса користи за тунеловање електрона и брзина прелаза има велику вредност, док је вредност почетног импулса избаченог електрона мала. Затим брзина прелаза опада зато што се део енергије ласерског пулса користи за повећање импулса избаченог електрона, остављајући на располагању мање количине енергије за јонизацију преосталих електрона. (слика 3.6.) [75]. Зависност кориговане брзине прелаза ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ од импулса дата једначином (3.13), односно параболичне координате ߟ може се представити и на дводимензионалном графику (слика 3.7.): Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 85 Слика 3.7. Зависност ௖ܹ௣஺஽௄ ௟௜௡ од параболичне координате ߟ. Са слике 3.7. се јасно види да брзина прелаза опада са порастом импулса. Непосредно након јонизације избачени електрон се налази у спољашњем пољу. У том тренутку електрон добија енергију од ласерског поља и његов почетни импулс се повећава. Како се енергија ласерског поља сада користи за повећање почетног импулса избаченог електрона за јонизацију следећег електрона не преостаје довољно енергије и у том тренутку брзина прелаза опада. Након што електрон потпуно напусти атом и његово кретање буде у потпуности препуштено пољу брзина прелаза наредног електрона поново расте зато што сада до атома стиже довољна количина енергије. 3.3 Израз за почетни импулс избаченог електрона као функција параболичне координате ࣁ и јачине поља ࡲ Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза се показало као оправдано што нам је омогућило дубљу анализу процеса тунелне јонизације атома у јаком ласерском пољу [76]. У ту сврху изведен је израз за почетни импулс избаченог електрона који је функција само параболичне координате ߟ и јачине поља ܨ. Кретање електрона у атому који се налази у спољашњем електричном пољу описано је једначинама: ܪ෡ = ௣ොమ ଶ + ܸୣ ୤୤, ܸୣ ୤୤ = −ܼ ݎ⁄ + ܨݖ (3.14) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 86 где је ܪ Хамилтонијан електрона коју се налази у Кулоновој потенцијалној јами − ௓ ௥ , Z је степен јонизације, F јачина ласерског поља, ݌̂ оператор импулса електрона. Ефективни потенцијал ௘ܸ௙௙ је померени (потиснути) Кулонов потенцијал услед интеракције Кулоновог потенцијала и спољашњег поља (слика 3.8.). Слика 3.8. Ефективни потенцијал у смеру поља. Непертурбовани Кулонов потенцијал и потенцијал поља су приказани одвојено. Са слике 3.8. се види да је за мале јачине поља баријера далеко тако да је вероватноћа да електрон тунелује екстремно мала. Брзина прелаза расте када јачина поља расте, тако да се може дефинисати такозвана „критична јачина поља ܨୡ୰୧୲“ при којој ће доћи до јонизације. Под претпоставком да се почетна енергија електрона не мења, до класичне надбаријерне јонизације долази када се максимум баријере поклапа са енергетским нивом електрона. Положај максимума баријере када је ܨ > 0 је у тачки ݖୠୟ୰୰ = −ඥZ ܨ⁄ , (3.15) док је потенцијал (енергија) у овој тачки: ୠܸୟ୰୰ = −2√ܼܨ. (3.16) Својствена енергија водонику сличног јона, у основном стању, у атомским јединицама је ܧ௡ = − ௓మ ଶ௡మ за ݊ = 1. Ова енергија мора бити једнака енергији у тачки максимума баријере ܧ௡ = −ܼଶ 2⁄ = −2ඥܼܨୡ୰୧୲ . (3.17) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 87 Следи да се јачина критичног поља може рачунати помоћу израза: ܨୡ୰୧୲ = ܼଷ 16⁄ из кога се види да је критична јачина поља пропорционална степену јонизације ܼ. Да би се добио израз за почетни импулс избаченог електрона користе се параболичне координате, дефинисане једначином (3.2): Ако се зна да је ݌̂ = −݅ℏ∇, и да је ∆= ∇ଶ, Лапласов оператор у параболичним координатама има облик: ∇ଶ= ସ కାఎ ቀ డ డక ߦ డ డక + డ డఎ ߟ డ డఎ ቁ + ଵ కఎ డమ డఝమ . (3.18) Аналогно једначином (3.14), Хамилтонијан за слободну честицу која се налази у спољашњем пољу представљен у параболичним координатама има облик: ܪ෡ = − ଶ కାఎ ൣ߲క൫ߦ߲క൯ + ߲ఎ൫ߟ߲ఎ൯൧ − ଵ ଶకఎ ߲ఝଶ − ଶ௓ కାఎ + ܨ కିఎ ଶ . (3.19) Користећи израз за Хамилтонијан дат једначином (3.19) Шредингерову једначину ܪ෡Ψ = ℰΨ, пишемо у облику: ቂ− ଶ కାఎ ൣ߲క൫ߦ߲క൯ + ߲ఎ൫ߟ߲ఎ൯൧ − ଵ ଶకఎ ߲ఝଶ − ଶ௓ కାఎ + ܨ కିఎ ଶ ቃΨ = ℰΨ (3.20) где је ℰ укупна енергија система. Таласна функција се може представити у форми: Ψ = ଵ݂(ߦ) ଶ݂(ߟ)e௜௠ఝ . (3.21) Сменом једначине (3.21) у једначину (3.20) и после примене једноставних математичких операција следи да је: ଵ ௙భ ቀ ௗ ௗక ߦ ௗ௙భ ௗక ቁ − ௠మ ସక − ிకమ ସ + ℰஞ ଶ + ଵ ௙మ ቀ ௗ ௗఎ ߟ ௗ௙మ ௗఎ ቁ − ௠మ ସఎ + ிఎమ ସ + ℰ஗ ଶ + ܼ = 0. (3.22) Због даљег рачуна неопходно је увести константе раздвајања које задовољавају услов да је ܼ = ܼଵ + ܼଶ. Имајући ово у виду добија се : ଵ ௙భ ቀ ௗ ௗక ߦ ௗ௙భ ௗక ቁ − ௠మ ସక − ிకమ ସ + ℰஞ ଶ + ܼଵ = 0, (3.23) ଵ ௙మ ቀ ௗ ௗఎ ߟ ௗ௙మ ௗఎ ቁ − ௠మ ସఎ + ிఎమ ସ + ℰ஗ ଶ + ܼଶ = 0. (3.24) Дељењем једначина (3.23) и (3.24) са 2ߦ и 2ߟ и множењем са ଵ݂ и ଶ݂ респективно, добијају се две Шредингерове једначине: Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 88 ቂ− ଵ ଶ ቀ ௗమ ௗకమ + ଵ క ௗ ௗక − ௠మ ସకమ ቁ − ௓భ ଶక + ி ଼ ߦቃ ଵ݂ = ℰ ସ ଵ݂ , (3.25) ቂ− ଵ ଶ ቀ ௗమ ௗఎమ + ଵ ఎ ௗ ௗఎ − ௠మ ସఎమ ቁ − ௓మ ଶఎ − ி ଼ ߟቃ ଶ݂ = ℰ ସ ଶ݂ . (3.26) Из једначина (3.14), (3.25) и (3.26) уочава се да потенцијали имају облик కܸ = − ௓భ ଶక + ி ଼ ߦ, ఎܸ = − ௓మ ଶఎ − ி ଼ ߟ (3.27) Оба потенцијала се састоје од Кулоновог потенцијала и потенцијала који потиче од спољашњег поља, као и код ܸୣ ୤୤ у једначини (3.14). Ако се посматра случај када је ܨ > 0, (атом се налази у спољашњем пољу) и када је ߦ, ߟ ≥ 0, потенцијал కܸ имају електрони који се налазе у везаном (основном) стању, док потенцијал ఎܸ имају електрони који се налазе у потенцијалној баријери. Потенцијали కܸ и ఎܸ су „uphill“ и „downhill“ потенцијал респективно (слика 3.9.). Слика 3.9. Приказ కܸ и ఎܸ потенцијала. „uphill“ потенцијал కܸ , када је спољашње поље укључено (ܨ > 0), представља само везана стања, док „downhill“ потенцијал ఎܸ представља баријеру кроз коју електрон може да тунелује У случају када нема спољашњег поља, када је ܨ = 0, Шредингерове једначине (3.25) и (3.26) су идентичне. Ако се разматра случај тунеловања електрона у атому водоника кроз баријеру „downhill“ потенцијала (слика 3.9.) сматра се да је електрон у основном стању и да се тунеловање Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 89 дешава у негативном смеру z осе, када је ߦ ≃ 0 и ߟ ≃ −2ݖ ≫ 1. За ݉ = 0, ܼଶ = 1 2⁄ , ℰ = −1 2⁄ једначина (3.26), постаје: ቂ− ଵ ଶ ቀ ௗమ ௗఎమ + ଵ ఎ ௗ ௗఎ ቁ − ଵ ସఎ − ி ଼ ߟቃ ଶ݂(ߟ) = − ଵ ଼ ଶ݂ (ߟ). (3.28) Сменом ߯(ߟ) = ඥߟ ଶ݂(ߟ). (3.29) у једначину (3.28) после низа основних математичких операција, добија се израз: డమఞ డఎమ + ቀ− ଵ ସ + ଵ ଶఎ + ଵ ସఎమ + ଵ ସ ܨߟቁ ߯ = 0. (3.30) Који се може трансформисати у облик డమఞ డఎమ + ቀ ଵ ଶఎ + ଵ ସఎమ + ଵ ସ ܨߟቁ ߯ = − ଵ ସ ߯. (3.31) Множењем једначине (3.31) са −1 2⁄ , добија се: − ଵ ଶ డమఞ డఎమ − ଵ ଶ ቀ ଵ ଶఎ + ଵ ସఎమ + ଵ ସ ܨߟቁ ߯ = − ଵ ଼ ߯. (3.32) Како се посматра само процес тунелне јонизације у обзир се узима само параболична координата ߟ. Поређењем једначина (3.14) и (3.32) може се закључити да је: ܪ෡ = − ଵ ଶ డమ డఎమ + ܸ(ߟ). (3.33) Односно добија се Шредингерова једначина у којој је ॱ, укупна енергија.: − ଵ ଶ డమఞ డఎమ + ܸ(ߟ)߯ = ॱ߯ (3.34) Поређењем једначина (3.32) и (3.34) закључује се да је ॱ = − ଵ ଼ , и да је потенцијал електрона: ܸ(ߟ) = − ଵ ଶ ቀ ଵ ଶఎ + ଵ ସఎమ + ଵ ସ ܨߟቁ. (3.35) Потенцијал ܸ(ߟ) је приказан на слици 3.10. са које се може уочити да параболична координата ߟ унутар баријере има вредности у интервалу 1 ≪ ߟ଴ ≪ 1 ܨ⁄ . Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 90 Слика 3.10. Представљен је потенцијал ఎܸ. До тунеловања долази за довољно мале интензитете поља ܨ, и за вредности ߟଵ које су дате апроксимацијом ߟଵ ≃ 1 ܨ⁄ . Вредности ߟ଴ се налазе унутар баријере где важи 1 ≪ ߟ଴ ≪ 1 ܨ⁄ Како се зна да је укупна енергија система једнака збиру кинетичке и потенцијалне енергије: ॱ = ௣మ ଶ + ܸ(ߟ), (3.36) следи да је: ݌ = ට2൫ॱ − ܸ(ߟ)൯. (3.37) где је ݌ импулс избаченог електрона. Када се у једначину (3.37) убаци потенцијал дат једначином (3.35), и имајући у виду да је ॱ = − ଵ ଼ , почетни импулс јонизованог електрона ݌ у функцији параболичне координате ߟ и јачине поља ܨ добија се у форми: ݌ = ට− ଵ ସ + ଵ ଶఎ + ଵ ସఎమ + ଵ ସ ܨߟ (3.38) Пажњу треба обратити у области ߟ ≈ ߟଵ зато што квазикласична апроксимација не важи у тачки у којој је ߟଵ ≃ 1 ܨ⁄ , која представља класичну повратну тачку у којој честица у складу са класичном механиком, стане и почне да се креће у супротном правцу. У тој Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 91 тачки је ݌(ߟଵ) = 0, тако да се могу посматрати две области у којима се налази електрон и у којима је вредност импулса електрона у тачно одређеним интервалима. Координата ߟ унутар баријере узима вредност у интервалу 1 ≪ ߟ଴ ≪ 1 ܨ⁄ (слика 3.10.), тако да се импулс може развити у ред у тачки 1 ߟ⁄ : ݌(ߟ) = ൬ඥܨߟ − 1 + ଵ ఎඥிఎିଵ +⋯൰ ван баријере, ߟ > ߟଵ (3.39 а) ݌(ߟ) = ൬݅ඥ1 − ܨߟ + ଵ ௜ఎඥଵିிఎ +⋯൰ унутар баријере, ߟ < ߟଵ. (3.39 б) Може се закључити да се импулс избаченог електрона може представити преко два израза, израз који важи у класично дозвољеној области, једначина (3.39 а) и израз који важи у класично забрањеној области једначина (3.39 б). Како је почетни импулс избаченог електрона, једначина (3.39 а), функција параболичне координате ߟ и јачине поља ܨ, било је интересантно видети како се понаша импулс на тачно одређеним интензитетима поља када се координата ߟ мења у интервалу (185 − 586) (слика 3.11.). Слика 3.11. Зависност импулса ݌(ߟ) од параболичне координате ߟ која се мења у интервалу 185 − 586 Вредности за ߟ је изабрана на следећи начин тако да буде ߟ > 1 ܨ⁄ и уочава се да гранична вредност за ߟ зависи од јачине ласерског поља. У овој анализи изабрали смо да најнижа вредност јачине поља од које почињемо посматрање понашања брзине прелаза буде 10ଵଶW cmଶ⁄ , за коју је гранична вредност ߟ, ߟଵ = 1 ܨ[10ଵଶ] = 185,455⁄ . На слици 3.11. видимо да импулс избаченог електрона расте са порастом интензитета спољашњег поља и Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 92 пораст није линеаран тј. растојање између кривих се мења, као и нагиб кривих. Закључак је да што је ласерско поље јачег интензитета избачени електрон добија већи почетни импулс. Када се у изразе за брзине прелаза дате једначинама (3.9) и (3.12) укључи израз за почетни импулс јонизованог електрона дат једначином (3.39 а) добија се брзина прелаза са корекцијом за ненулти почетни импулс у форми: ௣ܹ஺஽௄ ௟௜௡ = ቀ ସ௓య௘ ி೗೔೙௡∗ రቁ ଶ௡∗ିଵ exp ൭− ଶ௓య ଷி೗೔೙௡∗ య − ൬ඥி೗೔೙ఎିଵା భ ആඥಷ೗೔೙ആషభ ൰ ఊయ ଷఠ ൱ (3.40) односно: ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ = ቌ ସ௓య௘ ி೗೔೙௡∗ ర ଵ ଵା మೋಷ೗೔೙ ൫೛మశమಶ೔൯ మା ೋమಷ೗೔೙ మ మಶ೔൫೛ మశమಶ೔൯ య ቍ ଶ௡∗ିଵ exp ൭− ଶ௓య ଷி೗೔೙௡∗ య − ൬ඥி೗೔೙ఎିଵା భ ആඥಷ೗೔೙ആషభ ൰ ఊయ ଷఠ ൱ (3.41) Понашање брзине прелаза датих једначинама (3.40) и (3.41) приказано је на 3Д графику (слика 3.12.) Брзине прелаза су цртане у зависности од параболичне координате ߟ чије се вредности мењају у интервалу од (185-585) и у зависности од интензитете поља које се мења у опсегу 10ଵଶW cmଶ⁄ − 10ଵ଺W cmଶ⁄ . На графику је брзина прелаза изражена у произвољним јединицама (arbitrary units). Слика 3.12. Брзине прелаза ௖ܹ஺஽௄ ௟௜௡ и ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ цртане на истом графику. Скала за интензитет ласерског поља није линеарна. Посматрајући слику 3.12. не може се јасно уочити разлика између ௖ܹ஺஽௄ ௟௜௡ брзине прелаза када није укључен почетни импулс избаченог електрона и ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ када је почетни импулс Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 93 избаченог електрона укључен зато што је разлика веома мала. Због тога су на слици 3.13. дате исте криве али у опсегу у коме ће бити приказан само пик кривих представљених на слици 3.12.. Разлика се сада јасно може уочити. На слици 3.13. се види да при интензитетима поља ~10ଵଷW cmଶ⁄ , брзина прелаза има максимум, што показује да су сви доступни (расположиви) електрони избачени. У случају калијума (K), који се налази у нискофреквентном јаком пољу CO2 ласера, то је 1 валентни електрон и 8 електрона из наредне попуњене љуске, што даје 9 доступних електрона за јонизацију. За детаљнији опис јонизације ових електрона користили смо АДК теорију у целом опсегу интензитета ласерског поља у коме је посматрана промена тј. за интензитете између 10ଵଶW cmଶ⁄ − 10ଵ଺W cmଶ⁄ . Слика 3.13. Пикови брзине прелаза ௖ܹ஺஽௄ ௟௜௡ и ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ цртане на истом 3Д графику, (а) представљени су само максимуми, нижа крива представља ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ , (б) у већем осегу него на слици (а), једва видљива нижа површина представља ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ . Са слике 3.13.(а) се види да се брзина прелаза ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ мања од брзине прелаза ௖ܹ஺஽௄ ௟௜௡ . Максимална израчуната вредност за ௖ܹ஺஽௄ ௟௜௡,௠௔௫ је за интензитет поља 7.9 × 10ଵଷW cmଶ⁄ , док је за ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡,௠௔௫ потребан интензитет поља 8.2 × 10ଵଷW cmଶ⁄ . Закључује се да би брзина прелаза, када је укључен ненулти почетни импулс електрона, била максимална потребан је виши интензитет поља него када се рачуна максимална брзина прелаза када је почетни импулс електрона једнак нули. Ова разлика следи из чињенице да се део енергије фотона ласерског снопа преноси на избачени електрон. Закључак је да ефекат ненултог почетног импулса избаченог електрона може бити детектован. На интензитетима ~10ଵଷW cmଶ⁄ брзина прелаза је максимална, што указује на то да је већина доступних електрона избачена. Након постизања максимума брзина прелаза нагло опада (слика 3.13.(б)) зато што је остало свега неколико електрона који могу бити јонизовани и чији је почетни импулс различит од нуле. Због тога се површине које Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 94 представљају ௖ܹ஺஽௄ ௟௜௡ и ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ асимптотски приближавају нули и разлике између њих су занемарљиве, површине су се скоро спојиле. Ово објашњава ефекат сатурације за поља до 10ଵ଺W cmଶ⁄ [72]. Може се очекивати да за различите атоме до сатурације долази на вишим интензитетима ласерског поља све док не долази до релативистичких ефеката при интензитетима поља ~10ଵ଼W cmଶ⁄ [74]. Као илустрацију претходне дискусије даћемо 2Д график на коме су приказане ௖ܹ஺஽௄ ௟௜௡ (наранџаста) и ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ (плава) у зависности од интензитета ласерског поља (слика 3.14.). Слика 3.14. ௖ܹ஺஽௄ ௟௜௡ (наранџаста) и ௣ܹ௖஺஽௄ ௟௜௡ (плава) у зависности од интензитета ласерског поља. Дакле, максималне вредности које постижу брзине прелаза када је почетни импулс избаченог електрона једнак нули и када је вредност почетног импулса различита од нуле се не поклапају. Максимална вредност брзине прелаза када је почетни импулс избаченог електрона различит од нуле је померен у десно, ка већим интензитетима ласерског поља. 3.4. Утицај ненултог почетног импулса електрона на брзину прелаза у циркуларно поларизованом ласерском пољу Предмет даљег рада био је проучавање како укључивање ненултог почетног импулса избаченог електрона утиче на брзину прелаза у циркуларно поларизованом пољу [77]. Важна особина јонизационих процеса у циркуларно поларизованом пољу је да се већина фотоелектрона избацује дуж равни поларизације. Радијус орбите електрона у равни ܨ ߱ଶ⁄ је велики у поређењу са величином атома, али мали у поређењу са радијусом Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 95 фокуса ласерског снопа. Брзина прелаза у циркуларно поларизованом ласерском пољу, дефинисана у АДК теорији, разликује са од брзине прелаза у линеарно поларизованом ласерском пољу за фактор ඥ3ܨܼଷ ߨ݊∗ଷ⁄ [54]: ஺ܹ஽௄ ௖௜௥ = ට ଷி೎೔ೝ௓య గ௡∗య ቀ ସ௓య௘ ி೎೔ೝ௡∗ రቁ ଶ௡∗ିଵ exp ቀ− ଶ௓య ଷி೎೔ೝ௡∗ యቁ (3.42) Израз за брзину прелаза у тунелној јонизацији у циркуларно поларизованом пољу када је укључен ненулти почетни импулс избаченог електрона има облик: ௣ܹ஺஽௄ ௖௜௥ = ට ଷி೎೔ೝ௓య గ௡∗య ቀ ସ௓య௘ ி೎೔ೝ௡∗ రቁ ଶ௡∗ିଵ exp ቀ− ଶ௓య ଷி೎೔ೝ௡∗ య − ௣మఊయ ଷఠ ቁ (3.43) Када се у израз (3.43) укључи импулс дат једначиним (3.39 а) добија се да је: ௣ܹ஺஽௄ ௖௜௥ = ට ଷி೎೔ೝ௓య గ௡∗య ቀ ସ௓య௘ ி೎೔ೝ௡∗ రቁ ଶ௡∗ିଵ exp ൭− ଶ௓య ଷி೎೔ೝ௡∗ య − ൬ඥி೎೔ೝఎିଵା భ ആඥಷ೎೔ೝആషభ ൰ ఊయ ଷఠ ൱ (3.44) По аналогији са једначином (3.4) јачина циркуларно поларизованог ласерског поља у атомским јединицама се рачуна помоћу формуле ܨ௖௜௥ = ଵଽ √ூ ହ,ଵ×ଵ଴వ . (3.45) где је ܫ интензитет ласерског поља. Посматрали смо понашање брзине прелаза (3.42) и (3.44) при јонизацији атома калијума (K) у циркуларно поларизованом пољу CO2 ласера (слика 3.15). Интензитет поља je мењан у интервалу од 10ଵଶW cmଶ⁄ до 10ଵ଺W cmଶ⁄ . Слика 3.15. Зависност брзине прелаза ஺ܹ஽௄ ௖௜௥ и ௣ܹ஺஽௄ ௖௜௥ од интензитета ласерског поља и ненултог почетног импулса, (а) на целом посматраном опсегу интензитета ласерског поља, (б) и (ц) приказани су само максимуми на два различита опсега интензитета ласерског поља Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 96 На слици 3.15.(а) приказана је зависност брзине прелаза ஺ܹ஽௄ ௖௜௥ и ௣ܹ஺஽௄ ௖௜௥ од интензитета ласерског поља и ненултог почетног импулса избаченог електрона на целом посматраном опсегу интензитета ласерског поља. Као што се са слике 3.15. види на потпуном опсегу, немогуће је довољно добро уочити разлике између површи којима су представљене брзине прелаза. Зато су на слици 3.15.(б) приказани само максимуми кривих ஺ܹ஽௄ ௖௜௥ и ௣ܹ஺஽௄ ௖௜௥ и то када се интензитет ласерског поља мења у интервалу 2 × 10ଵଶW cmଶ⁄ до 2,5 × 10ଵସW cmଶ⁄ . Док су на слици 3.15.(ц) приказани максимуми у још ужем интервалу интензитета ласерског поља 5 × 10ଵଷW cmଶ⁄ до 1,8 × 10ଵସW cmଶ⁄ . Вредност параболичне координате ߟ се мења у интервалу (200 – 600) у сва три случаја. Запажа се да се на сва три графика површина која представља брзину прелаза ௣ܹ஺஽௄ ௖௜௥ има очекивани облик и налази испод површи која представља ஺ܹ஽௄ ௖௜௥ што доводи до закључка да брзина прелаза опада у случају када се при рачунању у обзир узме почетни импулс избаченог електрона. Такође се може уочити да се максималне вредности брзине прелаза постижу на вишим интензитетима поља. Да би се јасније приказала разлика и утицај ненултог почетног импулса избаченог електрона брзине прелаза ће бити представљене на 2Д графику (слика 3.16.). На слици 3.16.(а) црвеном линијом приказана брзина прелаза када је почетни импулс једнак нули, док је плавом линијом приказана брзина прелаза када је почетни импулс различит од нуле. Параболична координата ߟ фиксирана је на 190, док се интензитет ласерског поља мења у интервалу 2 × 10ଵଶW cmଶ⁄ до 2,5 × 10ଵସW cmଶ⁄ . Слика 3.16. Дводимензионални график брзине прелаза ஺ܹ஽௄ ௖௜௥ и ௣ܹ஺஽௄ ௖௜௥ , (а) за нулти импулс (црвена линија) и ненулти импулс (плава линија) за фиксирано ߟ = 190, (б) за нулти импулс (црвена линија) и ненулти импулс (плава линија) за фиксирано I на 1.1 × 10ଵସW cmଶ⁄ Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 97 Са слике 3.16 се јасно види да почетни импулс електрона утиче на брзину прелаза тако што брзина прелаза опада а да је њен максимум померен ка већим интензитетима поља. На слици 3.16.(б) је дат график на коме су представљене брзине прелаза за фиксирану вредност ласерског поља ܫ = 1,1 × 10ଵସW cmଶ⁄ . Уочава се да је брзина прелаза константна када се сматра да је почетни импулс избаченог електрона једнак нули, али се такође уочава да са порастом почетног импулса електрона брзина прелаза опада. Ово потврђује [76], да се енергија ласерског пулса користи за повећање импулса избаченог електрона тако да остају мање „порције“ енергије које су доступне за јонизацију преосталих електрона. 3.5. Утицај ненултог почетног импулса електрона на брзину прелаза у циркуларно поларизованом ласерском пољу за различите вредности ࢆ У досадашњем раду анализирали смо брзину прелаза првог-валентног електрона и тада је ܼ = 1. Сада желимо да детаљно проучимо брзину прелаза за различите вредности ܼ, односно брзину прелаза другог, трећег, четвртог и петог електрона атома калијума (K) [78]. Експериментални поступак овог проблема је представљен у [79]. Енергија јонизације сваког електрона се разликује а како су параметри ߛ = ߱ඥ2ܧ௜ ܨ⁄ и ݊∗ = ܼ ඥ2ܧ௜⁄ функција ове енергије неопходно их је дефинисати прецизно за сваки електрон. Резултати су представљени на 2Д и 3Д графицима за интензитет циркуларно поларизованог ласерског поља у интервалу ܫ = 10ଵଶW cmଶ⁄ − 10ଵ଻W cmଶ⁄ , док је вредност параболичне координате ߟ мењана у интервалу ߟ (1 – 300). Како бисмо јасније приказали разлике између случаја када је почетни импулс једнак нули и када је различит од нуле на графицима су приказани само максимуми брзина прелаза ஺ܹ஽௄ ௖௜௥ и ௣ܹ஺஽௄ ௖௜௥ , у зависности од интензитета ласерског поља и параболичне координате ߟ. Испод сваког пара на слици 3.17. обележени су степен јонизације ܼ и одговарајућа енергија јонизације (у атомским јединицама). Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 98 ܼ = 2, ܧଶ = 1.16 ܼ = 3, ܧଷ = 1.68 ܼ = 4, ܧସ = 2.24 ܼ = 5, ܧହ = 3.04 Слика 3.17. График брзине прелаза ஺ܹ஽௄ ௖௜௥ и ௣ܹ஺஽௄ ௖௜௥ у зависности од интензитета ласерског поља, када је почетни импулс електрона једнак нули и за ненулти почетни импулс електрона респективно; (а) ߟ је фиксирано на 190 (2Д график), (б) променљиво ߟ (3Д). Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 99 Са слике 3.17. се може видети да је растојање између кривих које представљају брзине прелаза другог електрона, ܼ = 2, када је почетни импулс електрона једнак нули и када је почетни импулс различит од нуле веома приметно. За ܼ = 3, ܼ = 4 и ܼ = 5 растојање између кривих којима су представљене исте величине је мање него када је ܼ = 2 То се може објаснити чињеницом да енергија јонизације другог електрона има мању вредност у поређењу са енергијама јонизације елктрона који се налазе ближе језгру, електронима са вишим вредностима ܼ. Самим тим на истим интензитетима ласерског поља након савладавања енергије везе другог електрона преостаје велики број фотона који могу бити искоришћени на повећање импулса. Закључак је да са порастом ܼ утицај импулса избаченог електрона на брзину прелаза опада зато што је неопходан већи број фотона да би се савладала енергија везе јона већих степена јонизације ܼ, тако да је преостао много мањи број фотона који може бити искоришћен на повећање импулса електрона. Интервали интензитета ласерског поља на којима се уочавају максимуми се разликују и приказани су у табели 1. ܼ [степен јонизације] ܫ [W cmଶ⁄ ] 2 7,0 × 10ଵ଺ − 1,0 × 10ଵ଻ 3 1,35 × 10ଵ଻ − 1,9 × 10ଵ଻ 4 2,3 × 10ଵ଻ − 3,1 × 10ଵ଻ 5 5,0 × 10ଵ଻ − 6,4 × 10ଵ଻ Табле 1. Интензитети ласерког поља на којима се уочавају максимуми брзина прелаза Из табеле 1. се може видети да за електроне са различитим ܼ до максималне брзине прелаз долази на различитим интензитетима поља, тако што се за сваки наредни електрон, за веће ܼ, максимуми померају ка већим интензитетима, што се уклапа са чињеницом да је за сваки наредни електрон енергија јонизације све већа. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 100 3.6. Једнострука и двострука тунелна јонизација племенитих гасова који су изложени линеарно и циркуларно поларизованом ласерском пољу Ради добијања потпуније слике истраживање смо проширили на анализу брзине прелаза и принос јона при тунелној јонизацији атома племенитих гасова кристећи АДК теорију без и са корекцијама за почетни импулс избаченог електрона и пондеромоторни потенцијал. Појам почетни импулс избаченог електрона је већ уведен зато је на овом месту прикладно увести и појам пондеромоторног потенцијала. Класично кретање електрона у променљивом електромагнетном пољу може се представити као суперпозиција брзих осцилација са малом амплитудом и спорог померања које је последица просторне зависности интензитета ласерског зрачења у посматраној запремини. Ова амплитуда има вредност ܨ ߱ଶ⁄ и увек је мања од радијуса фокуса ласерског снопа. Када ласерски пулс траје довољно дуго електрон може бити убрзан просторним градијентом ласерског поља у правцу нормалном на правац простирања ласерског снопа. Због тога се након јонизације правац кретања електрона мења. Сила која је одговорна за овакво понашање је пондеромоторна сила убрзање електрона је пондеромоторно убрзање. Када се електрон нађе у спољашњем пољу поред кинетичке енергије он има и енергију коју добија осциловањем у том пољу. Енергија осциловања представља пондеромоторни потенцијал датог електрона. За атоме племенитог гаса смо се одлучили зато што између њих и атома алкалних метала постоји велика разлика. Прва је да је код атома племенитог гаса велики број електрона у спољашњој љусци (изузетак је хелијум), док је друга разлика да је енергија јонизације у поређењу са енергијама јонизације атома алкалних метала знатно већа. На пример, енергија јонизације ксенона (Xe) је два пута већа од енергије јонизације атома алкалних метала. Због тога, за фиксирану вредност фреквенције ласера ߱, јонизација атома племенитог гаса захтева много већи број фотона. Веза између енергије фотона, енергије јонизације, кинетичке енергије и пондеромоторног потенцијала електрона је дата добро познатом релацијом [54]: ܧ௞ = ܭ௎೛ℏ߱ − ቀЕ௜ + ிమ ସఠమ ቁ (3.46 а) тада је енергија јонизације Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 101 ܧ௜ = ܭ௎೛ℏ߱ − ቀ ிమ ସఠమ + ௣మ ଶ ቁ (3.46 б) У случају када ௣ܷ ≠ 0 и број аборбованих фотона ܭ௎೛ зависи од пондеромоторног потенцијала на следећи начин ܭ௎೛ = Е೔ ఠ + ൬ ಷమ రഘమ ൰ ఠ (3.47) Када је пондеромоторни потенцијал једнак нули ௣ܷ = 0, користећи закон одржања енергије (3.46 a) кинетичка енергија се може написати као: ܧ௞ = ܭℏ߱ − Е௜ (3.48 а) односно енергија јонизације Е௜ = ܭℏ߱ − ௣మ ଶ (3.48 б) где величина ܭ, представља минимални цео број фотона потребних за јонизацију, дефинисан релацијом ܭ = ቀ Е೔ ఠ ቁ + 1. Брзина прелаза у променљивом линеарно поларизованом пољу у коју није укључен почетни импулс избаченог електрона ће бити дата у модификованој форми у односу на (3.7): ௟ܹ௜௡ ஺஽௄ = ி೗೔೙஽೗೔೙ మ ଼ గ ௓ ටଷ௡ ∗యி೗೔೙ గ ௓య × Exp ቂ− ௓ ଷ௡∗యி೗೔೙ ா೔ ቃ (3.49) где је ܦ௟௜௡ ≡ ቀ ସ ௓యୣ ி೗೔೙௡∗ రቁ ௡∗ , израз за ܨ௟௜௡ дат је једначином (3.4). У брзину прелаза укључујемо корекцију за почетни импулс избаченог електрона: ௟ܹ௜௡ ஺஽௄ = ி೗೔೙஽೗೔೙ మ ଼ గ ௓ ටଷ௡ ∗యி೗೔೙ గ ௓య × Exp ቂ− ௓ ଷ௡∗యி೗೔೙ ா೔ − ௣మఊయ ଷன ቃ (3.50) Импулс се рачуна користећи релацијама (3.38) и (3.39 a), поштојући услив да параболична координата ߟ узима вредност ߟ > 1 ܨ௟௜௡⁄ . Може се поставити питање да ли се импус који је уведен користећи закон одржања енергије сме рачунати преко параболичне координате. Ову дилему разрешили су Л.Д. Ландау и Е.М. Лифшиц [46; § 77 стр. 298], закључили су да ако се претпостави да укупна енергија система не зависи од координате ߟ, тада се импулс одржава дуж класичне путање тј. ݌ఎ = ݌. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 102 Када се у израз (3.50) укључи модификовани израз за енергију јонизације за ௣ܷ = 0 релацијом (3.48 б), а затим када је ௣ܷ ≠ 0 релацијом (3.46 б), респективно добијају се изрази: ௟ܹ௜௡,௣ ஺஽௄ = ி೗೔೙஽೗೔೙ మ ଼ గ ௓ ටଷ௡ ∗యி೗೔೙ గ ௓య × Exp ൥− ௓ ଷ௡∗యி೗೔೙ ൬௄ఠି ೛మ మ ൰ − ௣మఊయ ଷன ൩ (3.51) и ௟ܹ௜௡,௣,௎௣ ஺஽௄ = ி೗೔೙஽೗೔೙ మ ଼ గ ௓ ටଷ௡ ∗యி೗೔೙ గ ௓య × Exp ቎− ௓ ଷ௡∗యி೗೔೙ ቆ௄ೆ೛ఠି ೛మ మ ି ಷ೗೔೙ మ రഘమ ቇ − ௣మఊయ ଷன ቏ (3.52) Пондеромоторни потенцијал за случај линеарно поларизовано ласерско поља је ௣ܷ ௟௜௡ = ܨଶ 4߱ଶ⁄ . Брзина прелаза за циркуларно поларизовану светлост ласера [54] модификована у односу на (3.42) има облик: ௖ܹ௜௥ ஺஽௄ = ி೎೔ೝ஽೎೔ೝ మ ଼ గ ௓ × Exp ቂ− ௓ ଷ௡∗యி೎೔ೝ ா೔ ቃ (3.53) где је ܦ௖௜௥ ≡ ቀ ସ ௓యୣ ி೎೔ೝ௡∗ రቁ ௡∗ , израз за ܨ௖௜௥ дат је једначином (3.45). Понављањем претходне процедуре лако долазимо до израза: ௖ܹ௜௥,௣ ஺஽௄ = ி೎೔ೝ஽೎೔ೝ మ ଼ గ ௓ × Exp ൥− ௓ ଷ௡∗యி೎೔ೝ ൬௄ఠି ೛మ మ ൰ − ௣మఊయ ଷன ൩ (3.54) и ௖ܹ௜௥,௣,௎௣ ஺஽௄ = ி೎೔ೝ஽೎೔ೝ మ ଼ గ ௓ × Exp ቎− ௓ ଷ௡∗యி೎೔ೝ ቆ௄ೆ೛ఠି ೛మ మ ି ಷ೗೔೙ మ రഘమ ቇ − ௣మఊయ ଷன ቏ (3.55) За импулс у циркуларном пољу важи услов да је ߟ > 1 ܨ௖௜௥⁄ а пондеромоторни потенцијал у циркуларно поларизованом пољу дат изразом ௣ܷ ௖௜௥ = ܨଶ 2߱ଶ⁄ . Посматрали смо понашање брзина прелаза код атома племенитих гасова када су једноструко и двоструко јонизовани. Анализа је вршена за енергију фотона ласера ߱ = 0.004298 a. j. за интензитете поља који се крећу у интервалу 10ଵଶW cmଶ⁄ − 10ଵସW cmଶ⁄ , док координата ߟ у линеарно поларизованом пољу узима вредност у интервалу (19 − 190), у циркуларно поларизованом пољу интервал је (3 − 265). Изабрана вредност Келдишовог параметра је ߛ = 0,5 a. j.. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 103 На слици 3.18. престављене су брзине прелаза дате једначинама (3.51) и (3.52) тако што је на слици 3.18.(а) приказанe брзинe прелаза ௟ܹ௜௡,௣ ஺஽௄ и ௟ܹ௜௡,௣,௎௣ ஺஽௄ за ܣݎା док су на слици 3.18.(б) приказане исте величине за ܣݎାା. Са слика 3.18 (а) и (б) се може уочити да постоји разлика између ове две брзине прелаза. За ову разлику су одговорни ненулти почетни импулс избаченог електрона и пондеромоторни потенцијал. У стандардној формули за брзину прелаза у АДК теорији сматрано је да електрон напушта атом без почетног импулса и да је пондеромоторни потенцијал много мањи у поређењу са енергијом јонизације тако да је њихово занемаривање било потпуно оправдано, међутим ове претпоставке нису у потпуности исправне и у овом раду је то показано. Слика 3.18. Брзина прелаза, ௟ܹ௜௡,௣ ஺஽௄ и ௟ܹ௜௡,௣,௎௣ ஺஽௄ у зависности од интензитета поља, I, за (а) ܼ = 1, ௟ܹ௜௡,௣ ஺஽௄ max за интензитет поља ܫ = 2 × 10ଵଷW cmଶ⁄ и ௟ܹ௜௡,௣,௎௣ ஺஽௄ max за интензитет поља ܫ = 2,2 × 10ଵଷW cmଶ⁄ , (б) ܼ = 2, ௟ܹ௜௡,௣ ஺஽௄ max за интензитет поља ܫ = 1 × 10ଵଷW cmଶ⁄ и ௟ܹ௜௡,௣,௎௣ ஺஽௄ max за интензитет поља ܫ = 1,75 × 10ଵଷW cmଶ⁄ . Вредност за ߟ је фиксирана на 190. На слици 3.18.(а) плавом линијом је приказана брзина прелаза ܣݎା када је у њу укључен почетни импулс избаченог електрона ௟ܹ௜௡,௣ ஺஽௄ . Уочава се да ова побољшана формула има облик Гаусове расподеле, расте до неке максималне вредности а затим веома брзо опада са порастом интензитета поља и асиптотски се приближава x оси. Зелена испрекидана линија представља брзину прелаза ܣݎା када је у њено рачунање укључен и пондеромоторни потенцијал ௟ܹ௜௡,௣,௎௣ ஺஽௄ . Посматрајући ове две криве може се уочити да се максималне вредности не поклапају, максималана вредност ௟ܹ௜௡,௣,௎௣ ஺஽௄ max је мања и Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 104 померена удесно ка вишим вредностима интензитета поља. Разлог оваквом понашању лежи у томе да се део енергије фотона „потроши“ на почетни импулс избаченог електрона и пондеромоторни потенцијал а не само на савладавање енергије јонизације, због тога је брзина прелаза мања. Слично понашање се може уочити и за ܣݎାା, слика 3.18.(б). Брзина прелаза ௟ܹ௜௡,௣ ஺஽௄ приказана је црном бојом, док је ௟ܹ௜௡,௣,௎௣ ஺஽௄ представљена црвеном испрекиданом линијом. Посматрајући графике приказане на слици 3.18.(а) и 3.18.(б) уочава се веома битна разлика је да је брзина прелаза већа за ܣݎାା и то на нижим интензитетима поља. Разлог томе лежи у чињеници да је јонизацијом првог електрона „нарушена“ стабилна електронска конфигурација затворене љуске тако да се други електрон „лакше“ јонизује из отворене љуске. Исти приступ смо користили при анализи јонизације атома племенитог гаса у циркуларно поларизованом ласерском пољу. На слици 3.19. приказали смо брзине прелаза које су цртане користећи једначине (3.54) и (3.55). Слика 3.19. Брзина прелаза, ௖ܹ௜௥,௣ ஺஽௄ и ௖ܹ௜௥,௣,௎௣ ஺஽௄ у зависности од интензитета поља, I, за (а) ܼ = 1, ௖ܹ௜௥,௣ ஺஽௄ max за интензитет поља ܫ = 7 × 10ଵଶW cmଶ⁄ и ௖ܹ௜௥,௣,௎௣ ஺஽௄ max за интензитет поља ܫ = 1,4 × 10ଵଷW cmଶ⁄ , (б) ܼ = 2, ௖ܹ௜௥,௣ ஺஽௄ max за интензитет поља ܫ = 4 × 10ଵଶW cmଶ⁄ и ௖ܹ௜௥,௣,௎௣ ஺஽௄ max за интензитет поља ܫ = 1 × 10ଵଷW cmଶ⁄ . Вредност за ߟ је фиксирана на 270. Примећујемо да кад је спољашње поље циркуларно поларизовано максимуми брзине прелаза су померени ка нижим интензитетима поља. Са слике 3.19.(а) и 3.19.(б) се такође уочава да укључивање пондеромоторног потенцијала утиче на смањење брзине прелаза. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 105 Као и у случају за линеарно поларизовано ласерско поље брзине прелаза су веће када је ܼ = 2. Треба напоменути да смо исте резултате добили и за остале атоме племенитих гасова. 3.6.1. Принос јона У експериментима најчешће мерена величина је принос јона. Ова величина се рачуна интеграљењем вероватноће јонизације по дужини трајања пулса ߬: ܻ = ∫ ܹ݀ݐ ఛ ଴ . (3.56) На слици 3.20. и слици 3.21. су представљени резултати који су добијени рачунањем приноса јона помоћу израза (3.56) и формуле за брзину прелаза дате једначинама (3.49), (3.51), (3.52), (3.53), (3.54), (3.55) у зависности од интензитета ласерског поља. Слика 3.20. Принос јона, ௟ܻ௜௡ ஺஽௄, ௟ܻ௜௡,௣ ஺஽௄ и ௟ܻ௜௡,௣,௎௣ ஺஽௄ у зависности од интензитета поља, I, за (а) ܼ = 1, (б) ܼ = 2. Вредност за ߟ је фиксирана на 190. Криве којима су представљани приноси јона ܣݎା када је ܼ = 1 користећи брзине прелаза без корекција (пуна линија) и брзине прелаза са корекцијама за ненулти почетни импулс избаченог електрона (испрекидана линија) и пондеромоторни потенцијал (линија црта- тачка) дате су на слици 3.20.(а). Може се запазити да је приноси јона који се рачуна преко кориговане формуле мањи у поређењу са приносом који је рачунат користећи основну формулу за брзину прелаза. Овакво понашање је још уочљивије када долази до двоструке јонизације ܣݎାା, када је ܼ = 2 и у потпуности је у складу са понашањем одговарајућих брзина прелаза. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 106 За циркуларно поларизовано ласерско поље приноси су приказани на слици 3.21. Резултати су дати упоредо без и са корекцијама. Слика 3.21. Принос јона, ௖ܻ௜௥ ஺஽௄, ௖ܻ௜௥,௣ ஺஽௄ и ௖ܻ௜௥,௣,௎௣ ஺஽௄ у зависности од интензитета поља, I, за (а) ܼ = 1, (б) ܼ = 2. Вредност за ߟ је фиксирана на 270. Са слике 3.21.(а) и 3.21.(б) можемо видети да у циркуларно поларизованом пољу утицај додатних корекција је уочљивији. Очигледно да је у циркуларно поларизованом пољу кретање електрона које као последицу има пондеромоторни потенцијал постаје посебно интересантан. Брзина прелаза је величина која се најчешће рачуна аналитички, док је принос јона обично величина која се мери експериментално. Поредили смо наше аналитичке резултате са онима добијеним експериментално. На слици 3.20. је показано да принос јона у линеарно поларизованом пољу и као главни закључак нашег истраживања се може сажети у следеће: линија која представља принос јона користећи формуле без икаквих корекција се на вишим интензитетима поља не поклапа са експерименталним резултатима, али се приноси ௖ܻ௜௥,௣ ஺஽௄ и ௖ܻ௜௥,௣,௎௣ ஺஽௄ подударају веома добро [80]. Такође смо уочили слагања и са другим експерименталним резултатима [81], [82]. Експерименталних резултата за случају циркуларно поларизованог поља је мање. За нас је било интереснатно поређење са резултатима датим у раду Корнева (Kornev) [83]. У овом раду је лако уочити карактеристичне облике графика који представљају принос јона и који су веома слични онима који смо ми добили користећи формуле са укљученим корекцијам (слика 3.21.). Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 107 3.7. Утицај пондеромоторног потенцијала и ненултог почетног импулса избаченог електрона на брзину прелаза у мултифотонској јонизацији Келдиш је дефинисао параметар ߛ у сврху разграничавања различитих механизама јонизације. Када је ߛ ≪ 1 долази до тунелне а када је ߛ ≫ 1 мултифотонске јонизације. Треба нагласити да у експериментима овако оштра подела механизама којима долази до процеса јонизације атома и молекула не постоји и да су за ߛ ≈ 1 заступљена оба механизма јонизације. Имајући ово у виду проширили смо истраживања и на област мултифотонске јонизације. Теоријски смо истраживали брзину прелаза и генерализовани ефикасни пресек атома у случају мултифотонског јонизационог процеса у линеарно поларизованом ласерском пољу [84] са посебним освртом на утицај пондеромоторног потенцијала и ненултог почетног импулса избаченог електрона на поменуте физичке величине. Такође је било интересантно видети како број апсорбованих фотона утиче на брзину прелаза за тачно одређене интензитете ласерског поља. До мултифотонске јонизације долази у јаком ласерском пољу када енергија једног фотона, ℎ߭, није довољна да савлада енергију везе валентног електрона. Валентни електрон ће напустити атом само ако је укупна апсорбована енергија већег броја фотона довољна да савлада енергију везе. Процес мултифотонске јонизације се може добро описати брзином прелаза електрона из везаног стања у континуум. У оквиру пертурбационе теорије, а базирано на АДК теорији [47], брзина прелаза у линеарно поларизованом ласерском пољу је [85]: ܹ~ቀ ிమ௘ ଼ఠమா೔ ቁ ா೔ ఠ⁄ (3.57) Једначином (3.57) дата је брзина прелаза за случај када су пондеромоторни потенцијал и почетни импулс електрона једнаки нули. У циљу добијања прецизнијих резултата при одређивању брзине прелаза било је неопходно побољшати ову формулу. У првом кораку смо анализирали утицај пондеромоторног потенцијала на брзину прелаза. Пондеромоторни потенцијал се може дефинисати као временски усредњена кинетичка енергија осциловања слободног електрона у ласерском пољу. Постојање пондеромоторног потенцијала проузрокује повећање јонизационог потенцијала тако да је потребан већи број Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 108 фотона или јаче ласерско поље да би дошло до јонизације. Када се у једначину (3.57) укључи пондеромоторни потенцијал ௣ܷ = ܨଶ 4߱ଶ⁄ она постаје: ௎ܹ೛~൭ ிమ௘ ଼ఠమ൬ா೔ା ಷమ రഘమ ൰ ൱ ಶ೔శ ಷమ రഘమ ഘ (3.58) где ௎ܹ೛ представља брзину прелаза са укљученом понеромоторним потенцијалом. Затим смо разматрали утицај ненултог почетног импулса избаченог електрона на брзину прелаза. У раду [86] изведен је израз за брзину прелаза ௣ܹ , у коју је укључен ненулти импулс избаченог електрона ௣ܹ~ቀ ிమ௘ ସఠమ௣మ ቁ ௣మ ଶఠ⁄ (3.59) Да би генерализовали израз потребно је било изразити импулс преко параметара које лако можемо израчунати, као што су ߱, ܧ௜ и ܨ. Да бисмо то урадили кренули смо од закона одржања енергије: ܭ߱ = ܧ௜ + ௣ܷ + ܧ௞ (3.60) где је ܧ௞ кинетичка енергија избаченог електрона док је ܭ број апсорбованих фотона. Када до мултифотонске јонизације дође енергија апсорбованих фотона се дели на енергију неопходну да се електрон ослободи и кинетичку енергију коју електрон након јонизације носи са собом [54]. Број апсорбованих фотона ܭ се рачуна преко формуле: ܭ = 〈 ா೔ ఠ + 1〉 (3.61) где заграде 〈… 〉 значе целобројна вредност дате величине. Из једначине (3.60) импулс се може изразити на следећи начин: ݌ = ට2ቀܭ߱ − ܧ௜ − ிమ ସఠమ ቁ (3.62) Побољшани облик формуле за мултифотонску јонизацију добија се комбиновањем једначина (3.59) и (3.62): ௣ܹ~൭ ிమ௘ ଼ఠమ൬௄ఠିா೔ି ಷమ రഘమ ൰ ൱ ൬௄ఠିா೔ି ಷమ రഘమ ൰ ఠൗ (3.63) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 109 Мултифотонски јонизациони процес такође може бити описан генерализованим ефикасним пресеком. Ако је густина електрона довољно велика, ефикасни пресек симултане апсорпције више од једног фотона се не може занемарити. Поред нумеричких рачунања мултифотонски ефикасни пресек је интересантно аналитички израчунати применом квазикласичне апроксимације, коју је могуће применити за високо побуђена стања атома искључиво када је главни квантни број ݊ ≫ 1. Амосов је у раду [87] дао формулу за ефикасни пресек при мултифотонској јонизацији узимајући у обзир услов да је ܭ ≫ 1. Генерализовани ефикасни пресек ܭ фотонске јонизације када је главни квантни број ݊ ≫ 1 у атомским јединицама има облик ߪ௡ (௄) = ಼் ௖௄!మ௡ఱఠ(భబ಼షభ) య⁄ ܨଶ௄ିଶ (3.64) где су ܨ и ߱ јачина и фреквенцуја ласерског поља, ݊ главни квантни број. Величина ௄ܶ се дефинише на следећи начин: ௄ܶ = ସ.଼଴ ∙(ଵ.ଷ଴)మే (ଶ୏ାଵ)√୏ (3.65) у случају линеарно поларизованог ласерског поља. У случају циркуларно поларизованог поља израз гласи: ௄ܶ = ଻.ହଶ ∙(ଵ.ସଵ)మే (ଶ୏ାଵ)√୏ (3.66) Поређењем резултата које даје формула (3.64) и аналитичких и експерименталних резултата датих у [87] уочено је да формула (3.64) за рачунање ефикасног пресека даје добре резултате и за мале вредности ܭ и мале вредности ݊. Као и да даје сасвим коректан ред величине за ефикасни пресек који се рачуна за случај мултифотонске јонизације атома водоника, алкалних атома и атома који имају већи број електрона у валентној љусци. Ова формула се такође користи за рачунање, чешће коришћеног, генерализованог ефикасног пресека. За наш рад је битна веза између брзине прелаза у мултифотонској јонизацији и генералисаног ефикасног пресека: ௄ܹ = ߪ௄ܫ௄ (3.67) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 110 где је ߪ௄ је ܭ фотонски генерализовани јонизациони ефикасни пресек а ܫ интензитет ласерског поља. Једначина (3.67) представља основну везу између брзине прелаза и генерализованог ефикасног пресека дату преко интензитета спољашњег поља. Делоне и Крајнов су интензитет спољашњег поља изразили преко његове јачине и добили израз за генерализовани ефикасни пресек [88] у облику: ߪ௄ = ଼గఠௐ಼ ௖ிమ (3.68) На основу једначине (3.68) се могу посматрати три случаја генерализованог ефикасног пресека који су изражени преко брзина прелаза датих у једначинама (3.57), (3.58) и (3.63) респективно ߪ = ଼గఠௐ ௖ிమ , ߪ௎೛ = ଼గఠௐೆ೛ ௖ிమ и ߪ௣ = ଼గఠௐ೛ ௖ிమ , где је ߪ генерализовани ефикасни пресек без укључених корекција, ߪ௎೛ генерализовани ефикасни пресек када је узет у обзир пондеромоторни потенцијал и ߪ௣ генерализовани ефикасни пресек када се сматра да је почетни импулс електрона различит од нуле. Посматрали смо на који начин брзина прелаза и генерализовани ефикасни пресек зависе од интензитета ласерског поља и на који начин пондеромоторни потенцијал и почетни импулс електрона утичу на ове две величине. Анализе су вршене за атоме аргона (Ar). Енергија јонизације првог електрона атома аргона је ܧ௜ ୅୰ = 15,76 eV односно у атомским јединицама ܧ௜ ୅୰ = 0,5791. Атоми су јонизовани ласерским зраком таласне дужине ߣ = 800 nm чија је кружна фреквенца у атомским јединицама једнака ߱ = 0,05696. Ласерско поље је линеарно поларизовано и посматрани опсег интензитета ласерског поља је између 5 × 10ଵଵW cmଶ⁄ - 3 × 10ଵଷW cmଶ⁄ . За ܭ је узета тачно одређена вредност тј. минимални број фотона који је потребан да би дошло до јонизације. У нашем случају је ܭ = 11. (а) (б) (ц) Слика 3.22. Брзина прелаза (а) ܹ, (б) ௎ܹ೛ , (ц) ௣ܹ у функцији интензитета ласерског поља ܫ. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 111 На слици 3.22.(а) смо приказали понашање брзине прелаза без икаквих корекција (јед. (3.57)) у функцији интензитета ласерског поља. Посматрајући график може се запазити да крива нема очекивани облик Гаусове расподеле [89] и да је узрок томе управо занемаривање неких физичких величина при рачунању брзина прелаза. Већ при првој корекцији, укључивањем пондеромоторног потенцијала у брзину прелаза (јед. (3.58)) добија се график (слика 3.22.(б)). Запажа се да ова крива има форму Гаусијана. Брзина прелаза расте са порастом интензитета спољашњег поља до неке максималне вредности а затим опада са даљим порастом интензитета поља. Брзина прелаза достиже максималну вредност за интензитет поља ܫ = 1,9 × 10ଵଷW cmଶ⁄ . На слици 3.22.(ц) приказана је брзина прелаза у коју је укључен и пондеромоторни потенцијал и ненулти импулс избаченог електрона (јед. (3.63)) у зависности од интензитета ласерског поља. У овом случају максимална вредност брзине прелаза је за ܫ = 1,95 × 10ଵଷW cmଶ⁄ . Ако упоредимо интензитете поља на којима долази до максималне брзине прелаза када је укључен само пондеромоторни потенцијал и када је у брзину прелаза укључен и ненулти почетни импулс избаченог електрона уочавамо да је у другом случају максимум померен у десно тј. ка вишим интензитетима спољашњег поља. До овог помераја долази зато што се део енергије ласерског поља користи за савладавање пондеромоторног потенцијала и повећање почетног импулса избаченог електрона остављајући мањи део енергије спољашњег поља за даљу јонизацију преосталих електрона. Кратко ћемо се осврнути и на понашање генерализованог ефикасног пресека. Разматрани су случајеви када пондеромоторни потенцијал и почетни импулс електрона нису узети у обзир при рачунању генерализованог ефикасног пресека и случај када су јесу (слика 3.23.). Слика 3.23. Генерализовани ефикасни пресеци: (а) ߪ без корекција-рачунато преко ܹ, (б) ߪ௎೛са укљученим пондеромоторним потенцијалом- рачунато преко ௎ܹ೛ , (в) ߪ௣ са корекцијом за ненулти почетни импулс електрона- рачунато преко ௣ܹ. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 112 Са слике 3.23. се види да је понашање генерализованог ефикасног пресека у потпуности у складу са понашањем брзине прелаза под истим условима. Интересантно је било видети и како број апсорбованих фотона утиче на брзину прелаза (слика 3.24.(а)) и како се брзина прелаза мења у функцији броја апсорбованих фотона и интензитета ласерског поља (слика 3.24.(б)). Слика 3.24. Зависност брзине прелаза од (а) броја апсорбованих фотона за фиксирану вредност интензитета ласерског поља ܫ = 2 × 10ଵଷW cmଶ⁄ , (б) броја апсорбованих фотона и интенитета ласерског поља. На слици 3.24.(а) се јасно уочава да је брзина прелаза једнака нули када је број апсорбованих фотона мањи од 11, што је минимално потребан број фотона да би дошло до јонизације (јед. 3.61) електрона из валентне љуске атома Ar. Када број апсорбованих фотона расте расте и брзина прелаза све до неке максималне вредности, након чега опада асимптотски се приближавајући нули и задржавајући константну вредност. Слика 3.24.(б) показује да брзина прелаза и број апсорбованих фотона расте са порастом интензитета ласерског поља. Укључивањем додатних величина при рачунању брзине прелаза добијају се прецизнији резултати, који су нам битни јер су брзина прелаза и принос јона директно пропорционални (види Поглавље 1). Чињеница да је принос јона чешће мерен у експериментима проучавањем брзине прелаза добијамо корисне информације које можемо употребити при анализи експерименталних резултата [90]. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 113 3.8. Енергија коју има највећи број фотоелектрона при јонизацији атома калијума и ксенона У циљу детаљнијег проучавања процеса тунелне јонизације атома у јаком ласерском пољу желели смо да израчунамо на којој енергији је примећен максималан број фотоелектрона. Истичемо да смо анализирали резултате добијене у случају када је јачина спољашњег поља мала у поређењу са атомском јачином поља и у другом случају када је јачина ласерског поља реда атомске јачине поља. У јаком ласерском пољу, потенцијална баријера атома је значајно деформисана. Како интензитет поља расте, дужина баријере кроз коју електрон треба да тунелује се смањује и електрон лакше напушта атом. Дужина баријере се може израчунати помоћу следећег израза: ܴ = ா೔ ௘ி (3.69) где је ݁ наелектрисање атома које је у атомским јединицама једнако један ݁ = 1. Линеарно поларизовано поље Циркуларно поларизовано поље I [W cmଶ⁄ ] F [a. j. ] R[a. j. ] I [W cmଶ⁄ ] F [a. j. ] R[a. j. ] 10ଵଶ 0,005392 29,5826 10ଵଶ 0,003725 42,817 10ଵଷ 0,017051 9,3548 10ଵଷ 0,011781 13,5399 10ଵସ 0,053921 2,9582 10ଵସ 0,037254 4,2817 10ଵହ 0,170515 0,9354 10ଵହ 0,11781 1,3539 10ଵ଺ 0,539216 0,2958 10ଵ଺ 0,372549 0,4281 10ଵ଻ 1,70515 0,0935 10ଵ଻ 1,1781 0,1353 Табела 2. Дужина баријере кроз коју електрон тунелује у зависности од интензитета поља Анатитички изрази за енергетску и угаону расподелу електрона у јаком нискофреквентном ласерском пољу дате су у [56], [57], [91], [92], [93]. Конкретно, енергетски спектар електрона атома и јона ксенона (Xe) и калијума (K) при тунелној јонизацији до које је дошло у пољу CO2 ласера је проучавано експериментално и теоријски [94] и показано је да се резултати веома добро уклапају са предвиђањима АДК теорије [95]. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 114 Да бисмо добијени резултат упоредили са експерименталним израчунали смо теоријски очекиване вредности енергије на којима би био уочен максималан број јонизованих електрона. Анализу почињемо представљањем Гаусове временско - просторне расподеле ласерског зрачења: ܨ(ߩ, ݐ) = ܨe ି ഐమ మೃమ ି ೟మ మ೟భ మ (3.70) где ߩ представља аксијалну цилиндричну координату (у правцу нормалном на правац простирања таласа), R је радијус ласерског снопа, ݐ време у коме се долази до избацивања електрона, ݐଵ је трајање ласерског пулса и ܨ је јачина ласерског поља. Израз за брзину прелаза атома и позитивних јона који ће бити коришћен у овом истраживању је једна од модификација основног израза добијеног у [47], [48] је: ஺ܹ஽௄ ௣ = ቀ ଷୣ గ ቁ ଷ ଶ⁄ ௓మ ௡∗వ మ⁄ ቀ ଵ଺ୣா೔ మ ி௓ ቁ ଶ௡∗ିଷ ଶ⁄ × eି మ൫మಶ೔൯ య మ⁄ యಷ ି ംయ యഘ ௣మ (3.71) где је ܨ јачина ласерског поља, ݊∗ ефективни квантни број, ܼ степен јонизације, ܧ௜ енргија јонизације, ݌ почетни импулс избаченог електрона и е = 2.71828 [96]. Укључивањем једначине (3.70) у (3.71) добија се: ஺ܹ஽௄ ௣ீ௔௨௦௦ = ቀ ଷୣ గ ቁ ଷ ଶ⁄ ௓మ ௡∗వ మ⁄ ቀ ଵ଺ୣா೔ మ ி௓ ቁ ଶ௡∗ିଷ ଶ⁄ × eି మ൫మಶ೔൯ య మ⁄ యಷ × e ൥ మ೙∗షయ మ⁄ మ ି ൫మಶ೔൯ య మ⁄ యಷ ൩ቆ ഐమ ೃమ ା ೟మ ೟భ మቇି ംయ యഘ ௣మ (3.72) Узимајући у обзир једначину (3.71) и чињеницу да се први члан може занемарити зато што је (2݊∗ − 3 2⁄ ) 2 ≪ (2ܧ௜)ଷ ଶ ⁄ 3ܨ⁄⁄ , следи да је: ஺ܹ஽௄ ௣ீ௔௨௦௦ = ஺ܹ஽௄e ି ൫మಶ೔൯ య మ⁄ యಷ ቆ ഐమ ೃమ ା ೟మ ೟భ మቇି ംయ యഘ ௣మ (3.73) Ако су ефекти сатурације при јонизацији укључени [48], [96], тада радијус фокуса ласерског снопа ߩ може бити дефинисан са високим степеном тачности из услова: ∫ ஺ܹ஽௄ ௣ீ௔௨௦௦(ρ)݀ݐ = 1 ஶ ିஶ (3.74) После замене једначине (3.73) у једначину (3.74) добија се: ஺ܹ஽௄e ି ൫మಶ೔൯ య మ⁄ యಷ ഐమ ೃమ ି ംయ యഘ ௣మ ∫ e ି ൫మಶ೔൯ య మ⁄ యಷ ೟మ ೟భ మ݀ݐ = 1 ஶ ିஶ (3.75) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 115 У оквиру једначине (3.75) је специјална врста интеграла, Поасонов интеграл (Poisson’s integral) чије се решење може наћи у облику ∫ ݁ିఉ௫ మ ݀ݔ = ඥߨ ߚ⁄ ஶ ିஶ . Тако да након интегрaљења једначине (3.75) следи: ஺ܹ஽௄e ି ൫మಶ೔൯ య మ⁄ యಷ ഐమ ೃమ ି ംయ యഘ ௣మටߨ ଷி௧భ మ (ଶா೔)య మ ⁄ = 1 (3.76) Из једначине (3.76) се може добити вредност за ߩ која представља област где долази до сатурације јонизације: унутар области сви атоми су јонизовани, док ван области ниједан атом није јонизован: ߩଶ = ଷிோమ (ଶா೔)య మ ⁄ ൤ln ൬ ஺ܹ஽௄ݐଵටߨ ଷி (ଶா೔)య మ ⁄ ൰ − ఊయ ଷఠ ݌ଶ൨ (3.77) Формула за коначну енергију избаченог електрона се може поједноставити ако се узме у обзир услов ݐ~ݐଵඥ3ܨ (2ܧ௜)ଷ ଶ⁄⁄ ≪ ݐଵ ܧ = ௣మ ଶ + ிమ ସఠమ eି ഐమ ೃమ (3.78) Након смене (3.77) у (3.78) добија се израз за коначну енергију избаченог електрона: ܧ௠௔௫ = ௣మ ଶ + ிమ ସఠమ ൬ ஺ܹ஽௄ݐଵටߨ ଷி (ଶா೔)య మ ⁄ ൰ ି యಷ ൫మಶ೔൯ య మ⁄ e ି ംయ೛మಷ ಡ൫మಶ೔൯ య మ⁄ (3.79) У данашњим експериментима може се постићи да јачина ласерског поља буде реда атомске јачине поља чак и виша, тако да је испитивање формуле (3.79) у овим условима да би се стекао увид у области тунелне јонизације веома битан. Када је јачина ласерског поља једнака атомској јачини поља ܨ = ܨ௔௧, формула за брзину прелаза дата једначином (3.71) је апроксимирана у складу са условом 2(2ܧ௜)ଷ ଶ ⁄ 3ܨ = 1⁄ , формулом ஺ܹ஽௄ ௦௙ = ቀ ଷୣ గ ቁ ଷ ଶ⁄ ௓మ ௡∗వ మ⁄ ቀ ଵ଺ୣா೔ మ ி௓ ቁ ଶ௡∗ିଷ ଶ⁄ × eିଵ (3.80) Треба нагласити да у атомском систему јединица, јачина атомског поља је једнака јединици ܨ௔௧ = 1 a. j., што ће бити искоришћено при цртању графика. Формула за енергију на којој је добијен максималан број електрона аналогно једначини (3.79) постаје ܧ௠௔௫஺௣௣ = ௣మ ଶ + ிమ ସఠమ ൬ ஺ܹ஽௄ ௦௙ ݐଵටߨ ଷி ிೌ ೟ ൰ ି మಷ ಷೌ೟ e ି మംయ೛మಷ యಡಷೌ೟ (3.81) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 116 Предмет нашег истраживања је било добити аналитичке резултате користећи формуле (3.79) и (3.81) и проценити која даје боље слагање са експерименталним резултатима при тунелној јонизацији атома калијума (K) и ксенона (Xe). Анализирани су случајеви када су примењена ласерска поља средњег и високог интензитета у опсегу 10ଵଷW cmଶ⁄ − 10ଵ଺W cmଶ⁄ [96] чија је фреквенца ߱ = 0,004298 у атомским јединицама. Док је ݐଵ трајање ласерског пулса, ݐଵ = 2 ∙ 10ିଽݏ односно у атомским јединицама ݐଵ = 82 628 211. Енергије јонизације атома калијума (K) и атома ксенона (Xe) су ܧ௜ ୏ = 4,3407 eV, ܧ௜ ଡ଼ୣ = 12,5 eV респективно. Зависност енергије максималног броја избачених електрона од интензитета ласерског поља дата је на слици 3.25. и 3.26. График на слици 3.25.(а) је цртан за атом калијума (K), када је ܼ = 1 и вредност координате ߟ фиксирана на ߟ = 60, док је на слици 3.25.(б) нацртан график када је координате ߟ фиксирана на ߟ = 190. Графици на слици 3.26.(а) цртани су за атом ксенона (Xe) када је ܼ = 1, и вредност координате ߟ фиксирана на ߟ = 20, док је на слици 3.26.(б) ߟ = 200. (а) (б) Слика 3.25. ܧ௠௔௫ и ܧ௠௔௫஺௣௣ максималног броја избачених електрона атома калијума: ܧ௜ ୏ = 4.3407 eV; пуна линија представља ܧ௠௔௫ , док испрекидана линија представља ܧ௠௔௫஺௣௣ (а) за фиксирану вредност параболичне координате ߟ = 60 и (б) када је ߟ = 190 У случају атома калијума (K) поређењем резултата добијених за ܧ௠௔௫ са резултатима добијених преко формуле за ܧ௠௔௫஺௣௣ уочава се добро слагање само на интензитетима ласерског поља 10ଵହW cmଶ⁄ − 10ଵ଺W cmଶ⁄ . Идентична вредност енергија се јавља на интензитету 5 × 10ଵହW cmଶ⁄ (слика 3.25.). У случају атома ксенона (Xe) примећено је добро слагање такође у интервалу интензитета ласерског поља Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 117 10ଵହW cmଶ⁄ − 10ଵ଺W cmଶ⁄ , док се идентична вредност ових енергија јавља на интензитету 10ଵହW cmଶ⁄ (слика 3.26.). (а) (б) Слика 3.26. ܧ௠௔௫ и ܧ௠௔௫஺௣௣ максималног броја избачених електрона атома ксенона: ܧ௜ ଡ଼ୣ = 12.5 eV; пуна линија представља ܧ௠௔௫ , док испрекидана линија представља ܧ௠௔௫஺௣௣ (а) за фиксирану вредност параболичне координатае ߟ = 20 и (б) када је ߟ = 200 Анализом резултата добијених у нашем истраживању и експерименталних резултата може се закључити да формула за ܧ௠௔௫ даје веома добро слагање у случају оба атома. У случају атома калијума (K) вредност за ܧ௠௔௫ се добро слаже са резултатима добијеним у [57], и за интензитет поља 4 × 10ଵଶW cmଶ⁄ њена вредност је ܧ௠௔௫୏ = 9,046 eV. У случају атома ксенона (Xe) добијене резултате смо поредили са резултатима у [57] у области високих енергија (200 eV и вишој) и закључили да се вредности кинетичких енергија избачених електрона добро слажу са експериментално добијеним вредностима у интервалу енергија ܧ௠௔௫ଡ଼ୣ = 220 − 270 eV. Међутим, код атома ксенона (Xe) не долази до потпуног слагања добијених (аналитичких) и експерименталних резултата, тј. енергија коју има максималан број јонизованих електрона се јавља на различитим интензитетима поља. Аналитички је добијено да је то за интензитет поља 5 × 10ଵଷW cmଶ⁄ , док је експериментално [57] овај број детектован при интензитету 7,5 × 10ଵଷW cmଶ⁄ . Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 118 3.9. Планови за будући рад - јонизациона комора Јонизационе коморе се користе у радиотерапији и дијагностичкој радиологији за одређивање радијационе дозе. Јонизационе коморе су различитог облика и величине, у зависности од специфичних захтева, међутим све имају следеће особине: - Јонизациона комора је гасом испуњена шупљина која је окружена проводним спољашњим зидом са централном електродом. Између зида и електроде налази се висококвалитетни изолатор како би се смањило цурење струје при примени поларизујућег напона. - Заштитна електрода служи да смањи цурење коморе и прекида струју цурења и уземљује је. Такође обезбеђује побољшање униформност поља у активном или сензитивном волумену коморе. - Мерење са отвореним типом коморе захтевају корекцију на температуру и притисак, како би се узеле у обзир промене у маси ваздуха у волумену коморе. Јонизациона комора се састоји од три електроде, које дефинишу сензитивност волумена ваздуха: 1. Поларизујуће електроде, директно повезане са напајањем. 2. Мерне електроде, која мери наелектрисање или струју у сензитивном волумену коморе. 3. Заштитне електроде, која дефинише волумен коморе и спречава мерење струје цурења коморе. Најчешће се користи цилиндрична комора слика 3.27.. Слика 3.27. Цилиндрична јонизациона комора Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 119 Ваздух се обично користи као сензитивни гас унутар јонизационе коморе. Иницијални догађај је интеракција индиректно јонизованог зрачења са зидом коморе фотоелектричним, Комптоновим или ефектом производње парова. Неки од насталих електрона стижу до сензитивног волумена коморе и јонизују молекуле ваздуха, стварајући позитивне јоне и ниско енергетске електроне унутар волумена коморе. Ниско енергетски електрони интерагују са неутралним молекулима кисеоника у ваздуху, формирајући негативне јоне. Јонизациона комора је у суштини кондензатор у коме су струја или наелектрисање индуковани дејством зрачног снопа. Величина струје или напона је јако мала и мора се мерити јако прецизним инструментима као што је електрометар. Електрометри мере струју реда величине 10ିଽА или скупљено наелектрисање током одређеног временског интервала. Наш план је да на основу информација о зрачењу које доводи до јонизације у сензитивном волумену коморе и измереној количини наелектрисања на електрометру проценимо шта се дешава у комори. Желимо да видимо до којих механизама јонизације долази, који од механизама је доминантан, када ће принос позитивних јона и ниско енергетских електрона бити већи. У сензитивном волумену коморе је ваздух, за који знамо да је смеша гасова од којих су нек у врло променљивом саставу: азота (N) има 78,08%, кисеоника (O) 20,95%, аргона (Ar) 0,93%, и у врло малим количинама криптона (Kr), ксенона (Xe), хелијума (He), неона (Ne). Анализираћемо да ли повећањем концентрације неког од ових елемената долази до повећања приноса јона или електрона. Све ово захтева рад коме ћемо се посветити у наредном периоду. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 120 Закључак Најважнији процес до кога долази при интеракцији ласера са материјом је јонизација атомских и молекулских система. У случају ових јонизационих процеса неопходно је потпуно познавати структуру атома, разумети таласно честичну природу светлости и особине ласера. Сажет приказ могућих интеракција фотона са атомом и кратак осврт на развој ласерске технологије, као и основне карактеристике ласерског снопа дати су у Поглављу 1. Откриће ласера омогућило је да густина флукса фотона буде довољно велика тако да постоји велика вероватноћа да атом апсорбује два или више фотона. Јонизациони процес који се може објаснити апсорпцијом већег броја фотона назива се процес вишефотонске јонизације. Примери за ову врсту јонизације су мултифотонска и јонизација изнад прага. Ови типови јонизације као и јонизација потискивањем баријере и тунелна јонизација представљени су у Поглављу 1. Тунелна јонизација је процес у којој електрон тунелује кроз потенцијалну баријеру и за описивање овог процеса коришћен је модел квазикласичне апроксимације, у којој се атом третира као квантни објекат док се електромагнетно поље третира класично (Поглавље 1). Келдиш је први дао теоријски оквир заснован на овом приступу. Његову теорију су проширили Переломов, Попов и Терент`ев који су извели формулу за брзину прелаза атома водоника у јаком ласерском пољу из основног стања у јонизовано. Шири домен примене ове формуле дали су Амосов, Делоне и Крајнов, који је унапређују што доводи до настанка АДК теорије. Брзина прелаза се такође може добити и решавањем временски зависне Шредингерове једначине и применом Ландау-Дихне адијабатске апроксимације. При извођењу брзине прелаза анализирана су два случаја, када је вредност почетног импулса избаченог електрона једнака нули и различита од нуле (Поглавље 2.). У Поглављу 3 је дата теоријска анализа тунелне јонизације атома и атомских јона у нискофреквентном ласерском пољу. Проучавана је брзина прелаза, принос једноструко и вишеструко јонизованих атома, ефикасни пресек и енергетска расподела фотоелектрона. Такође, разматран је утицај поларизације ласерског поља на поменуте величине. Резултати истраживања су представљени применом АДК теорије. Истраживање је започето анализом Келдишовог параметра ߛ, која је довела до закључка да су за случај ߛ ≈ 1 заступљена оба механизма јонизације, и тунелни и мултифотонски. У овом раду вредност параметара ߛ je бирана у складу са добијеним резултатима. Важну улогу при проучавању тунелне јонизације има и поларизација Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 121 ласерског поља, тако да је истраживање базирано на посматрању процеса у линеарно и циркуларно поларизованом ласерском пољу. Овај рад је базиран на проучавању утицаја ненултог почетног импулса избаченог валентног електрона атома калијума (K), ܼ = 1, на брзину прелаза. Закључено је да се на почетку деловања ласера сва енергија ласерског пулса користи за тунеловање електрона и брзина прелаза је велика док је вредност почетног импулс електрона мала. Након тога, даљим деловањем ласерског поља вероватноћа јонизације опада зато што се део енергије ласерског пулса користи за повећање импулса избаченог електрона, остављајући на располагању мање количине енергије за јонизацију преосталих електрона. Ако ласерски пулс траје довољно дуго, тада укупна енергија, коју носе фотони постаје већа што доводи до повећања вероватноће јонизације осталих електрона. Уочава се да брзина прелаза има константну вредност када се сматра да је почетни импулс избаченог електрона једнак нули, али се такође уочава да са порастом почетног импулса електрона брзина прелаза опада. Исти резултати су добијени рачунањем брзине прелаза у линеарно и циркуларно поларизованом пољу. Посматрано је понашање брзине прелаза и електрона који се налазе у првој, попуњеној љусци, када је ܼ = 2, 3, 4 ,5. Уочена је приметна разлика између брзине прелаза другог електрона, ܼ = 2, када је почетни импулс електрона једнак нули и када је почетни импулс различит од нуле. За ܼ = 3, ܼ = 4 и ܼ = 5 разлика између ових брзина прелаза је мања него за ܼ = 2. То се може објаснити чињеницом да енергија јонизације другог електрона има већу вредност од енергије јонизације валентног електрона, а мању вредност у поређењу са енергијама јонизације елктрона који се налазе ближе језгру, електрона са вишим вредностима ܼ. Самим тим на истим интензитетима ласерског поља након савладавања енергије везе преостаје велики број фотона који могу бити искоришћени за повећање импулса. Закључак је да са порастом ܼ утицај импулса избаченог електрона на брзину прелаза опада зато што је неопходан већи број фотона да би се савладала енергија везе јона већих степена јонизације ܼ, тако да је преостао много мањи број фотона који може бити искоришћен на повећање импулса електрона. Ради добијања потпуније слике истраживање је проширено на анализу брзине прелаза и принос јона при тунелној јонизацији атома племенитих гасова, односно на једноструку и двоструку тунелну јонизацију племенитих гасова који су изложени линеарно и циркуларно поларизованом ласерском пољу. Уочено је да постоји разлика између брзина прелаза без и брзине прелаза у чије су рачунање укључени ненулти почетни импулс Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 122 избаченог електрона и пондеромоторни потенцијал. За разлику су одговорне управо ове корекције. Посматрајући понашање брзине прелаза без и са корекцијама ܣݎା може се уочити да се максималне вредности не поклапају. Максималана вредност брзине прелаза са укљученим корекцијама је мања и померена ка вишим вредностима интензитета поља. Разлог оваквом понашању лежи у томе да се део енергије фотона „потроши“ на почетни импулс избаченог електрона и пондеромоторни потенцијал а не само на савладавање енергије јонизације,због тога је вероватноћа јонизације мања. Слично понашање се може уочити и за ܣݎାା. Уочава се веома битна разлика која се огледа у чињеници да брзина прелаза има већу вредност и то на нижим интензитетима поља. Разлог томе лежи у чињеници да је јонизацијом првог електрона „нарушена“ стабилна електронска конфигурација затворене љуске тако да се други електрон „лакше“ јонизује из отворене љуске. Исти приступ је коришћен при анализи јонизације атома племенитог гаса у циркуларно поларизованом ласерском пољу. Посматране су промене у вредностима приноса јона у зависности од интензитета ласерског поља. Запажено је да приноси јона који се рачуна кристећи кориговане формуле мањи у поређењу са приносом који је рачунат користећи основну формулу за брзину прелаза. Овакво понашање је још уочљивије када долази до једноструке ܣݎା, за ܼ = 1, и двоструке јонизације ܣݎାା, за ܼ = 2, и у потпуности је у складу са понашањем одговарајућих брзина прелаза. Можемо видети да је у циркуларно поларизованом пољу утицај додатних корекција уочљивији. Сам почетак овог поглавља 3. посвећен је анализи параметра ߛ, и закључено је да су за случај ߛ ≈ 1 заступљена оба механизма јонизације. Имајући ово у виду проширена су истраживања и на област мултифотонске јонизације. Теоријски су анализирана брзина прелаза и генерализовани ефикасни пресек атома у случају мултифотонског јонизационог процеса у линеарно поларизованом ласерском пољу са посебним освртом на утицај пондеромоторног потенцијала и ненултог почетног импулса избаченог електрона на поменуте физичке величине. Посматрајући понашање брзине прелаза без икаквих корекција може се запазити да крива нема очекивани облик Гаусове расподеле и да је узрок томе управо занемаривање неких физичких величина при рачунању брзина прелаза. Већ при првој корекцији, укључивањем пондеромоторног потенцијал у брзину прелаза запажа се да крива добија форму Гаусијана. Брзина прелаза расте са порастом интензитета спољашњег поља до неке максималне вредности а затим опада са даљим порастом Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 123 интензитета поља. Са укључивањем друге корекције, ненултуг почетног импулса избаченог електрона облик Гаусове крива добија очекивани облик. Интересантно је било видети и како број апсорбованих фотона утиче на брзину прелаза и како се брзина прелаза мења у функцији броја апсорбованих фотона и интензитета ласерског поља таласне дужине ߣ = 800 nm. Јасно се уочава да је брзина прелаза једнака нули када је број апсорбованих фотона мањи од 11, што је минимално потребан број фотона да би дошло до јонизације електрона из валентне љуске атома Ar. Када број апсорбованих фотона расте расте и брзина прелаза све до неке максималне вредности, након чега опада асимптотски се приближавајући нули. У циљу детаљнијег проучавања процеса тунелне јонизације атома у јаком ласерском пољу рачунато је на којој енергији је примећен максималан број фотоелектрона. Истичемо да су анализирани резултати добијени у случају када је јачина спољашњег поља мала у поређењу са атомском јачином поља и у другом случају када је јачина ласерског поља реда атомске јачине поља. Упоредном анализом резултата добијених у овом раду и експерименталних резултата може се закључити да: максималне вредности енергија избачених електрона применом слабих поља дају веома добро слагање и у случају атома калијума (K) и ксенона (Xe). Како је проучавање јонизације атома и молекула у јаком електромагнетном пољу важно да би се разумели фундаментални процеси у атомској и молекулској физици добијени резултати могу бити веома интересантни за даља истраживања. Као извор јаких електромагнетних поља користе се ласери тако да ова истраживања могу наћи и практичну примену. У наредном периоду посебна пажња ће бити посвећена раду на проучавању јонизационих процеса у јонизационим коморама које се користе у радиотерапији. Средина у којој долази до јонизације у овој комори је ваздух тако да ћемо истраживања проширити и на јонизацију молекула. Експерименталне резултате је могуће објаснити коришћењем више теоријиских модела. Да би примена била ефикаснија неопходно је развијати и проширити теоријски модел који ће узимати у обзир параметре који до сада нису разматрани и који може бити коришћен за анализу експерименталних резултата. Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 124 Литература [1] J.E. Sipe and Ed Ghahramani, “Nonlinear optical response of semiconductors in the independent-particle approximation”, Phys. Rev. B 48, 16, 11705 – 11722 (1993) [2] J. Perina, Quantum Statistics of Linear and Nonlinear Optical Phenomena, Springer, [2nd Edition Kluwer, Dordrecht 1991] [3] R.W. Boyd, Nonlinear optics, Elsevier Science (2003) [4] D. Strickland, G. Mourou, “Compression of amplified chirped optical pulses”, Opt. Commun. 56, 3, 219 – 221 (1985) [5] O. Svelto, Principles of Lasers 5th ed., Springer, Berlin, Heidelberg (2004) [6] P. Agostini and L.F. DiMauro, “The physics of attosecond light pulses”, Rep. Prog. Phys. 67, 813 – 855 (2004) [7] M. Gӧppert-Mayer, „Über Elementarakte mit zwei Quantensprüngen“, Ann. Physik 9, 273 -294 (1931) [8] G.S. Voronov and N.B. Delone, “Ionization of xenon atom by the electric field of ruby laser emission”, JETP Lett. 1, 66 – 68 (1965) [9] A. Weingartshofer, J.K. Holmes, G. Caudle and E.M. Clarke and H. Krüger, “Direct Observation of Multiphoton Processes in Laser-Induced Free Transitions”, Phys. Rev. Lett. 39, 5, 269 – 270 (1977) [10] P. Agostini, F. Fabre, G. Mainfray, and G. Petite, N.K. Rahman, “Free-Free Transitions Following Six-Photon Ionization of Xenon Atoms”, Phys. Rev. Lett. 42, 17, 1127 – 1130 (1979) [11] W. Becker, F. Grasbon, R. Kopold, D.B. Milošević, G.G. Paulus, H. Walther, “Above threshold ionization: From classical features to quantum effects”, Advances in Atomic, Molecular, and Optical Physics 48, 35 – 97, Academic Press, Boston (2002) [12] K.A. McPherson, G. Gibson, H. Jara, U. Johann, T.S. Luk, I.A. McIntyre, K. Boyer and C.K. Rhodes, “Studies of multiphoton production of vacuum-ultraviolet radiation in the rare gases”, J. Opt. Soc. Am. B 4, 595 – 601 (1987) [13] M. Ferray, A. L’Huillier, X.F. Li, A. Lompré, G. Mainfray, C. Manus, “Multiple - harmonic conversion of 1064 nm radiation in rare gases”, J. Phys. B 21, L31 (1988) [14] M. Dammasch, M. Dörr, U. Eichmann, E. Lenz and W. Sandner, „Relativistic laser – field -drift suppression of nonsequential multiple ionization”, Phys. Rev. A 64, 061402 (2001) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 125 [15] E.A. Chowdhury, C.P.J. Barty and B. Walker, „Nonrelativistic Ionization of the L-shell states in argon by a ”relativistic” 1019 W/cm2 LaserField”, Phys. Rev. A 63, 042712 (2001) [16] E.A. Chowdhury and B. Walker, „Multielectron Ionization process in Ultrastrong Laser Fields”, J. Opt. Soc. Am. B 20, 109 – 112 (2003) [17] L.V. Keldysh, „Ionization in the Field of a Strong Electromagnetic Wave”, Sov. Phys. JETP 20, 5, 1307 – 1314 (1965) [18] T. Brabec and F. Krausz, „Intense few-cycle laser fields: Frontiers of nonlinear optics“, Rev. Mod. Phys. 72, 2, 545 – 591 (2000) [19] V.P. Krainov and M.B. Smirnov, „Cluster beams in the super-intense femtosecond laser pulse“, Phys. Rep. 370, 237 – 331 (2002) [20] V.S. Popov, „Tunnel and multiphoton ionization of atoms and ions in a strong laser field (Keldysh theory)“, Physics-Uspekhi 47, 9, 855 – 885 (2004) [21] J. H. Eberly and J. Javanainen, “Short-pulse above-threshold-ionization “multiplet” effects”, Phys. Rev. Lett. 60, 13, 1346 – 1346 (2002) [22] M.F. Kling, J. Rauschenberger, A.J. Verhoef, E. Hasović, T. Uphues, D.B. Milosević, H.G. Muller, and M.J.J. Vrakking, „Imaging of carrier-envelope phase effects in above- threshold ionization with intense few-cycle laser fields“, New Journal of Physics 10, 2, 025024 (2008) [23] M. Protopapas, C.H. Keitel, and P. L. Knight, „Atomic physics with super-high intensity lasers“, Reports on Progress in Physics 60, 4, 389 – 486 (1997) [24] V.V. Suran, I.P Zapesnochnyi, Sov. Tech. Phys. Lett. 1, 420 (1975) [25] A. L’Huillier, L.A. Lompre, G. Mainfray, and C. Manus, “Multiply charged ions induced by multiphoton absorption in rare gases at 0.53 ߤ݉”, Phys. Rev. A 27, 5, 2503 – 2512 (1983) [26] T. Weber, M. Weckenbrock, A. Staudte, L. Spielberger, O. Jagutzki, V. Mergel, F. Afaneh, G. Urbasch, M. Vollmer, H. Giessen i R. Dӧrner, “Recoil-Ion Momentum Distributions for Single and Double Ionization of Helium in Strong Laser Fields”, Phys. Rev. Lett. 84, 3, 443 – 446 (2000) [27] R. Moshammer, B. Feuerstein, W. Schmitt, A. Dorn, C.D. Schrӧter, and J. Ullrich, H. Rottke, C. Trump, M. Wittmann, G. Korn, K. Hoffmanni, and W. Sandner, “Momentum Distributions of Nen+ Ions Created by an Intense Ultrashort Laser Pulse”, Phys. Rev. Lett. 84, 3, 447 – 450 (2000) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 126 [28] G.D. Gillen, M.A. Walker and L.D. Van Woerkom, “Enhanced double ioization with circularly polarized light”, Phys. Rev. A 64, 043413 (2001) [29] I. Aleksakhin, N. Delone, I. Zapesochnyi, and V.V. Suran, “Observation and study of two-electron multiphoton ions of atoms”, Sov. Phys. JETP 49, 3, 447 – 451 (1979) [30] A. L’Huillier, L.A. Lompre, G. Mainfray, and C. Manus, „Multiply Charged Ions Formed by Multiphoton Absorption Processes in the Continuum“, Phys. Rev. Lett. 48, 26, 1814 – 1817 (1982) [31] D.N. Fittinghoff, P.R. Bolton, B. Chang, and K.C. Kulander, „Observation of Nonsequential Double Ionization of Helium with Optical Tunneling“, Phys. Rev. Lett. 69, 18, 2642 – 2645 (1992) [32] R. Dӧrner, Th. Weber, M.Weckenbrock, A. Staudte, M. Hattass, R. Moshammer, J. Ullrich, H. Schmidt-Bӧcking, „Multiple ionization in strong laser fields“, Advances In Atomic, Molecular, and Optical Physics 48, 1 – 34, Academic Press, (2002) [33] P.B. Corkum, “Plasma Perspective on Strong-Field Multiphoton Ionization”, Phys. Rev. Lett. 71, 13, 1994 – 1997 (1993) [34] C.G. Wahlstrӧm, J. Larsson, A. Persson, T. Strrczewski, S. Svanberg, P. Salières, Ph. Balcou and A. L’Huillier et al. „High-order harmonic generation in rare gases with an intense short-pulse laser“, Phys. Rev. A 48, 6, 4709 – 4720 (1993) [35] B. Walker, B. Sheehy, L.F. DiMauro, P. Agostini, K.J. Schafer, and K.C. Kulander, “Precision Measurement of Strong Field Double Ionization of Helium“, Phys. Rev. Lett. 73, 9, 1227 – 1230 (1994) [36] J.D. Jackson, Classical Electrodynamics, Wiley, New York, (1999) [37] G.B. Arfken and H.J. Weber, Mathematical Methods For Physicists, Elsevier, Boston (2005) [38] A.M. Perelomov, V.S. Popov, and M.V. Terent´ev, „Ionization of Atoms in an Alternating Electric Field“, Sov. Phys. JETP 23, 5, 924 – 934 (1966) [39] E. Cormier and P. Lambropoulos, „Optimal gauge and gauge invariance in non- perturbative time-dependent calculation of above-threshold ionization“, J. Phys. B 29, 1667 – 1680 (1996) [40] F.H.M. Faisal, “Multiple absorption of laser photons by atoms”, J. Phys. B 6, L89 - L92 (1973) [41] H.R. Reiss, „Semiclassical electrodynamics of bound systems in intese fields”, Phys.Rev. A 1, 803 – 818 (1970) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 127 [42] H.R. Reiss, „Effect of an intense electromagnetic field on a weekly bound system”, Phys.Rev. A 22, 5, 1786 – 1813 (1980) [43] N. Bleistein and R. Handelsman, Asymptotic Expansions of Integrals, Holt, Rinehart and Winston, New York (1975) [44] D.B. Milošević, G.G. Paulus, D. Bauer and W. Becker, „Above-threshold ionization by few-cycle pulses”, J. Phys. B 39, R203 - R262 (2006) [45] K. Burnett, V.C. Reed, J. Cooper, P.L. Knight, „Calculation of the background emitted during high-harmonic generation“, Phys. Rev. A, 45, 3347 – 3349 (1992) [46] L.D. Landau, E.M. Lifshitz, Quantum Mechanics: Non Relativistic Theory, 3rd ed., Butterworth Heinemann, London (1991) [47] N.B. Delone, M.V. Ammosov and V.P. Krainov, ”Tunnel ionization of complex atoms and of atomic ions in an alternating electromagnetic fields” Sov. Phys. JETP 64, 1191 – 1194 (1986) [48] V.P. Krainov and V.M. Ristić, “Electron energy spectra in tunneling ionization of atoms and ions by a strong low-frequency field”, Sov. Phys. JETP 74, 5, 789 – 792 (1992) [Zh. Eksp. Teor. Fiz. 101, 1479 (1992)] [49] N.B. Delone, V. P. Krainov, Atoms in Strong Light Fields, Springer Series in Chemical Physics 28, Berlin, New York: Springer Verlag (1985) [50] B.M. Karnakov, V.P. Krainov, WKB Approximation in Atomic Physics, Springer edition (2013) (August 28, 2012) [51] C.Z. Bisgaard, L.B. Madsen, “Tunneling ionization of atoms”, Am. J. Phys. 72, 249 – 254 (2004) [52] N. Milošević, V.P. Krainov and T. Brabec, „Semiclassical Dirac Theory of Tunnel Ionization“, Phys. Rev. Lett. 89, 19, 193001 – 4p (2002) [53] J. Schwinger, “On Gauge Invariance and Vacuum Polarization”, Phys. Rev. 82, 664 – 679 (1951) [54] N.B. Delone, V.P. Krainov, “Tunneling and barrier-suppression ionization of atoms and ions in a laser radiation field”, Physics-Uspekhi 41, 5, 469 – 485 (1998) [55] B. Buerke et al., Application of High Field and Short Wavelength Sources VII, OSA Technical Digest Series 7, 75 (1997) [56] S.L. Chin, G. Farkas and F. Yergeau, “Observation of Kr and Xe ions created by intense nanosecond CO2 laser pulses”, J. Phys. B 16, L223 - L226 (1983) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 128 [57] W. Xiong and S.L. Chin, “Tunnel ionization of K and Xe atoms in a high-intesity CO2 laser radiation field”, Zh. Exp. Teor. Fiz. 99, 481 – 487 (1991) [Sov. Phys. JETP 72 268 (1991)] [58] F.A. Ilkov, J.E. Decker and S.L. Chin, “Ionization of atoms in the tunneling regime with experimental evidence using Hg atoms”, J. Phys. B 25, 4005 – 4020 (1992) [59] L.F.Di Mauro, Super-Intense Laser -Atom Physics IV (Eds G Muller, MV Fedorov), Dordrecht: Kluwer, (1996) [60] S. Augst, D.D. Meyerhofer, “Field Ionization of Noble Gas Atoms with a Keldysh Adiabaticity Parameter of the Order of One”, Laser Phys. 4, 6, 1155 – 1159 (1994) [61] V.M. Ammosov, S. Lazaresku, S. Augst, and S.L. Chin, “Polarization Effect during Strong-Field Ionization of Atoms”, Laser Physics, 7, 3, 706 – 708 (1997) [62] X.M. Tong, Z.X. Zhao and C.D. Lin, “Theory of molecular tunneling ionization”, Phys. Rev. A 66, 033402 (2002) [63] A. Saenz, “Enhanced ionization of molecular hydrogen in very strong fields”, Phys. Rev. A 61, 051402(R) (2000) [64] A. Becker and F.H.M. Faisal, “Intense-field many-body S-matrix theory”, J. Phys. B, 38 (3), 1 – 56 (2005) [65] C. Smeenk, L. Arissian, A. Staudte, D.M. Villeneuve and P.B. Corkum, “Momentumspace tomographic imaging of photoelectrons”, Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics, 42, 18, 185402 (5p) (2009) [66] A. Rudenko, K. Zrost, C.D. Schr¨oter, V.L. B de Jesus, B. Feuerstein, R. Moshammer and J. Ullrich, “Resonant structures in the low-energy electron continuum for single ionization of atoms in the tunnelling regime”, Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics, 37, 24, L407 - L413 (2004) [67] A.S. Alnaser, C.M. Maharjan, P. Wang and I.V. Litvinyuk, “Multi-photon resonant effects in strong-field ionization: origin of the dip in experimental longitudinal momentum distributions”, Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics, 39, 17, L323 - L328 (2006) [68] G. Farkas, S.L. Chin, P. Galarneau and F. Yergeau, “A new type of intense CO2 laser induced electron emission from a gold surface”, Opt. Commun., 48, 275 - 278 (1983), G. Farkas and S.L. Chin, Appl. Phys. B., 37, 141 (1985) [69] S.L. Chin, F. Yergeau and P. Lavigne, „Tunnel ionization of Xe in an ultra-intense CO2 laser field (10ଵସW cmଶ⁄ ) with multiple charge creation“, J. Phys. B: At. Mol. Phys,.18, 8, L213 (1985) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 129 [70] T.D.G. Walsh, F.A. Ilkov, J.E. Decker and S.L. Chin, “The tunnel ionization of atoms, diatomic and triatomic molecules using intense 10.6 µm radiation.”, J. Phy. B: At. Mol. Opt. Phys., 27, 3767 – 3779 (1994) [71] G.F. Gribakin and M.Yu. Kuchiev, “Multiphoton detachment of electrons from negative ions”, Phys. Rev. A, 55, 3760 – 3771 (1997) [72] V.M. Ristić, M.M. Radulović, T.S. Premović, “Turning point behavior in tunnel ionization of atoms in super – strong, low frequency laser fields”, Laser Phys. Lett. 2, 314 – 317 (2005) [73] V.M. Ristić, J.M. Stevanović and M.M. Radulović, “Transition rate dependence on the improved turning point in ADK - theory”, Laser Phys. Lett. 3, 6, 298 – 300 (2006) [74] V.M. Ristić, M.M. Radulović, V.P. Krainov, “Improved treatment of the turning point in tunnel ionization of atoms in low - frequency electromagnetic field”, Laser Phys. 4, 928 – 932 (1998) [75] V.M. Ristić, T.B. Miladinović and M.M. Radulović, „Transition Rate Dependence on the Non - Zero Initial Momentum in the ADK-Theory”, Acta Physica Polonica A, 112, No. 5, 909 - 914 (2007) [76] V.M. Ristić, T.B. Miladinović and M.M. Radulović, “Analyzing the Transition Rates of the Ionization of Atoms by Strong Fields of a CO2 Laser Including Nonzero Initial Momenta”, Laser Physics, 18, No.10, 1183 – 1187 (2008) [77] V.M. Ristić, T.B. Miladinović and M.M. Radulović, „Calculating Ionization Transition Rate for Circularly Polarized Fields, Including Non-Zero Initial Momentum”, Acta Physica Polonica A, 116, No. 4, 504 – 506 (2009) [78] V. M. Ristić, T .B. Miladinović and J. M. Stevanović, “Circularly Polarized Laser Fields, with Different Z, Including Non-Zero Initial Momentum”, Acta Physica Polonica A, 119, No. 6, 761- 763 (2011) [79] K. Yamakawa, Y. Akahane, Y. Fukuda, M. Aoyama, N. Inoue, H. Ueda, T. Utsumi, “Many-Electron Dynamics of a Xe Atom in Strong and Superstrong Laser Fields” Phys. Rev. Lett. 92, 123001 - 4p (2004) [80] A. Wirth,“Attosecond transient absorption spectroscopy”, PhD Thesis Ludwig- Maximilians-Universität, München, (2011) [81] C.M. Maharjan, “Momentum imaging studies of electron and ion dynamics in a strong laser field”, PhD Thesis Kansas State University, Manhattan, Kansas (2007) [82] A.S. Kornev, E.B. Tulenko, B.A. Zon,”Kinetics of multiple ionization of rare-gas atoms in a circularly polarized laser field”, Phys. Rev. A, 68, 0434141 – 0434149 (2003) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 130 [83] V.M. Ristić, Ph.D. Thesis, The foundation and extension of some aspects of ADK – theory, Kragujevac University,Moscow-Kragujevac 1991 [84] T.B. Miladinović, V.M. Petrović and V.M. Ristić,“Infuence of Ponderomotive Potential and NonZero Initial Momentum of Ejected Electron on Transition Rate in Multiphoton Ionization”, ”, Acta Physica Polonica A, 124, No. 4, 658- 660 (2013) [85] Denys I. Bondar, “Instantaneous multiphoton ionization rate and initial distribution of electron momentum”, Phys. Rev. A, 78, 015405 - 4p (2008) [86] M.V. Amosov, I.I. Bondar, N.B. Delone, M.Yu. Ivanov, A.V. Masalov, “Cross Sections of Direct Multiphoton Ionization of Atoms”Adv. Atom. Mol. Phys., 27, 33 – 111 (1991) [87] N. B. Delone, V. P. Krainov, in: Multiphoton Processes in Atoms, 2nd Ed.,Springer, New York (2000) [88] N. B. Delone, V. P. Krainov, “Atomic stabilisation in a laser field”, Physics-Usp., 38, 11, 1247 - 1269 (1995) [89] M.D. Perry, O.L. Landen, A. Szöke, E.M. Campbell, “Multiphoton ionization of the noble gases by an intense 10ଵସW cmଶ⁄ dye laser”, Phys. Rev. A, 37, 747 – 760 (1988) [90] F. Yergeau, S.L. Chin and P. Lavigne, “Multiple Ionization of Rare-gas Atoms by an Intense CO2 Laser (10ଵସW cmଶ⁄ )” J.Phys.B: At. Mol.Phys., 20 723 – 729 (1987) [91] W. Xiong, F. Yergeau, S.L. Chin and P. Lavigne, “Multiphoton Ionization of Rare Gases by a CO2 Laser: Electron Spectroscopy”, J. Phys B:At. Mol. Opt. Phys. 21 L159 – L164 (1998) [92] S. Augst, D. Strickland, D. Meyerhofer, S.L. Chin and J.H. Eberly, “Tunneling ionization of Noble Gases in a High-Intensity Laser Field” Phys. Rev. Lett. 63 2212 – 2215 (1989) [93] A.M. Perelomov and V.S. Popov, “Ionization of atoms in an alternating electrical field. III”, JETP 52, 514 – 526 (1967) [Sov. Phys. 25, 336 – 343 (1967)] [94] V.P. Krainov, W. Xiong and S.L. Chin, ”An Introductory Overview of Tunnel Ionization of Atom by Intense Lasers”, Laser Phys., 2, 4, 467–474 (1992) [95] N.B. Delone, I.Yu Kiyan and V.P. Krainov, “Ionization of Atoms by a Strong Low- Frequency Field ” Laser Phys., 3, 2, 312 (1993) [96] T.B. Miladinović, J.M. Stevanović, M.M. Radulović and V.M Ristić, „The energy at which the maximum number of photoelectrons are observed during the ionization of potassium and xenon atoms“, Physica Scripta, T149 (2012) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 131 Додатак А Атомски систем јединица Атомски систем јединица се често користи али његова примена понекада може бити збуњујућа. Димензионалне провере као и конвертовање резултата прорачуна из атомског у SI систем јединица нису могуће на једноставан начин. Добар пример је израз за нерелативистичку својствену енергију водонику сличног јона која је у атомским јединицама ܧ௡ = − ௓మ ଶ௡మ , ݊ = 0,1,2,… (А.1) где је ܼ степен јонизације, ݊ главни квантни број. Десна страна једначине је бездимензионална. Ако се не зна да је са леве стране једначине енергија, не би је било могуће пребацити у SI систем. У SI систем израз (А.1) има облик ܧ௡ = − ௓మ ଶ௡మ ௠೐௘ ర ℏమ(ସగఌబ)మ , ݊ = 0,1,2,… (А.2) У овом случају чак иако се не зна димензионалност леве стране једначине, на основу јединица величина са дене стране може се добити да је у питању енергија. ݉௘ маса електрона, ݁ наелектрисање елктрона, ߝ଴ диелектрична константа. У атомском систему јединица узима се да су маса електрона ݉௘, наелектрисање електрона ݁ и Планкова константа ℏ једнаке јединици: ݉௘ = 1, ݍ௘ = ݁ = 1, ℏ = 1. (А.3) Атомска јединица за дужину одређена је Борови радијусом ܽ଴ = 4ߨߝ଴ ℏమ ௠೐௘మ , (А.4) 1 au = 0,529177249 × 10ିଵ଴m. (А.5) Атомска јединица за брзину дата је брзином електрона на првој Боровој орбити ݒ଴ = ଵ ସగఌబ ௘మ ℏ , (А.6) 1 au = 2,18769142× 10଺m s⁄ . (А.7) Атомска јединица за време се добија из атомске јединице за дужину и брзину ݐ଴ = ௔బ ௩బ = (4ߨߝ଴)ଶ ℏయ ௠೐௘ర , (А.8) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 132 1 au = 2,41888433× 10ିଵ଻s.. (А.9) Двострука енергија везе у атому водоника даје атомску јединицу за енергију ܧୟ୳ = ଵ (ସగఌబ)మ ௠೐௘ ర ℏమ (А.10) 1 au = 4,3598 × 10ିଵଽJ = 27,2113962 eV. (А.11) Фреквенција је одређена са ߱଴ = ଵ ௧బ = ௠೐௘ ర ℏయ . (А.12) 1 au = 4,13413732× 10ଵ଺ 1 s⁄ (А.13) Атомска јединица за јачину електричног поља дата је изразом ܨ଴ = ா౗౫ ௘௔బ = ଵ (ସగఌబ)మ ௠೐௘ ఱ ℏర (А.14) 1 au = 5,14220826× 10ଵଵ V m⁄ . (А.15) Атомска јединица за интензитет је ܫ଴ = 4ߨߝ଴ ௖ ଼గ ܨ଴ ଶ (А.16) 1 au = 3,50944758× 10ଵ଺W cmଶ⁄ . (А.17) Константа фине структуре је ߙ = ଵ ସగఌబ ௘మ ℏ௖ = ଵ ଵଷ଻,଴ସ . (А.18) Брзина светлости у вакуму у атомским јединицама једнака је реципрочној вредности константе фине структуре ܿ = 137,04. (А.19) На крају представићемо величине и константе које се користе при проучавању интеракције ласера са атомом. Маса електрона: ݉௘ = 9,1094 × 10ିଷଵ݇. (А.20) Наелектрисање електрона: ݁ = 1,6022 × 10ିଵଽܥ. (А.21) Планкова константа: ℎ = 6,6260693 × 10ିଷସ ܬ ∙ ݏ. (А.22) Диракова константа: ℏ = ௛ ଶగ = 1,05457168× 10ିଷସ ܬ ∙ ݏ. (А.23) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 133 Додатак Б Метод седласте тачке Математички, седласта тачка (saddle point) је тачка у домену функције која је стационарна али није екстремна вредност. Име потиче од чињенице да површина која је представљена у две димензије, кривуда тако да подсећа на седло. Да би проверили да ли је нека стационарна тачка која припада функцији која има реалне вредности и зависи од две променљиве ܨ(ݔ, ݕ) седласта, користи се једноставан критеријум. Потребно је израчунати Hessian матрицу у тој тачки. Ако је Hessian неодређена матрица онда је та тачка седласта. На пример Hessian матрица за функцију ݖ = ݔଶ − ݕଶ у стационарној тачки (0,0) је матрица облика ቂ2 0 0 −2 ቃ, у случају када је неодређена. У најопштијем смислу, седласта тачка за глатку функцију (чији је график крива, површина или хиперповрш) је стационарна тачка, таква да крива односно површ у околини те тачке није у потпуности (искључиво) ни на једној страни тангенте простора у том тренутку. Метод седласте тачке (saddle-point method) или метод најбржег спуштања (method of steepest descent) је метод који служи за асимптотску анализу интеграла у комплексној равни. Развио га је Б. Риман (B. Riemann) крајем прошлог века. Представља генерализацију Лапласовог метода и користи се за асимптотски развој специфичне класе интеграла облика: ݂(ߣ) = ∫ ݃(ݖ)eఒ௛(௭)݀ݖ஼ , (Б.1) при чему је ܥ је нека произвољна контура у комплексној равни а ݃(ݖ) и ℎ(ݖ) су аналитичке функције варијабле ݖ у одређеној области комплексне равни која садржи контуру ܥ, тако да су независне од ߣ која је реалан и позитиван број. Проблем је наћи асимптотску апроксимацију овог интеграла када је ߣ велико. Метод је применљив и на општије форме подинтегралне функције, нпр. када је ℎ(ݖ) функција која зависи и од ݖ и од ߣ. Функције ݃(ݖ) и ℎ(ݖ) не морају бити аналитичке у целој комплексној равни. Оне могу имати изоловане сингуларитете као и тачке гранања. Чак и кад се изабере да ߣ буде реално Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 134 и позитивно не губи се ништа на општости проблема. Ако је ߣ комплексно, тада ако ߣ → ∞ дуж једне гране ߣ = |ߣ|е௜ఈ, е௜ఈ се може једноставно укључити унутар ℎ(ݖ) чиме се добија интеграл дефинисан у претходној једначини у коме је одговарајући параметар реалан и позитиван. Укључен је и случај када је ߣ реално и негативно тј. ако је ово услов за то када је ߙ = ߨ. У Декартовим координатама, ݔ, ݕ и ݖ = ݔ + ݅ݕ, односно ℎ(ݖ) = ߶(ݔ, ݕ) + ݅߰(ݔ, ݕ). (Б.2) Функције ℎ(ݖ) је аналитичка функција варијабле ݖ, док су ߶ реални и ߰ имагинарни део функције. Функција ℎ(ݖ) има извод у тачки комплексне равни за ݖ଴ = ݔ଴ + ݅ݕ଴, односно постигнут је релативни максимум од ߶, који уједно представља и решење једначине ∇߶ = 0. ∇ је оператор градијента који је у овом случају представљен са ݅ డ డ௫ + ݆ డ డ௬ , i и j су јединични вектори у правцу ݔ и ݕ осе. Тада функције ߶(ݔ, ݕ) и ߰(ݔ, ݕ) имају парцијалне изводе у тачки (ݔ଴, ݕ଴) и они у тој тачки задовољавају Коши-Риманове (Cauchy- Riemannove) једначине డథ డ௫ = డట డ௬ , డథ డ௬ = − డట డ௫ . Због једноставнијег писања уводе се следеће смене: ߲߶ ߲ݔ⁄ = ߶௫ и ߲߰ ߲ݕ = ߰௬⁄ . Како је ݖ଴ такође решење једначине ∇߰ = 0. (Б.3) Добија се да је ℎᇱ(ݖ) = ߶௫ + ݅߰௬ = ߶௫ − ݅߰௬ = 0. (Б.4) када је ݖ = ݖ଴ = ݔ଴ + ݅ݕ଴. Пошто важи једначина (Б.2), ߶ и ߰ су потенцијалне функције које задовољавају лапласову једначину ∆߶ = 0, ∆߰ = 0, (Б.5) где је ∆ Лапласов (Laplace) оператор или лапласијан, који је у овом случају дат изразом డమ డ௫మ + డమ డ௬మ . Према теореми о максималном модулу, функције ߶ и ߰ не могу имати максимуму (минимум) у области у којој је функција ℎ(ݖ) аналитичка. Одатле следи да је тачка ݖ଴ седласта тачка функција ߶ и ߰. На основу једначине (Б.4) каже се да је ݖ଴ седласта тачка и функције ℎ(ݖ). За седласту тачку првог реда, важи да је: Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 135 ℎᇱ(ݖ଴) = 0, ℎᇱᇱ(ݖ଴) ≠ 0. (Б.6) Процедура која укључује седласте тачке вишег реда базирана је на проширењу метода. Као што је речено на почетку, овај метод се назива и метод најбржег спуштања. Посматра се контура која одговара оптималном путу. Да би се избегли проблеме око осцилација функције е௜ఒట, бира се такав пут дуж којег је ߰ = Im ℎ(ݖ) = const. Из Коши- Риманових једначина, следи да је ∇߶ × ∇߰ = 0 линије ߶ = const и ߰ = const су међусобно ортогоналне. Линије дуж којих се функција ߶ мења најбрже, а то су линије одређене правцем ∇߶, су линије где је ߶ = const. Ако се изабере ߰ линија која пролази кроз тачку ݖ଴, где функција ߶ има седласту тачку, тада приликом овог избора морају бити испуњени следећи услови:  Дуж изабраног оптималног пута функција ߶ има што је могуће већу промену у близини свог релативног максимума  Не постоје доприноси који потичу од осцилација функције е௜ఒట. Битно је напоменути да постоје две линије ߰ = const које пролазе кроз седласту тачку S при ݖ଴ и при томе се у оба случаја функција ߶ мења што је могуће брже. Због тога треба обратити посебну пажњу при одабиру одговарајуће линије, тј. оптималног пута којим се крећемо. Једна од линија заиста одговара путу најбржег спуштања, док друга линија одговара путу најбржег пењања. За правилан избор пута најбржег спуштања неопходно је одабрати одговарајућу фазу ߙ која се појављује у формализму који ће бити представљен. У близини седласте тачке ݖ଴, када важи да је ℎᇱ(ݖ଴) = 0, функција ℎ(ݖ) може се развити у Тејлоров (Taylor) ред: ℎ(ݖ) = ℎ(ݖ଴) + ଵ ଶ (ݖ − ݖ଴)ଶℎᇱᇱ(ݖ଴) + ࣩ((ݖ − ݖ଴)ଷ). (Б.7) Са друге стране, када се бира контура која одговара путу најбржег спуштања, на и у околини тачке ݖ଴ важи да је: ߶ − ߶଴ = ℎ(ݖ) − ℎ(ݖ଴) = ଵ ଶ (ݖ − ݖ଴)ଶℎᇱᇱ(ݖ଴) < 0. (Б.8) Израз (Б.8) је реалан, пошто се имагинарни делови ℎ(ݖ) и ℎ(ݖ଴) међусобно поништавају на оптималном путу (путу најбржег спуштања), тј. ߰ = ߰଴. За потребе даљег извођења уводи се нова реална варијабла ߬ на следећи начин: ℎ(ݖ) − ℎ(ݖ଴) = −߬ଶ, (Б.9) Татјана Миладиновић: Укључивање ненултог импулса електрона у процену брзине прелаза у АДК теорији, докторска дисертација _______________________________________________________________________________________________________ 136 чиме се ݖ одређује као функција ߬, тј. ݖ = ݖ(߬). Једначина (Б.1) сада постаје ݂(ߣ)~eఒ௛(௭బ) ∫ еିఒఛ మ ݃൫ݖ(߬)൯ ௗ௭ ௗఛ ஶ ିஶ ݀߬. (Б.10) Користећи једначину (Б.9) и развој у Тејлоров ред добија се ଵ ଶ (ݖ − ݖ଴)ଶℎᇱᇱ(ݖ଴) + ࣩ((ݖ − ݖ଴)ଷ) = −߬ଶ, (Б.11) односно ݖ − ݖ଴ = ቄ ିଶ ௛ᇲᇲ(௭బ) ቅ భ మ ߬ + ࣩ(߬ଶ). (Б.12) Треба нагласити да ако је ℎᇱᇱ(ݖ଴) комплексно, тада је неопходно изабрати погодну грану од {−1 ℎᇱᇱ(ݖ଴)⁄ }ଵ ଶ ⁄ , која одговара оптималном путу. Да би се овај поступак привео крају потребно је још направити развој у ред функције ݃൫ݖ(߬)൯ ݃൫ݖ(߬)൯ = ݃(ݖ଴) + (ݖ − ݖ଴)݃ᇱ(ݖ଴) +⋯ = ݃(ݖ଴) + ݃ᇱ(ݖ଴) ቄ ିଶ ௛ᇲᇲ(௭బ) ቅ భ మ ߬ + ࣩ(߬ଶ). (Б.13) Користећи (Б.10) и (Б.12) и претходну једначину следи ݂(ߣ)~eఒ௛(௭బ)݃(ݖ଴) ቄ ିଶ ௛ᇲᇲ(௭బ) ቅ భ మ ∫ еିఒఛ మஶ ିஶ ݀߬ +⋯ (Б.14) После решавања интеграла по ߬ добија се ݂(ߣ)~݃(ݖ଴) ቄ ିଶగ ఒ௛ᇲᇲ(௭బ) ቅ భ మ eఒ௛(௭బ). (Б.15) Претпоставимо да је специфична грана од {−1 ℎᇱᇱ(ݖ଴)⁄ }ଵ ଶ ⁄ дата са {ℎᇱᇱ(ݖ଴)} ି భ మ = |ℎᇱᇱ(ݖ଴)| ି భ మеቀି భ మ ௜ఈቁ. (Б.16) Тада се једначина (Б.15) пише у следећој форми ݂(ߣ)~ቀ ଶగ ఒ ቁ భ మ |ℎᇱᇱ(ݖ଴)| ି భ మ݃(ݖ଴)e [ఒ௛(௭బ)ା(௜ ଶ⁄ )(గିఈ)]. (Б.17) Ова процедура која води ка једначини (Б.17) примењује у случају решавања интеграла који се јављају у амплитуди вероватноће. 1. Укључивање ненултог импулса УДК 535:539 електрона у процену брзине прелаза у Амосов-Делоне-Крајнов теорији за случај нискофреквентног линеарно и циркуларно поларизованог ласерског поља 2. Миладиновић Т. Јонизација, електрон, АДК теорија, брзина прелаза, почетни импулс, принос јона 3. Универзитет у Крагујевцу Природно математички факултет, Крагујевац, Србија INCLUSION OF NON ZERO MOMENTUM OF AN ELECTRON IN THE ESTIMATION OF THE TRANSITION RATE IN AMMOSOV-DELONE-KRAINOV THEORY FOR THE CASE OF LOW–FREQUENCY LINEARLY AND CIRCULARLY POLARIZED LASER FIELD Summary The subject of research of this doctoral dissertation is process of tunnel ionization which represents one way of interacting atomic systems with ultra short laser pulse. In this process electron in atom can be ionized passing through potential barrier which is destroyed by strong laser field. The goals that were set to the author of this dissertation were to expand ADK theory by including additional parameters and consisted of following: 1. Determination of the influence the initial non zero momentum of ejected electrons and ponderomotive potential to estimate the transition rate in the Ammos-Delone-Krainov theory (ADK theory) in the case of linearly and circularly polarized laser field. 2. Determination of energy which has the largest number of ejected electrons in the ionization of atoms. To achieve these goals, we applied the existing knowledge about lasers, polarization fields and chemical elements, and used theoretical analysis and experimental results obtained by ADK theory. For making graphics software package Wolfram Mathematica 8 was used. The text is organized as follows: The first chapter introduced and defined terms such as linear and nonlinear optics, laser pulse and polarization fields. Without much detail it shows different mechanisms of ionization: multiphoton, above threshold ionization, tunnel and barrier suppression ionization, as well as a mechanism of multiple ionization. The theoretical method of quasi classical approximation, which is based on an approach within one part of the system is described quantum mechanically while the other is treated classically was presented. The second chapter provides an approximation of a strong field, and the most important characteristics of the ADK theory. The calculation of the transition rate by solving the time- dependent Schrödinger equation and using the Landau Dychne adiabatic approximation with special emphasis on cases when the initial impulse of the ejected electron is zero and non zero is done. In the third chapter the results of the candidate are presented. The influence of non zero the momentum of ionized electrons and ponderomotive potential on the transition rate for the case of linearly and circularly polarized laser field is considered. The behavior of the cross section and the ions yield in dependence of these parameters is shown. The energy which has a largest number of ejected electrons is calculated also. Dissertation supervisor: Dr Vladimir Ristić Commission for the dissertation acceptance: Prof. dr Vladimir Ristić, Prof. dr Nataša Nedeljković, Doc. dr Violeta Petrović Title Inclusion of non zero momentum of an electron in the estimation of the transition rate in Ammosov - Delone - Krainov theory for the case of low-frequency linearly and circularly polarized laser field Author Miladinović Tatjana Key words Ionization, electron, ADK theory, transition rate, initial momentum, ions yield Pages 136 Figures 47 Tables 2 Equation 368 References 96 Kragujevac 2014 Биографија Татјана Миладиновић је рођена 24.06.1977. године у Крагујевцу. Основну школу Вук Стефановић Караџић у Крагујевцу завршила је са одличним успехом, као носилац диплома “Вук Стефановић Караџић” и “Михајло Петровић Алас”. Након тога уписује се у Прву крагујевачку гимназију, математички смер, коју такође завршава са одличним успехом. После завршене средње школе уписује Природно математички факултет у Крагујевцу, студијска група физика, смер физика-информатика, који је завршила 2006. године, са просечном оценом 8,88 и одбрањеним дипломским радом, из области теорије релативности, под називом Теорија релативности са посебним освртом на једначину ࡱ = ࢓ࢉ૛, са оценом 10, чиме је стекла звање дипломирани физичар-информатичар. Докторске академске студије на Институту за физику Природно математичког факултета у Крагујевцу, уписала је школске 2006/07 године. Од априла 2006. године Татјана Миладиновић је запослена на Природно математичком факултету у Крагујевцу, прво у звању истраживача приправника, а од 2009. године у звању истраживача сарадника. Vol. 112 (2007) ACTA PHYSICA POLONICA A No. 5 Proceedings of the International School and Conference on Optics and Optical Materials, ISCOM07, Belgrade, Serbia, September 3–7, 2007 Transition Rate Dependence on the Non-Zero Initial Momentum in the ADK-Theory V.M. Ristic´∗, T.B. Miladinovic´ and M.M. Radulovic´ Department of Physics, Faculty of Science, Kragujevac University Kragujevac, Serbia Tunneling regime, introduced by Keldysh, in the interaction of strong lasers with atoms has been now accepted as the reliable method for describing processes when low frequency lasers are involved. Yet it was always assumed that the ionized electrons are leaving the atom with zero initial momen- tum. Because we are interested in how non-zero momentum influences the transition probability of tunnel ionization, we obtained the exact expression for the momentum. Here the estimation of the transition probability with nonzero momentum included was conducted. Potassium atoms in the laser field whose intensity varied from 1013 W/cm2 to 1014 W/cm2 were studied. It seems that all energy of laser field is used for tunneling ionization process at the beginning of laser pulse — ionization probability is large. After that, with further action of laser pulse, ionization probability decreases, probably because part of laser pulse energy is used for increasing momentum of ejected electrons, leaving smaller amounts of light quanta available for ionization of remaining electrons. If laser pulse lasts long enough, then the amounts of light quanta available for ionization become larger, resulting in increase in ionization probability, now with greater starting energy of ejected electrons. PACS numbers: 32.80.–t, 32.80.Fb, 32.80.Rm 1. Introduction In the interaction of strong lasers with atoms, tunneling regime reliably describes processes that involve low frequency lasers. Theoretical framework was given by Keldysh [1]; it was further developed, resulting in emerging of the ADK- -theory (Ammosov, Delone, Krainov) [2]. Some recent papers [3–5] improved it further, but in them the authors always assumed that the ionized electrons are leaving the atom with zero initial momentum (except say in [6, 7]). Except for ∗corresponding author; e-mail: ristic@kg.ac.yu (909) 910 V.M. Ristic´, T.B. Miladinovic´, M.M. Radulovic´ aforementioned papers, in [8] it was given thorough calculation of dependence of the initial momentum on the parabolic coordinate η. So we shall use their results in our paper. In this paper we shall use atomic units system e = me = h¯ = 1. Tunneling ionization occurs when the Keldysh parameter is γ ¿ 1, which was defined as γ = ω √ 2Ei/F , where ω is frequency of applied laser field, F is its strength, and Ei is ionization potential of an atom. Procedure was based on assumption that the external potential does not affect the energy of the initial state of ejected electron, and the atomic potential does not affect the final state of ejected electron (when it leaves the atom) as the electron is far enough from the nucleus. The external (Coulomb) potential was then treated as perturbation of final state energy, resulting in ADK-theory [2]. In [9] in constructing the ADK- -theory the Coulomb interaction was included into calculations for the turning point τ , which was not done before. Also, it was always assumed that the initial momentum of the electron leaving the atom is zero. Besides slight tries as in [6, 7], until now there were no thorough estimations of what influence can have non-zero initial momentum on the processes thereof. Thus we are offering in this paper the calculation of transition rates for changeable initial momentum. 2. Calculating non-zero initial momentum Because we are interested how non-zero momentum influences the transition probability of tunnel ionization, we shall try to obtain the exact expression for aforementioned momentum. In order to do this, we shall begin with stationary Schro¨dinger equation for charged particle in the Coulomb field( −1 2 ∇2 + V ) ψ = Eψ. (1) The easiest way [8] to solve this is to introduce parabolic coordinates in the following form: ξ = r + z, η = r − z, φ = arctan(y/x), (2) with ξ, η ∈ [0,∞], φ ∈ [0, 2pi]. In this coordinates, the Laplace operator is given by the following expression [10]: ∇2 = 4 ξ + η [ ∂ ∂ξ ( ξ ∂ ∂ξ ) + ∂ ∂η ( η ∂ ∂η )] + 1 ξη ∂2 ∂φ2 , (3) while the potential that electron feels V = −Z/r + Fz gets the following form in parabolic coordinates V = − 2Z ξ + η + 1 2 F (ξ − η). (4) After separating variables and introducing f1(ξ) = χ1(ξ)/ √ ξ and f2(η) = χ2(η)/ √ η we obtain the following equations: −1 2 d2χ1 dξ2 + ( −C1 2ξ + m2 − 1 8ξ2 + Fξ 8 ) χ1 = E 4 χ1, (5a) Transition Rate Dependence . . . 911 −1 2 d2χ2 dη2 + ( −C2 2η + m2 − 1 8η2 − Fη 8 ) χ2 = E 4 χ2, (5b) taking into account the condition for separating constants C1 + C2 = Z. As our combined potential is given by Eq. (4), ionization occurs in the −z direction, i.e. along the η = r − z coordinate. That is the reason why we are interested in the second of two above equations. In Eq. (5b) the second term represents potential which we will denote as U2(η) = −C22η + m2 − 1 8η2 − Fη 8 , (6) and the momentum that corresponds to it is given by p = √ −2Ei 4 + C2 η − m 2 − 1 4η2 + 1 4 Fη. (7) The explicit form of the separation constant C2 was obtained in paper [8]: C2 = Z − √ 2Ei 2 (|m|+ 1). (8) We assume that value for m is zero. 3. Estimating the transition probability with non-zero momentum included Determining of transition probability in ADK-theory is based on the Landau–Dykhne adiabatic approximation [1, 10], and it consists in taking transi- tion amplitude between initial and final states to be Aif = exp ( i ∫ τ t1 ωif(t)dt ) , (9) where ωif is the transition frequency from initial to final states, while τ is complex turning point in the time plane. From this follows the expression for a transition probability Wif = |Aif |2 = exp(−2ImδS(τ)). (10) The complex turning point is given by equation ωif(τ) = 0 that defines classically forbidden state; it can be written in the following form Ef(τ) = Ei(τ), where Ef(τ) and Ei(τ) are the final and initial energies in the external laser field, and τ is the complex time. As external fields are much smaller than the atomic field F ¿ Fat, we as- sumed that laser field influences only the final state, while the initial state remains unperturbed, so Ef(τ) = Ei(τ) becomes 1 2 ( p− F ω sinωτ )2 − Z η(τ) = −Ei. (11) From this equation, in the paper [9] there was obtained the following expres- sion for turning point (in the zero-order approximation) 912 V.M. Ristic´, T.B. Miladinovic´, M.M. Radulovic´ τ0 = p+ i √ 2Ei F , (12) that was subsequently used in calculating ADK ionization probability WADK = ( 4Z3e Fn∗4 )2n∗−1 exp ( − 2Z 3 3Fn∗3 ) . (13) In above expression, the Coulomb interaction was neglected during calculation of the turning point (12), but was included in the expression (11). This negligence was corrected in [9], which lead to the corrected expression for a turning point τ = p+ i √ 2Ei F − iZ (p2 + 2Ei) √ 2Ei . (14) What follows is the corrected form for ionization probability WcADK = ( 4Z3e Fn∗4 1 1 + 2ZF(p2+2Ei)2 + Z2F 2 2Ei(p2+2Ei)3 )2n∗−1 exp ( − 2Z 3 3Fn∗3 ) . (15) Expression (15) represents the transition probability without including the non- -zero initial momentum into the exponent part. But if, as indicated in Sect. 2, the electron has a non-zero initial momentum (7), we obtain a final transition probability in the following form: WcADK = ( 4Z3e Fn∗4 1 1 + 2ZF(p2+2Ei)2 + Z2F 2 2Ei(p2+2Ei)3 )2n∗−1 exp ( − 2Z 3 3Fn∗3 − p 2γ3 3ω ) , where cADK stands for the corrected ADK. Now we shall examine how the ex- pression for non-zero momentum (7) affects the transition probability. We plotted dependence of transition probability on intensity of field I and on η coordinate (momentum) (Fig. 1). We studied potassium atom in laser field whose intensity Fig. 1. Transition probability on intensity of field I and on η coordinate. Transition Rate Dependence . . . 913 Fig. 2. Dependence of ionization probability on η coordinate. varied from 1013 W/cm2 to 1014 W/cm2. It seems that all energy of the laser field is used for tunneling ionization process at the beginning of laser pulse — ion- ization probability is large, and the initial momentum of electrons are very small, almost zero. After that, with further effects of laser pulse, ionization probability decreases, because part of laser pulse energy is used for increasing momentum of ejected electrons, leaving smaller amounts of light quanta available for ioniza- tion of remaining electrons. If laser pulse lasts long enough, then the amounts of light quanta available for ionization become larger, resulting in increase in ioniza- tion probability with greater energy of ejected electrons now with greater starting energy of ejected electrons. The aforementioned situation is more obvious in Fig. 2. It shows dependence of ionization probability on η coordinate (momentum). 4. Final remarks Starting with the idea that the tunneling regime, introduced by Keldysh, in the interaction of strong lasers with atoms has been now accepted as the reli- able method for describing processes when low frequency lasers are involved, we have calculated a few probabilities. Yet as it was always assumed that the ionized electrons are leaving the atom with zero initial momentum, we tried to correct this. Because we are interested how non-zero momentum influences the transi- tion probability of tunnel ionization, we have obtained the exact expression for aforementioned momentum. It seems that all energy of the laser field is used for tunneling ionization process at the beginning of laser pulse — ionization probability is large, and the initial momentum of electrons are very small, almost zero. Now, if laser pulse lasts yet, ionization probability decreases, probably because part of laser pulse energy is used for increasing momentum of ejected electrons, leaving smaller amounts of light quanta available for ionization of remaining electrons. If laser pulse lasts long enough, then the amounts of light quanta available for ionization become larger, resulting in increase in ionization probability with greater energy of ejected electrons now with greater starting energy of ejected electrons. This situation is most obvious in Fig. 2, which represents dependence of ionization probability on η coordinate (momentum). 914 V.M. Ristic´, T.B. Miladinovic´, M.M. Radulovic´ Acknowledgements This work was supported in part by the Ministry of Science, Republic of Serbia (Project 141023). References [1] L.V. Keldysh, Sov. Phys. JETP 20, 1307 (1965). [2] V.M. Ammosov, N.B. Delone, V.P. Krainov, Sov. Phys. JETP 64, 1191 (1986). [3] V.M. Ristic´, T.S. Premovic´, Kragujevac J. Sci. 25, 41 (2003). [4] V.M. Ristic´, J.M. Stevanovic´, M.M. Radulovic´, Laser Phys. Lett. 3, 298 (2006). [5] V.M. Ristic´, J.M. Stevanovic´, Laser Phys. Lett. 4, 354 (2007). [6] V.P. Krainov, V.M. Ristic´, Zh. Eksp. Teor. Fiz. 101, 1479 (1992). [7] V.M. Ristic´, M.M. Radulovic´, T.S. Premovic´, Laser Phys. Lett. 2, 314 (2005). [8] C.Z. Bisgaard, L.B. Madsen, Am. J. Phys. 72, 249 (2004). [9] V.M. Ristic´, M.M. Radulovic´, V.P. Krainov, Laser Phys. 8, 928 (1998). [10] L.D. Landau, E.M. Lifshitz, Quantum Mechanics: Non-Relativistic Theory, 3rd ed., Butterworth-Heinemann, London 1991. 1183 ISSN 1054-660X, Laser Physics, 2008, Vol. 18, No. 10, pp. 1183–1187. © MAIK “Nauka /Interperiodica” (Russia), 2008. Original Text © Astro, Ltd., 2008. 1. INTRODUCTION There are several approaches to the problem of mul- tiphoton ionization, and especially to the tunneling regime, when low-frequency lasers are involved [1]. But, in our opinion, the closest approach to the phe- nomenological picture which underlies the theoretical model is the one that leans on the assumptions based on the Keldysh approximation [2]. First, the internal potential of the atoms does not affect the energy of the final state of the ejected electron when it leaves the atom, because the electron is far enough from the nucleus (the short-range potential). Second, the poten- tial of the external field does not influence the initial energy of the electron (for this, the external laser field should be smaller than the atomic field intensity ~10 16 W/cm 2 ). Thus, the main effect of the external field was the speeding up of the ionized electrons. The next step was to treat the Coulomb potential of the elec- tromagnetic field as a perturbation of the final state energy, which was essential in the ADK theory [3]. Yet, when constructing the ADK theory, the Coulomb inter- action was not included in the calculations of the turn- ing point τ , which, when revised, lead to the corrected ADK theory, or the cADK theory [1, 4–7]. But, it was always assumed that the ionized electrons are leaving the atom with zero initial momenta, which is not a nat- ural assumption. In [8, see also references therein], we were interested in how the nonzero initial momentum influences the transition probability of the tunnel ion- ization. Now, using a more precise expression for the momentum of the ejected electrons [9], we discuss the results that emerged during this new research: the downshift in the probability maximum, its dependence on the momenta of the ejected electrons, and, above all, the indicative result that gives one the insight into the process of the tunnel ionization of atoms in a strong laser field (up to 10 16 W/cm 2 ) (see comment under Fig. 2). 2. CALCULATING NONZERO INITIAL MOMENTUM Now, we shall obtain the exact expression for the momentum that an electron possesses when leaving the atom. In order to do this, we shall introduce parabolic coordinates ξ = r + z , η = r – z , and φ = arctan( y / x ). The atomic unit system e =  = m e = 1 will be used through- out this paper. Now, following [9], we shall begin with a stationary Schrödinger equation for a charged particle in the Coulomb field (1) In parabolic coordinates, the Laplace’s operator is given by the expression [10] (2) – 1 2--∇ 2 Z r --– Fz E–+⎝ ⎠⎛ ⎞ Ψ 0.= ∇2 4ξ η+------------ ∂ ∂ξ----- ξ ∂ ∂ξ-----⎝ ⎠⎛ ⎞ ∂ ∂η------ η ∂ ∂η------⎝ ⎠⎛ ⎞+ 1 ξη------ ∂2 ∂φ2 ------- ,+= ULTRAFAST OPTICS AND STRONG FIELD PHYSICS Analyzing the Transition Rates of the Ionization of Atoms by Strong Fields of a CO 2 Laser Including Nonzero Initial Momenta V. M. Risti *, T. B. Miladinovi , and M. M. Radulovi Department of Physics, Faculty of Science, Kragujevac University, R. Domanovi a 12, Kragujevac, 34000 Serbia *e-mail: ristic@kg.ac.yu Received May 12, 2008 Abstract —Here, the method of including nonzero initial momenta for ejected electrons in strong infrared laser fields is further developed [8]. It has been shown that, apart from being natural, including the nonzero initial momenta enables one to go into a deeper analysis of the process of tunnel ionization of atoms in strong laser fields (intensity up to 10 16 W/cm 2 ). This is due to looking closely at Fig. 2, which indicates that all electrons that could be ejected, under the circumstances, are ejected at a field intensity ~10 13 W/cm 2 , and that the effect of ionization after that is strongly diminished, which can be seen from the slope of the plates on Figs. 2 and 4. This also explains the saturation effect for fields up to 10 16 W/cm 2 [1, 4, 5, 7], and probably this saturation goes on until the fields raising relativistic effects ~10 18 W/cm 2 [7]. Opposite to what was believed earlier [7], the atomic field intensities could be increased to values over 10 17 W/cm 2 only when more than 10 electrons are ejected from the atom, it is shown that the properly calculated ionization of 9 electrons increases the atomic field intensity to ~10 18 W/cm 2 . PACS numbers: 32.80.-t, 32.80.Fb, 32.80.Rm DOI: 10.1134/S1054660X08100125 c´ c´ c´ c´ 1184 LASER PHYSICS Vol. 18 No. 10 2008 RISTIC et al.´ so that the Scrödinger Eq. (1) gets the following form in the parabolic coordinates: (3) After choosing the appropriate functions for a solu- tion and bringing in the adequate separating constants β 1 + β 2 = 1, after some calculations, one obtains (4a) (4b) 4 ξ η+------------ ∂ ∂ξ----- ξ ∂Ψ ∂ξ-------⎝ ⎠⎛ ⎞ ∂ ∂η------ η ∂Ψ ∂η-------⎝ ⎠⎛ ⎞+ + 1 ξη------ ∂2Ψ ∂φ2 --------- 2 E 2ξ η+------------+⎝ ⎠⎛ ⎞+ 0.= ∂ ∂ξ----- ξ ∂ f 1 ∂ξ--------⎝ ⎠⎛ ⎞ Eξ2------ Fξ2 4--------– m 2 4ξ-----– β1+⎝ ⎠⎛ ⎞ f 1+ 0,= ∂ ∂η------ η ∂ f 2 ∂η--------⎝ ⎠⎛ ⎞ Eη2------- Fη2 4---------– m 2 4η------– β2+⎝ ⎠⎛ ⎞ f 2+ 0.= As can be seen from Eq. (1), ionization occurs in the – z direction, i.e., along the η = r – z coordinate. Hence, we are interested in the second of the two above equa- tions, namely (4b). Taking into account conditions [9] m = 0, β 2 = 1/2, and E = –1/2, one obtains for Eq. (4b) (5) Introducing function f 2 ( η ) = χ (η)/ , and after straightforward but rather cumbersome calculations, Eq. (5) transforms into (6) – 1 2-- ∂2 f 2 ∂η2 ---------- 1 η-- ∂ f 2 ∂η--------+⎝ ⎠⎜ ⎟ ⎛ ⎞ 1 4η------ f 2– F 8---η f 2– 1 8-- f 2.–= η – 1 2-- d2χ dη2 -------- 1 2-- 1 2η------ 1 4η2 -------- 1 4--Fη+ +⎝ ⎠⎛ ⎞ χ– 1 8--χ.–= 0.5 200 1.0 300 1.5 2.0 2.5 400 500 η p(η) 1014 W/cm2 7 × 1013 W/cm2 5 × 1013 W/cm2 3 × 1013 W/cm2 1013 W/cm2 1012 W/cm2 Fig. 1. Momentum plotted against η = 185–586. 200 300 400 500 η 10121013 2.5 × 1015 5.0 × 1015 7.5 × 1015 1.0 × 1016 I, W/cm2 100 75 50 25 0 Fig. 2. WcADK and WpcADK transition rates plotted together. The scale for the field intensities is not linear. W LASER PHYSICS Vol. 18 No. 10 2008 ANALYZING THE TRANSITION RATES OF THE IONIZATION 1185 In Eq. (6), the second term on the left side represents the potential, which we will denote as (7) Since the momentum is generally defined as p(η) = , one finds that the momentum corre- sponding to (7) is given by the expression (8) Developing Eq. (8) into a power series results in (9) It is obvious that ηL = 1/F is a certain limit depend- ing on the field intensity (atomic unit system): ηL = 1/F[1012] = 185.455. We have chosen as the lowest field intensity of 1012 W/cm2, at which we shall begin our evaluations of the transition rate for the ejected elec- trons from potassium atoms in a strong field of a CO2 laser. 3. ESTIMATING THE TRANSITION PROBABILITIES WITH NONZERO MOMENTUM INCLUDED First, we shall analyze the dependence of momenta of ejected electrons on the coordinate η. It can be seen from Fig. 1 that the momentum of the ejected electrons is gaining in its strength as the intensity of the field increases and this growth is not linear, i.e., the space between the curves is changing, and also the slope of the curves and the rate of growth of the momentum is greater as the field gets stronger. This we shall discuss in more details after showing the transition rates for cADK and also something we shall call pcADK (which represents the transition rate for the case of the cADK theory with nonzero initial momenta included). But, here, we should mention that, naturally, the stronger the laser field is, the more energy is transferred to ejected electrons. In [1, 4, 5], it was shown that the transition rate in the cADK case is given by expression (10) V η( ) 12-- 1 2η------ 1 4η2 -------- 1 4--Fη+ +⎝ ⎠⎛ ⎞ .–= 2 E V η( )–[ ] p η( ) –14-- 1 2η------ 1 4η2 -------- F 4---η+ + + .= p η( ) 12-- Fη 1– 1 η Fη 1– ------------------------ …+ +⎝ ⎠⎛ ⎞= outside barrier η 1F---.> WcADK = 4Z3e Fn*4 ----------- 1 1 2ZF p2 2Ei+( ) 2-------------------------- Z2F2 2Ei p 2 2Ei+( ) 3--------------------------------+ + -------------------------------------------------------------------------- 2n* 1– × 2Z3 3Fn*-------------–⎝ ⎠⎛ ⎞ ;exp in [8], the transition rate for the cADK with a correction for the nonzero initial momenta was also obtained (11) Thus, the two transition rates, given by (10) and (11), when plotted together on a 3D graph for fields 1012–1016 W/cm2, and for η ranging from 185–585, and arbitrary units for W, produce the following scheme: Figure 2 does not make us smarter in relation to the differences between the WcADK and WpcADK variants of the theory, as the differences between the two are too small to be observable for the range chosen. But, it gives us the opportunity to better understand the phe- nomenology of the process of tunnel ionization. Notice that the scale on Fig. 2 for the field intensities is not lin- ear. Figure 3 is plotted for the same objects, but in the range that shows only the peak of the graph in Fig. 2 making the differences obvious, which we shall discuss later on. Now, we learn from Fig. 2 that, at the laser field intensity ~1013 W/cm2, the transition rate has a maximum, which indicates that all electrons available are ejected. In the case of potassium, in the low fre- quency strong field of CO2 laser, it is 1 valent electron and assuming the 8 electrons of the first closed shell, which makes 9 available electrons for ionization. Their depletion leads to a freeing of the electrical charges of the atomic nuclei, making the intensity of its electrical field on the order of the magnitude of 1018 W/cm2.1 This enables us to use the cADK theory in the entire range of field intensities we are working with, i.e., for 1012– 1016 W/cm2. Figure 3 is plotted for the same objects, but in the range that only shows the peak of the graph on Fig. 2 and makes the differences obvious. Hence, at the laser field intensity ~1013 W/cm2, the transition rate has a maximum, which indicates that all electrons available are ejected. In the case of potassium, in the low-fre- quency strong field of a CO2 laser, it is 1 valent electron assuming 8 electrons of the first closed shell, which makes 9 available electrons for ionization with, i.e., for 1012–1016 W/cm2. Their depletion leads to freeing elec- trical charges of the atomic nuclei, creating an intensity of its electrical field on the order of the magnitude of 1018 W/cm2. This enables us to use the cADK theory 1 Carefully examining the procedure of transferring from standard units (CGS) to the atomic unit system, one obtains that the gain in 9 electric charges results in a higher value for the atomic field intensity opposite the expected value of 1017 W/cm2. WpcADK = 4Z3e Fn*4 ----------- 1 1 2ZF p2 2Ei+( ) 2-------------------------- Z2F2 2Ei p 2 2Ei+( ) 3--------------------------------+ + -------------------------------------------------------------------------- 2n* 1– × – 2Z3 3Fn*------------- p2γ 3 3ω----------–⎝ ⎠⎛ ⎞ .exp 1186 LASER PHYSICS Vol. 18 No. 10 2008 RISTIC et al.´ 195190 200 5 × 1013 8 × 1013 1 × 1014 1.25 × 1014 1.5 × 1014 100 95 90 85 80 I, W/cm2 η W Fig. 3. The peak of the WcADK and WpcADK transition rates plotted together. The lower curved plate represents WpcADK. 190 195 200 1012 1013 2 × 1014 4 × 1014 6 × 1014 100 75 50 25 W Fig. 4. The WcADK and WpcADK transition rates plotted together with a greater range than in Fig. 3. The barely visible lower curved plate also represents WpcADK. across the entire range of field intensities with which we are working. A close examination of Fig. 3 tells us that the tran- sition rate in the WpcADK case is a bit smaller than in the WcADK case. This maximum was calculated to yield the following values: = 7.9 × 1013 W/cm2, = 8.2 × 1013 W/cm2, and the differences between the two follow from the effect of transferring the energy of quanta from the laser beam to the momen- tum gain of the ejected electrons. Thus, the effect of the electrons ejected with nonzero momenta can be detected, although it is not so large, and, as can be seen in Fig. 4, is not long lasting. Namely, this effect proves once again that, at the laser field intensity ~1013 W/cm2, the transition rate has a maximum, which indicates that almost all available WcADK max WpcADK max electrons are ejected. As the effect of ionization after the maximum is strongly diminished—that is, shown by the slope of the surfaces on Figs. 2 and 4, and there are fewer electrons which are taking nonzero momenta with them—the surfaces for WcADK and WpcADK are merged (see also Fig. 2). This explains the saturation effect for the fields up to 1016 W/cm2 [1, 4, 5]. It could be expected that this saturation goes further until the relativistic effects emerge at field intensities of ~1018 W/cm2 [6]. An illustration of the above discussion could also be seen in Fig. 5, where on a 2D graph, WcADK (blue) and WpcADK (red) are plotted against the laser field intensity. Hence, the probability maximum is definitely down shifted when the effect of the nonzero momentum is included, and it is also moved to the left. Of course, for the range of field intensities used in Fig. 5, the conver- η I, W/cm2 LASER PHYSICS Vol. 18 No. 10 2008 ANALYZING THE TRANSITION RATES OF THE IONIZATION 1187 gence of the two curves such as that seen in Figs. 2 and 4 is not observable. Once again, the difference between the curves rep- resenting WcADK and WpcADK emerge because of the effect of transferring the energy of the quanta from the laser beam to the momentum gain of the ejected elec- trons, and, thus, the maximum of the transition rate of electrons ejected from the atom is obviously dimin- ished. 4. CONCLUSIONS We shall end this by reminding the reader of our analysis of Fig. 2, i.e., that, at the laser field intensity ~1013 W/cm2, the transition rate has a maximum, which indicates that most of the available electrons are ejected. In the case of potassium, in the low frequency strong field of a CO2 laser, which we have chosen as the typical case, there are 9 electrons that, after being depleted, release the electrical charges of the atomic nuclei, thus resulting in an electrical field on the order of the magnitude of 1018 W/cm2. This is opposite to what was believed earlier, whereby atomic fields could be increased to values of over 1017 W/cm2 only when more than 10 electrons are ejected from the atom. Thus, we can use the cADK theory for the entire range of field intensities with which we are working, i.e., for 1012– 1016 W/cm2). As mentioned earlier, it was always assumed that the ionized electrons are leaving the atom with zero ini- tial momenta. This assumption, being unnatural, has forced us to examine how the nonzero momentum influences the transition probability of the tunnel ion- ization, and we are discussing results that emerged in this new research: the downshift of the probability max- imum, and its dependence on the momenta of ejected elections. Also, we discuss the saturation effect during the ionization of potassium atoms by a low-frequency field of a CO2 laser (see comments after Figs. 3 and 4). ACKNOWLEDGMENTS This work was supported in part by the Ministry of Science and Ecology, Republic of Serbia (project no. 141023). REFERENCES 1. V. M. Risti , J. M. Stevanovi , and M. M. Radulovi , Laser Phys. Lett. 3, 298 (2006). 2. L. V. Keldysh, Sov. Phys. JETP 20, 1307 (1965). 3. V. M. Ammosov, N. B. Delone, and V. P. Krainov, Sov. Phys. JETP 64, 1191 (1986). 4. V. M. Risti and J. M. Stevanovi , Laser Phys. Lett. 4, 354 (2007). 5. V. M. Risti , M. M. Radulovi , and T. S. Premovi , Laser Phys. Lett. 2, 314 (2005). 6. V. M. Risti , M. M. Radulovi , and V. P. Krainov, Laser Phys. 8, 928 (1998). 7. N. Milosevic, V.P. Krainov, and T. Brabec, Phys. Rev. Lett. 89, 193001-1 (2002). 8. V. M. Risti , T. B. Miladinovi , and M. M. Radulovi , APP A 112/5, 909 (2007). 9. D. Bauer, Phys. Rev. A 55 (3), 55 (1997); D. Bauer, The- ory of Laser-Matter Interaction (Max-Planck-Institute, Heidelberg, 2002). 10. L. D. Landau and E. M. Lifshitz, Quantum Mechanics: Non-Relativistic Theory (Nauka, Moscow, 1989; Butter- worth-Heinemann, London, 1991). c´ c´ c´ c´ c´ c´ c´ c´ c´ c´ c´ c´ c´ 95 90 85 80 75 70 6 × 1013 8 × 10131 × 10141.2 × 10141.4 × 10141.6 × 10141.8 × 1014 I, W/cm2 W Fig. 5. WcADK (blue) and WpcADK (red) are plotted against the laser field intensity. Vol. 116 (2009) ACTA PHYSICA POLONICA A No. 4 Proceedings of the International School and Conference on Photonics, PHOTONICA09 Calculating Ionization Transition Rate for Circularly Polarized Fields, Including Non-Zero Initial Momentum V.M. Ristić∗, T.B. Miladinović and M.M. Radulović Department of Physics, Faculty of Science, Kragujevac University, Kragujevac, Serbia Potassium atoms in circularly polarized laser field whose intensity (I) varies from 2 × 1012 W/cm2 to 2.5 × 1014 W/cm2 were studied. In the case when there is zero initial momentum, transition rate (that depends only on I) exhibits standard behaviour: as I increases, so thus the rate, until it reaches its maximum value at 1.1× 1014 W/cm2; after that, rate diminishes as I increases. In the case of non-zero initial momentum, transition rate (that now depends on I but additionally on initial momentum, too) exhibits following behaviour: dependence of the rate on I follows standard pattern, it rises with increase of I until it reaches its maximum, and then diminishes. But with increase of momentum, ionization rate gradually diminishes. PACS numbers: 32.80.–t, 32.80.Fb, 32.80.Rm 1. Introduction In last thirty years there have been numerous papers that studied the interaction between an atom and strong laser electromagnetic fields. Opposite to multiphoton ionization which is dominant for high frequency laser fields, one of often used models for low frequency laser fields was based on the tunneling regime: external field leads to the formation of a barrier through which electron can tunnel out. The connection between two regimes can be determined by the Keldysh parameter [1]. In atomic units (e = me = ~ = 1), it has the following form γ = ω/ωt = ω √ 2Ei/F , where ω is frequency of laser field, ωt is tunneling frequency, F is strength of laser field, Ei ionization energy. For γ > 1, multiphoton regime prevails, for γ ¿ 1, tunneling ionization occurs. Thus electron tunneling through a potential barrier is one of the most important ionization mechanisms in strong low frequency external fields and has been exten- sively investigated — theoretical framework first was de- veloped by Keldysh, and was later extended by Perelo- mov, Popov and Terent’ev. They obtained a formula for ionization rate of a bound state because of its interaction with external electromagnetic field (generated by laser) in 1966 [2]. In 1986, Ammosov, Delone and Krainov for- mulated ADK theory [3], extending the results of pre- ceding theory to complex atoms and ions by calculating exactly the pre-exponent factor. Their formula for ion- ization rate by linearly polarized field is [3]: ∗ corresponding author; e-mail: ristic@kg.ac.rs W linADK = ( 4Z3e Fn∗4 )2n∗−1 exp ( − 2Z 3 3Fn∗3 ) , (1) where Z is charge state, n∗ = Z/ √ 2Ei is effective princi- pal quantum number. Formula given above was used as basis for calculations performed in numerous papers that dealt with differ- ent aspects of tunneling ionization ([4, 5], and references therein). In actual calculations it was usually assumed that initial momentum of ejected electron was zero. In recent years, there have been papers that dealt with non-zero momentum of ejected electrons [6–8]. Formula for transition rate in this case (for linearly polarized laser field) has the following form [4]: W linpADK = ( 4Z3e Fn∗4 )2n∗−1 × exp ( − 2Z 3 3Fn∗3 − p 2γ3 3ω ) . (2) In this paper we are mainly concerned with behavior of the transition rate for circularly polarized field. Ioniza- tion rate in this case differs from rates for linearly polar- ized light by the factor √ 3FZ3/pin∗3 . 2. Calculating non-zero initial momentum Transition rate formula for circularly polarized field (in cases of zero momentum) was obtained earlier [5, 9] W cirADK = √ 3FZ3 pin∗3 ( 4Z3e Fn∗4 )2n∗−1 × exp ( − 2Z 3 3Fn∗3 ) . (3) Finally, including the non-zero initial momentum in (504) Calculating Ionization Transition Rate for Circularly Polarized Fields . . . 505 above formula leads to the improved expression for tran- sition rate in tunneling ionization by circularly polarized field W cirpADK = √ 3FZ3 pin∗3 ( 4Z3e Fn∗4 )2n∗−1 × exp ( − 2Z 3 3Fn∗3 − p 2γ3 3ω ) . (4) In order to perform necessary calculations, we needed an expression for momentum, which we obtained in paper [8] led by results of paper [10, 11]. There, the expression for momentum was given by p(η) = √ −1 4 + 1 2η + 1 4η2 + F 4 η. (5) Developing it further into power series leads to following: p(η) = 1 2 (√ Fη − 1 + 1 η √ Fη − 1 + . . . ) outside barrier η > 1 F . (6) For a field intensity of 2 × 1012 W/cm2 lower limit for barrier has following value (atomic unit system): ηL = 1/F [2× 1012] = 189.802 [7, 8]. 3. Estimating the transition probability for circularly polarized laser fields with non-zero momentum included We studied transition rates for ionization of potassium atoms in circularly polarized electromagnetic field, both without and with non-zero momentum, see Eqs. (3), (4). Field intensities have been varied from 1012 W/cm2 to 1016 W/cm2 (at higher intensities the relativistic effects start to occur). The shape of the curved surface in the case of zero initial momentum is in its well-known form (there the rate does not depend on η), see Fig. 1. But in the case of non-zero initial momentum the rate depends on η, namely its value decreases with increase of η; see Fig. 1, the surface that is under the standard surface. Fig. 1. Dependence of transition rates W cirADK and W cirpADK on field intensity, for zero initial momentum and non-zero initial momentum, respectively. The figure is rotated around z-axis in order to easier distinguish be- tween given surfaces. As for the transition rate maxima, it can be seen from Fig. 2 (that shows enlarged areas of interest from Fig. 1) that there is considerable decrease in the value in the case of non-zero initial momentum. Fig. 2. Transition rates W cirADK and W cirpADK depen- dence on field intensity, for zero initial momentum and non-zero initial momentum, respectively (enlarged part of Fig. 1). In Fig. 3 there are given both maxima of transition rate, for fixed value of η at 190. The Figure is a two- -dimensional graph of data represented in three dimen- sions in the upper part of Fig. 2, and it shows more clearly the influence of the initial momentum on maximum of probability. Fig. 3. Two-dimensional graphic of transition rates W cirADK and W cirpADK, for zero (upper curve) and non-zero (lower curve) momentum, for η fixed at 190. 506 V.M. Ristić, T.B. Miladinović, M.M. Radulović Fig. 4. Two-dimensional graphic of transition rates W cirADK and W cirpADK, for zero (upper curve) and non- -zero (lower curve) momentum, for I fixed at 1.1 × 1014 W/cm2. In Fig. 4 there also can be seen both maxima in 2D graphic, only now we fixed field intensity at 1.1 × 1014 W/cm2. Just as in the case of linearly polarized field [8], transition rate decreases as value of momentum increases, see Fig. 4. 4. Final remarks It was shown that besides standard behaviour circu- larly polarized laser field has anomalous behavior when non-zero initial momenta are included into transition rate calculation. It is manifested in Fig. 2, where the sur- face presenting transition rate has indicative tent shape, showing that transition rate decreases as η increases. As η is representing the momentum of the ejected electron, it can be said that our earlier conclusions are confirmed [7], i.e. that part of laser pulse energy is used for increasing momenta of ejected electrons, leaving smaller amounts of light quanta available for ionization of remaining elec- trons. As electron tunneling through a potential barrier is one of the most important ionization mechanisms in strong low frequency external fields the result we obtained could be very interesting for further research. Acknowledgments This work was supported in part by the Ministry of Science, Republic of Serbia (Project 141023). References [1] L.V. Keldysh, Sov. Phys. JETP 20, 1307 (1965). [2] A.M. Perelomov, V.S. Popov, M.V. Terent’ev, Sov. Phys. JETP 23, 924 (1966). [3] V.M. Ammosov, N.B. Delone, V.P. Krainov, Sov. Phys. JETP 64, 1191 (1986). [4] V.P. Krainov, V.M. Ristić, Sov. Phys. JETP 101, 1479 (1992). [5] N.B. Delone, V.P. Krainov, Phys. Usp. 41, 469 (1998). [6] V.M. Ristić, T.S. Premović, Kragujevac J. Sci. 25, 41 (2003). [7] V.M. Ristić, T.B. Miladinović, M.M. Radulović, Acta Phys. Pol. A 112, 909 (2007). [8] V.M. Ristić, T.B. Miladinović, M.M. Radulović, Laser Phys. 18, 10, 1 (2008). [9] E. Gubbini, PhD Thesis, 2004. [10] D. Bauer, Phys. Rev. A 55, 55 (1997). [11] D. Bauer, Theory of Laser–Matter Interaction, Max- -Planck Institute, Heidelberg 2002. Vol. 119 (2011) ACTA PHYSICA POLONICA A No. 6 Circularly Polarized Laser Fields, with Different Z, Including Non-Zero Initial Momentum V.M. Ristić∗, T.B. Miladinović and J.M. Stevanović Faculty of Science, Kragujevac University, Radoja Domanovića 12, 34000 Kragujevac, Serbia (Received July 27, 2010; revised version December 24, 2010; in final form January 18, 2011) In this paper, by estimating the influence of different atom charge Z to the transition rate in tunnel ionization of atoms in strong laser fields we are devoloping further the observations from our earlier work. That is in the process of tunnel ionization including non-zero momentum into calculation of the transition rate gives result in lower transition rates for ejecting electrons from atoms by low-frequency laser fields, indicating that much of the photons are engaged in transferring energy to the free electron and thus unable to contribute to the effect of ionization. This is a conclusion that needs further experimental testing, which would clarify the mechanisms of tunnel ionization. PACS: 32.80.−t, 32.80.Fb, 32.80.Rm 1. Introduction It is definitely shown [1–10] that for low frequency laser fields one of the mostly used models is based on the tun- neling regime: external field, due to its long duration, leads to the formation of the barrier through which elec- tron can tunnel out. Among theories using this model the ADK-theory [1] is widely recognized. This theory was developed for linearly polarized laser fields, but it can be extended to the circularly polarized lasers, also [2, 3, 9]. As we have recently shown that the momentum of the ejected electron influences the transition rate in the case of ADK-theory [2, 7–9], we are now examining how the change of atom charge Z [8], when including non-zero momentum, contributes to transition rates for circularly polarized laser fields. Here, we are devoloping further the observations from our earlier work which included the ADK-theory. Namely, the process of tunnel ioniza- tion including non-zero momentum into calculation of the transition rate gives result in lower transition rates for ejecting electrons from atoms by low-frequency laser fields. All our observations indicate that much of the photons are engaged in transferring energy to the free electron and thus are unable to contribute to the effect of ionization. Transition rate formula for circularly polarized field (in cases of zero momentum) was obtained earlier [3, 9] (atomic unit (a.u.) system ~ = me = e = 1, is used here and throughout the paper). ∗ corresponding author; e-mail: ristic@kg.ac.rs W cirADK = ( 3FZ3 pin∗3 )1/2(4Z3 e Fn∗4 )2n∗−1 × exp ( − 2Z 3 3Fn∗3 ) , (1) where Z is charge state, F is field intensity, e is the loga- rithmic base not to be confused with elementary electric charge (which is 1 in the atomic system of units), and n∗ = Z/ √ 2Ei is effective principal quantum number, Ei being the ionization potential. In order to include the non-zero initial momentum into the expression (1), we used method of complex turning point, obtained from relation Ei(τ) = Ef(τ), where Ei and Ef are energies of initial and final states of ejected electron, respectively [2, 6, 11]. After expand- ing trigonometry functions into power series, expression for non-zero initial momentum is calculated and included into exponential part of Eq. (1): W cirpADK = ( 3FZ3 pin∗3 )( 4Z3 e Fn∗4 )2n∗−1 × exp ( − 2Z 3 3Fn∗3 − p 2γ3 3ω ) . (2) Expression for momentum, which we obtained in paper [2, 7] is calculated introducing parabolic coordinates, by solving the Schrödinger equation for a charged particle in the Coulomb field [12, 13]. It is found that expression for momentum is (761) 762 V.M. Ristić, T.B. Miladinović, J.M. Stevanović p(η) = √ −1 4 + 1 2η + 1 4η2 + F 4 η , (3) where η is parabolic coordinate depending on the field in- tensity obtained from classical turning point (η ∼ 1/F ). η could, in our case (3), be considered equivalent in its behavior to p. For example, F ≈ 1012; η = 268.421 (a.u. system). For greater fields, η is decreasing, obviously. Further, developing Eq. (3) into power series gives p(η) = 1 2 (√ Fη − 1 + 1 η √ Fη − 1 + . . . ) Outside barrier η > 1/F . Now we have introduced all necessary expressions for our further calculations. Next we shall present the new results that are obtained. 2. Calculating the transition rates for circularly polarized laser fields including non-zero momentum, for different charge Z After that preparation we calculated transition rates for ejected electrons for various atomic charge Z, which is the new result first to be published here. The proce- dure is experimentally founded in [10]. Our results are shown on 3D and 2D graphs in Figs. 1–4. As parameters γ and n∗ include in themselves ionization potential Ei: γ = ω √ 2Ei/F , n∗ = Z/ √ 2Ei, we, as is done in experi- ments [10] and also analyzed in [9], define and calculate the change of ionization energy for each ejected electron. So graphs shown are depending on various η [1, 300], and on field intensities I = 1012–1017 W/cm2, which are fixed for each separate graph. Fig. 1. Transition rates W cirADK and W cirpADK depen- dence on field intensity, for zero initial momentum and non-zero initial momentum, respectively (enlarged parts), Z = 2, E2 = 1.16; (a) η fixed at 190 (2D graph); (b) η varying (3D graph). Fig. 2. Transition rates W cirADK and W cirpADK depen- dence on field intensity, for zero initial momentum and non-zero initial momentum, respectively, Z = 3, E3 = 1.68; (a) η fixed at 190 (2D graph); (b) η varying (3D graph). Fig. 3. Transition rates W cirADK and W cirpADK depen- dence on field intensity, for zero initial momentum and non-zero initial momentum, respectively, Z = 4, E4 = 2.24; (a) η fixed at 190 (2D graph); (b) η varying (3D graph). In order to mark the difference between the case of zero momentum of the ejected electron and non-zero momen- tum we have shown in each figure the transition rates maxima for both W cirADK and W cir pADK, depending on in- tensity of lasers and parabolic coordinate η, which is ap- proximately proportional to p (3), notifying the value of ion charge number Z, and the corresponding ionization energy (atomic unit system). One should notice considerably large gap between the curves, for Z = 2, indicating that the transition rate for ejected electrons with zero initial momentum and the Circularly Polarized Laser Fields . . . 763 Fig. 4. Transition rates W cirADK and W cirpADK depen- dence on field intensity, for zero initial momentum and non-zero initial momentum, respectively, Z = 5, E5 = 3.04; (a) η fixed at 190 (2D graph); (b) η varying (3D graph). transition rate for electrons with non-zero momentum are different. The transition rate for electrons with non-zero momentum are much lesser as lots of photons are spent for increasing momentum. For Z = 3, the gap between curves is reduced, showing that the difference between the transition rate for ejected electrons with zero initial momentum and the transition rate for electrons with non-zero momentum are getting lesser, as Z increases. Here, for Z = 4, the gap-effect is continuing to show itself, being smaller and smaller. See also the forthcoming figures. Comparing Figs. 1–4 one can notice the greater Z, the lesser difference between two curves. It could be ex- plained by the greater ionization energy needed for mul- tiple ionized atoms. Namely, as Z is increasing, the influence of ejected electrons momentum on transition rates is decreasing, because much more photons from laser beam are used for overcoming the binding energy in the ion for greater Z. Therefore there is much less photons which could increase the momentum of ejected electrons, which can be seen from the lesser difference between corresponding curves. This is a prediction that should be tested experimentally, of course (for the linear polarization see [10]). 3. Final remarks We have noticed that as Z increases, the influence of non-zero momentum of ejected electrons decreases. It is due to the fact that more and more photons from the laser beam are used to overcome the binding energy in the multiply ionized atom, and there are lesser photons for increasing the initial momentum of ejected electrons. Examining carefully Figs. 1–4 one can conclude that the greater Z, the lesser difference between two curves. It could be explained by the greater ionization energy needed for multiple ionized atoms, so there are less pho- tons left to be transferred to the ejected electron, and the effect of non-zero initial momentum is damped. Also, though maxima are at the same laser intensi- ties, in the case of zero momentum the transition rate is greater (which can be seen especially in 2D graphs). As mentioned earlier in the text these are predictions of the theory which should be compared with experimental results, if any (in [10] the similar procedure for linearly polarized field is strongly confirmed by the experiment). That could clarify the mechanisms of the tunnel ioniza- tion of atoms in low frequency laser fields. Acknowledgments This work was supported in part by the Ministry of Science, Republic of Serbia (project 171021). References [1] V.M. Ammosov, N.B. Delone, V.P. Krainov, Sov. Phys.-JETP 64, 1191 (1986). [2] V.M. Ristić, T.B. Miladinović, M.M. Radulović, Laser Phys. 18, 1183 (2008). [3] N.B. Delone, V.P. Krainov, Phys. Usp. 41, 469 (1998). [4] M. Brewczyk, M. Gajda, J. Phys. B, At. Mol. Opt. Phys. 21, L383 (1988). [5] S. August, D. Strickland, D.D. Meyerhofer, S.L. Chin, J.H. Eberly, Phys. Rev. Lett. 63, 2212 (1989). [6] V.P. Krainov, V.M. Ristić, Sov. Phys.-JETP 101, 1479 (1992). [7] V.M. Ristić, T.B. Miladinović, M.M. Radulović, Acta Phys. Pol. A 112, 909 (2007). [8] V.M. Ristić, J.M. Stevanović, Laser Phys. Lett. 4, 354 (2007). [9] V.M. Ristić, T.B. Miladinović, M.M. Radulović, Acta Phys. Pol. A 116, 504 (2009). [10] K. Yamakawa, Y. Akahane, Y. Ukuda, M. Aoyama, N. Inoue, H. Ueda, T. Utsumi, Phys. Rev. Lett. 92, 123001 (2004). [11] V.M. Ristić, T.S. Premović, Kragujevac J. Sci. 25, 41 (2003). [12] D. Bauer, Phys. Rev. A 55, 2180 (1997). [13] D. Bauer, Theory of Laser–Matter Interaction, Max- -Planck Institute, Heidelberg 2002. The energy at which the maximum number of photoelectrons are observed during the ionization of potassium and xenon atoms This article has been downloaded from IOPscience. Please scroll down to see the full text article. 2012 Phys. Scr. 2012 014047 (http://iopscience.iop.org/1402-4896/2012/T149/014047) Download details: IP Address: 147.91.1.43 The article was downloaded on 04/05/2012 at 11:35 Please note that terms and conditions apply. View the table of contents for this issue, or go to the journal homepage for more Home Search Collections Journals About Contact us My IOPscience IOP PUBLISHING PHYSICA SCRIPTA Phys. Scr. T149 (2012) 014047 (4pp) doi:10.1088/0031-8949/2012/T149/014047 The energy at which the maximum number of photoelectrons are observed during the ionization of potassium and xenon atoms T B Miladinovic´, J M Stevanovic´, M M Radulovic´ and V M Ristic´ Department of Physics, Faculty of Science, Kragujevac University, Kragujevac, Serbia E-mail: tanja.miladinovic@gmail.com Received 22 August 2011 Accepted for publication 16 November 2011 Published 27 April 2012 Online at stacks.iop.org/PhysScr/T149/014047 Abstract The two formulae for the energy at which the maximum number of ejected photoelectrons are detected are examined in this paper; one formula is Emax with non-zero momentum included in both the exponent and the pre-exponent part of the expression, and the other formula is EmaxApp, which represents a previous formula, but approximated for higher-intensity laser fields. We examine which formula gives numerical values that are closest to the experimental values obtained in this area of research concerning tunnel ionization of K and Xe atoms by linearly polarized laser fields. It is found that the formula Emax gives satisfactory results in a wide range of laser field intensities, for both atoms. For an intensity of 4× 1012 W cm−2, Emax = 9.046 eV in the case of the K atom. In the case of the Xe atom, this Emax value occurs at an intensity of 5× 1013 W cm−2. In contrast, in experiments, it has been determined that this Emax value occurs at an intensity of 7.5× 1013 W cm−2. The formula for EmaxApp is applicable for higher laser intensities; it is consistent with the formula for Emax in a range of field intensities 1015–1016 W cm−2. PACS numbers: 32.80.−t, 32.80.Fb, 32.80.Rm (Some figures may appear in colour only in the online journal) 1. Introduction In an intense laser field, the potential barrier of an atom is distorted considerably. As the intensity increases, the length of the barrier that electrons have to pass through decreases and the electrons can escape from the atom easily. This process is known as tunnelling ionization, and analytic expressions exist for tunnelling rates of atoms [1–4] and for the energy and angular electron spectra in a strong low-frequency laser field [5–9]. In particular, the energy spectra of electrons in the tunnelling ionization of atoms and ions of xenon and potassium by the radiation of a carbon dioxide laser have been studied experimentally and theoretically [4], and it was found that the Ammosov, Delone and Krainov (ADK) theory [2, 3] fits the data very well. The regime in which tunnelling ionization takes place is determined by the smallness of the Keldysh parameter [1] (atomic units are used throughout this paper), γ = ω √ 2Ei / F  1, where Ei is the atomic ionization potential and ω angular laser frequency. In this limit an analytical expression for the total ionization rate of atoms and positive ions was found in [2], and in [10] it was corrected (for non-zero initial value of ejected electron linear momentum p) in the following form: W pADK = ( 3 e pi )3/2 Z2 n∗9/2 ( 16 e E2i F Z )2 n∗−3/2 × e− 2(2 Ei) 3/2 3 F − γ 3 3ω p 2 , (1) 0031-8949/12/014047+04$33.00 1 © 2012 The Royal Swedish Academy of Sciences Printed in the UK Phys. Scr. T149 (2012) 014047 T B Miladinovic´ et al Figure 1. Emax and EmaxApp of the maximum number of ejected electrons for the potassium atom: EKi = 4.3407 eV; the solid line represents Emax and the dashed line represents EmaxApp. where n∗ = Z/√2Ei is effective quantum number, Z is the charge number and e= 2.718 28; the term p2γ 3/3ω determines to what extent the transition rate depends on the kinetic energy of ejected electrons [11]. It was also assumed that the spatiotemporal distribution of laser radiation has a Gaussian form F(ρ, t)= F e− ρ2 2R2 − t2 2t21 (2) where ρ represents the axial cylindrical coordinate (in the direction perpendicular to the propagation of the laser beam), R is the radius of the laser beam, t is the emerging time of the ejected electron, t1 is the laser pulse duration and F is the amplitude of laser field strength. 2. The formula for the energy at which the maximum number of ejected photoelectrons are observed In order to compare our results with experiments, we need to calculate the theoretically expected value of the energy at which the maximum number of ionized electrons is observed. To this end, we substitute (2) into (1) and perform some transformations, obtaining W p GaussADK = ( 3 e pi )3/2 Z2 n∗9/2 ( 16 e E2i F Z )2n∗−3/2 e− 2(2Ei)3/2 3F × e [ 2n∗−3/2 2 − (2Ei)3/2 3F ]( ρ2 R2 + t 2 t21 ) − γ 33ω p2 . (3) Taking into account formula (1) and the fact that the first term can be neglected, because (2n∗− 3/2)/2 (2Ei)3/2/3F , it follows that W p GaussADK =WADK e − (2 Ei)3/23 F ( ρ2 R2 + t 2 t21 ) − γ 33 ω p2 . (4) If the saturation effect of ionization is included [10, 11], then a focal radius ρ can be determined to a high degree of accuracy from the condition∫ ∞ −∞ W p GaussADK (ρ) dt = 1. (5) After substituting (4) into (5), the following formula is obtained: WADK e− (2 Ei)3/2 3 F ρ2 R2 − γ 33ω p2 ∫ ∞ −∞ e − (2Ei)3/23F t 2 t21 dt = 1. (6) The solution of Poisson’s integral is ∫∞ −∞ e −βx2 dx = √ pi / β, so after integrating (6), it follows that WADK e− (2 Ei)3/2 3 F ρ2 R2 − γ 33 ω p2 √ pi 3F t21 (2Ei)3/2 = 1. (7) From (7), ρ can be obtained; it represents the radius of the region where saturation of the ionization probability occurs: inside the region all atoms are ionized, while outside it none are ionized: ρ2 = 3 F R 2 (2Ei)3/2 [ ln ( WADK t1 √ pi 3F (2Ei)3/2 ) − γ 3 p2 3ω ] . (8) The formula for the final energy of ejected electrons can be simplified by taking into account the condition t ∼ t1 √ 3F / (2Ei)3/2  t1; the following is obtained: E = p 2 2 + F2 4ω2 e − ρ2 R2 . (9) After substituting (8) into formula (9) for the final energy of ejected electrons, one obtains Emax = p 2 2 + F2 4ω2 ( WADK t1 √ pi 3F (2Ei)3/2 )− 3F (2Ei)3/2 e − γ 3 p2 F ω(2Ei)3/2 . (10) When the strength of the laser field is equal to the atomic field strength: F = Fat, the formula for ionization rate (1) is approximated, according to the condition 2(2Ei)3/2 / 3F = 1, with the formula W sfADK = ( 3 e pi )3/2 Z2 n∗9/2 ( 16 e E2i F Z )2n∗−3/2 e−1, (11) 2 Phys. Scr. T149 (2012) 014047 T B Miladinovic´ et al Figure 2. Emax and EmaxApp of the maximal number of ejected electrons for the xenon atom: EXei = 12.5 eV; the solid line represents Emax and the dashed line represents EmaxApp. while the formula for the energy at which the maximum number of ionized electrons are observed becomes EmaxApp = p 2 2 + F2 4ω2 ( W sfADK t1 √ pi 2F Fat )− 2FFat e− 2γ 3 p2 F 3ωFat . (12) Note that in the atomic units system, the strength of an atomic field is set equal to 1. This was used for figures 1 and 2. Formulae (10) and (12) will now be compared in order to see which one better describes the experimental results concerning tunnelling ionization. 3. The energy at which the maximum number of ejected photoelectrons of potassium and xenon atoms are observed We now examine which of the two formulae (10) and (12) gives numerical values that best describe experimental results obtained during the tunnelling ionization of potassium and xenon atoms. Both the cases when medium and high laser intensities were applied were analysed. Therefore, the range of laser intensities 1013–1016 W cm−2 is examined. The formula for Emax gives results that are in good agreement with the experimental ones in a broad range of laser field intensities, for both atoms. The numerical value of Emax for the potassium atom is in good agreement with that obtained in [5]. For a field intensity of 4× 1012 W cm−2, that value is EK max = 9.046 eV. In the case of xenon atoms, the obtained results are compared with the results of [5] in the high-energy spectrum (200 eV and higher). It is concluded that the values of kinetic energy of the ejected electrons are in good agreement with the experimental values: EXemax = 220–270 eV. The numerical value of the energy at which the maximum number of ionized electrons are detected is determined at an intensity of 5× 1013 W cm−2, while in [5], it was determined at 7.5× 1013 W cm−2. For EmaxApp the results are in good agreement with the results from the formula for Emax only at laser fields 1015–1016 W cm−2; for potassium, equivalent numerical values of energy occur at 5× 1015 W cm−2 (figure 1), while in the case of xenon that energy is determined at 1015 W cm−2 (figure 2). The fact that ejected electrons can have a non-zero value of initial momentum was taken into account by including it in both the exponential and the pre-exponential part of both the expressions for energy. 4. Conclusion The main results of this work can be summarized as follows: compared with the experimental results, the formula for Emax shows very good agreement in the case of both atoms. By including non-zero initial momentum in both the exponential and the pre-exponential part of the expressions for energy, the obtained results were EK max = 9.046 eV and EXemax = 250 eV. We also concluded that the formula for EmaxApp is useful in the case of strong fields (ones that are comparable with atomic field strength). We stress that the numerical results stated above were obtained when the external field strength was small compared to the atomic field strength. However, in experiments nowadays the laser field strength can be of the order of the atomic field strength or even higher, so the formula EmaxApp was examined in order to gain insight into its area of applicability as far as processes of tunnel ionization of atoms are concerned. Acknowledgment This work has been supported in part by the Ministry of Science and Technological Development, Republic of Serbia (project 171021). References [1] Keldysh L V 1965 Sov. Phys.—JETP 20 1307–14 [2] Ammosov M V, Delone N B and Krainov V P 1986 Sov. Phys.—JETP 64 1191 [3] Krainov V P, Xiong W and Chin S L 1992 Laser Phys. 2 467–74 [4] Perelomov A M and Popov V S 1967 Sov. Phys.—JETP 25 336 [5] Xiong W and Chin S L 1991 Sov. Phys.—JETP 99 481 3 Phys. Scr. T149 (2012) 014047 T B Miladinovic´ et al [6] Chin S L, Farkas G and Yergeau F 1983 J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 16 L223–L226 [7] Yergeau F, Chin S L and Lavigne P 1987 J. Phys. B: At. Mol. Phys. 20 723–40 [8] Xiong W, Yergeau F, Chin S L and Lavigne P 1998 J. Phys B: At. Mol. Opt. Phys. 21 L159–L164 [9] Augst S, Strickland D, Meyerhofer D, Chin S L and Eberly J H 1989 Phys. Rev. Lett. 63 2212–5 [10] Krainov V P and Ristic´ V M 1992 Zh. Eksp. Teor. Fiz. 101 1479–86 [11] Delone N B, Kiyan I Yu and Krainov V P 1993 Laser Phys. 3 312–22 4 Vol. 124 (2013) ACTA PHYSICA POLONICA A No. 4 Influence of Ponderomotive Potential and NonZero Initial Momentum of Ejected Electron on Transition Rate in Multiphoton Ionization T.B. Miladinovi¢ ∗ , V.M. Petrovi¢ and V.M. Risti¢ Department of Physics, Faculty of Science, Kragujevac University, Radoja Domanovi¢a 12, Kragujevac, Serbia (Received March 28, 2013; revised version May 14, 2013; in final form June 14, 2013) The multiphoton ionization of neutral atoms irradiated by photons is an interesting topic for experimental and also theoretical examination. We study the influence of ponderomotive potential and non-zero initial momentum of ejected electrons on transition rate, and also on the generalized cross-section in the case of a multiphoton ionization process. Also, we study how the transition rate depends on the number of absorbed photons. DOI: 10.12693/APhysPolA.124.658 PACS: 32.80.−t, 32.80.Fb, 32.80.Wr 1. Introduction Atoms and molecules generally can be ionized by dif- ferent mechanisms. Some of mechanisms are tunnel and multiphoton ionization. To distinguish these two mecha- nisms it is convenient to introduce the Keldysh parame- ter [1], γ. This parameter is a measure of the adiabatic- ity, and is also called the adiabatic parameter. For an atom (or molecule) in a linearly polarized laser field with a field frequency ω, the Keldysh parameter is defined as γ = ωeF √ 2mEi, where e is the electron charge, Ei  the ionization potential, m  the electron mass, and F is the strength of electromagnetic field. In atomic units, e = m = ~ = 1, which are used throughout this pa- per, the Keldysh parameter becomes γ = ωF √ 2Ei. The tunneling regime occurs when the parameter γ has the values, γ  1, while for values much greater than unity, γ  1, the multiphoton regime dominates. Since 1966, when the first multiphoton ionization ex- periments were performed by Voronov and Delone [2], many theoretical studies regarding different aspects of these processes were performed. We theoretically investigated the transition rate and the generalized cross-section of an atom for the case of a multiphoton ionization process in a linearly polarized electromagnetic field by a plane wave laser field. We used a theoretical method based on the AmmosovDelone Krainov (ADK) theory [3]. Specifically, the influence of the ponderomotive potential and a non-zero initial mo- mentum of an ejected electron on the aforementioned physical quantities was studied. Also, it was interesting to see how the number of absorbed photons influences the transition rate for some laser field intensities. 2. Theoretical framework 2.1. Transition rate without and with corrections The multiphoton ionization process occurs in a strong laser field when the energy of a photon, hν, is not suffi- ∗ corresponding author; e-mail: tanja.miladinovic@gmail.com cient to overcome the binding energy of the valence elec- tron. The valence electron is ejected from the bound state into the continuum only if the absorbed energy is higher than its binding energy. In the framework of perturbation theory, the transition rate for ionization by a linearly polarized plane wave field can be calculated [4]: W ∼ ( F 2e 8ω2Ei )E i /ω . (1) Here, it is assumed that the ponderomotive poten- tial and the initial momentum of ejected electron were zero. In order to obtain more precise results for transi- tion rates, it is necessary to improve the aforementioned formula (Eq. (1)). First, we take into account the influence of the pon- deromotive potential on the transition rate. The pon- deromotive potential is time averaged kinetic energy of free electron oscillations in a laser field. The presence of the ponderomotive potential causes an increase of the ionization potential which means that more photons or a stronger laser field is necessary for the ionization process to occur. When in the above expression we include the pondero- motive potential Up: Up = F 2 4ω2 , (2) it obtains the following form: WUp ∼ ( F 2e 8ω2 ( Ei + F 2 4ω2 )) Ei+ F2 4ω2 ω , (3) where WUp denotes the transition rate with the included ponderomotive potential. Next, we consider the influence of a non-zero initial momentum of ejected electron on the transition rate. It is commonly assumed that the aforementioned momentum is equal to zero. But we find that the inclusion of non- -zero initial momentum has an influence on transition rate. In paper [5], the expression for the transition rate when the non-zero initial momentum of ejected electron is in- (658) Influence of Ponderomotive Potential . . . 659 cluded, Wp, was derived Wp ∼ ( F 2e 4ω2p2 )p2/2ω . (4) In order to generalize this expression, we need a for- mula for momentum expressed by known parameters such as ω, Ei, and F . Let us recall that the energy conservation law [6] is Kω = Ei + Up + Ek, (5) where Ek is the kinetic energy of an ejected electron whereas K is the number of absorbed photons K = 〈 Ei ω + 1 〉 ; (6) here, the brackets 〈. . .〉 mean the integer quotient of the number. It follows from Eq. (5) that the momentum, p, is p = √ 2 ( Kω − Ei − F 2 4ω2 ) . (7) An improved form of the formula for multiphoton ioniza- tion rate is obtained by combining Eq. (4) and Eq. (7): Wp ∼ ( F 2e 8ω2 ( Kω − Ei − F 24ω2 )) ( Kω−Ei− F24ω2 )/ ω . (8) 2.2. Generalized cross-section Multiphoton ionization process also can be described by a generalized cross-section: WK = σKI K , (9) where σK is the K-photon generalized ionization cross- -section and I is the laser intensity. Equation (9) presents the basic relation between tran- sition rate and generalized cross-section. This depen- dence can also be expressed through the formula for a generalized cross-section [7] given in the following form: σK = 8piωWK cF 2 . (10) Based on this equation we considered three cases of a generalized cross-section, σ = 8piωWcF 2 , σUp = 8piωWUp cF 2 and σp = 8piωWp cF 2 expressed by transition rates defined in the text above, i.e. using Eq. (1), (3), and (8), respectively. 3. Discussion In this paper we observed how transition rates and gen- eralized cross-sections depend on the laser field intensity. We have also discussed the influence of the ponderomo- tive potential and initial momentum of ejected electron on the behavior of these two quantities. Calculations were performed for atoms of the noble gas Ar. Atoms are ionized by a laser of 800 nm wave- length. The laser field was linearly polarized and inten- sity regime was between 5 × 1011 and 3 × 1013 W/cm2. We used this intensity range because, for these intensi- ties, the multiphoton ionization process is dominant. All graphs correspond to the particular value of K, i.e. to the minimal number of photons required for ionization process. Let us first analyze the transition rate without any corrections (Eq. (1)) as a function of laser field intensity. This dependence is shown in Fig. 1. Fig. 1. The ionization rate, W , as a function of the laser field intensity, I. The main conclusion that follows from this graph is that the transition rate does not have the expected Gaus- sian distribution form [8]. The reason for this deviation is that we neglected some of the quantities. So we included the ponderomotive potential in the formula for the tran- sition rate. Based on the improved formula (Eq. (3)) Fig. 2 is obtained. Fig. 2. The ionization rate, WUp, versus the field in- tensity, I. The dependence shown in Fig. 2 has a Gaussian form. It is easily noticeable that ionization probability is in- creasing (for certain values of the external field) and de- creasing, when the external field is higher. The maximal value of transition rate is for I = 1.9× 1013 W/cm2. Fig. 3. The transition rate, Wp, with the non-zero ini- tial momentum and the ponderomotive potential cor- rections included. In Fig. 3, we show the transition rate with both the ponderomotive potential and the initial momentum of 660 T.B. Miladinovi¢, V.M. Petrovi¢, V.M. Risti¢ an ejected electron included as a function of the driving field intensity. In this case the maximal value of probability is for I = 1.95× 1013 W/cm2. By comparing this value with the value for the case when there is only the ponderomotive potential included, we can see that this maximal value is moved to the right a bit, i.e. to higher values of laser intensity. This shift oc- curs because part of the laser field energy is used to over- come ponderomotive potential, leaving smaller amounts of light energy available for ionization of remaining elec- trons. Next, we give a short note about the behavior of the generalized cross-section. We considered the case with- out corrections of the transition rate and for the cases when the corrections are involved. As the result we ob- tained Fig. 4. Fig. 4. Generalized cross-section when we used transi- tion rate (a) without corrections,W , (b) with correction for ponderomotive potential, WUp, (c) with correction for non-zero initial momentum, Wp. It follows from this figure that the behavior of the gen- eralized cross-section is in complete accordance with the behavior of the transition rate for the same conditions. As we already noted it is interesting to see how the number of absorbed photons influences the transition rate. Also, in Fig. 5b, we show how the transition rate changes as a function of the number of absorbed photons and the laser field intensity. Fig. 5. (a) Dependence of the transition rate on the number of absorbed photons for I fixed at 2× 1013 W/cm2, (b) dependence of the transition rate on the number of absorbed photons and the laser field intensity. In Fig. 5, it can be clearly seen that the transition rate is equal to zero when the number of absorbed pho- tons is less than 11 because this is the minimum number of photons required (see Eq. (6)) for the ionization of an electron in a valence shell of Ar. When the num- ber of absorbed photons increases, then the transition rate increases, until some maximal value, and after that decreases, keeping a constant value and asymptotically approaching the axis. Figure 5b shows that the transition rate and the num- ber of absorbed photons increase with an increasing laser field intensity. 4. Conclusion In summary, we have studied the transition rate and the generalized cross-section for the multiphoton ioniza- tion process of an argon atom exposed to a linearly po- larized laser field. As mentioned earlier, it was often assumed that pon- deromotive potential is negligible and that ejected elec- trons are leaving the atom with zero initial momentum. These assumptions forced us to examine the influence on transition rate of the multiphoton ionization. Our obser- vations have shown that the maximum of the transition rate moves to the right, i.e. to higher values of laser field intensity, when the respective corrections are taken into account. One more reason for the study of transition rates is because the transition rate and the ion yield are in direct proportion. The fact is that the ion yield is more often measured in experiments and examination of tran- sition rates can give useful information when analyzing the experimental results [9]. Acknowledgments We are grateful to the Serbian Ministry of Education and Science for financial support through projects 171020 and 171021. References [ 1 ] L.V. Keldysh, Sov. Phys. JETP 20, 1307 (1965). [ 2 ] G.S. Voronov, N.B. Delone, Zh. Eksp. Teor. Fiz. 50, 78 (1966); Sov. Phys. JETP 23, 54 (1966). [ 3 ] V.M. Ammosov, N.B. Delone, V.P. Krainov, Sov. Phys. JETP 64, 1191 (1986). [ 4 ] V. Risti¢, Ph.D. Thesis, Kragujevac University, Moscow-Kragujevac 1991. [ 5 ] D.I. Bondar, Phys. Rev. A 78, 015405 (2008). [ 6 ] N.B. Delone, V.P. Krainov, Physics-Usp. 41, 469 (1998). [ 7 ] N.B. Delone, V.P. Krainov, in: Multiphoton Pro- cesses in Atoms, 2nd ed., Springer, New York 2000. [ 8 ] N.B. Delone, V.P. Krainov, Physics-Usp. 38, 1247 (1995). [ 9 ] M.D. Perry, O.L. Landen, A. Szöke, E.M. Campbell, Phys. Rev. A 37, 747 (1988).