UNIVERZITET U BEOGRADU TEHNOLOŠKO - METALURŠKI FAKULTET Mr Maja D. Gajić - Kvaščev NEDESTRUKTIVNA KARAKTERIZACIJA ARHEOLOŠKIH KERAMIČKIH ARTEFAKATA I UTVRĐIVANJE NJIHOVOG POREKLA STATISTIČKIM METODAMA PREPOZNAVANJA OBLIKA doktorska disertacija Beograd, 2012 UNIVERSITY OF BELGRADE Faculty of Technology and Metallurgy Mr Maja D. Gajić - Kvaščev NON-DESTRUCTIVE CHARACTERISATION OF ARCHAEOLOGICAL CERAMIC ARTEFACTS AND SOURCING THE ORIGIN USING PATTERN RECOGNITION METHODS Doctoral Dissertation Belgrade, 2012 Mentor: Dr Radmila Jančić-Heinemann, vanredni profesor Univerzitet u Beogradu, Tehnološko-metalurški fakultet _________________________________________ Komisija: Dr Radoslav Aleksić, redovni profesor Univerzitet u Beogradu, Tehnološko-metalurški fakultet _________________________________________ Dr Viktor Pocajt, docent Univerzitet u Beogradu, Tehnološko-metalurški fakultet _________________________________________ Dr Željko Đurović, redovni profesor Univerzitet u Beogradu, Elektrotehnički fakultet _________________________________________ Dr Boris Lončar, vanredni profesor Univerzitet u Beogradu, Tehnološko-metalurški fakultet _________________________________________ Datum odbrane doktorske disertacije: _____________________ Predgovor Tokom pionirskog i rada vođenog zavidnim entuzijazmom, u Laboratoriji za hemijsku dinamiku i permanentno obrazovanje, Instituta Vinča u Beogradu, konstruisan je prvi prenosni EDXRF spektrometar posebno namenjen izučavanju predmeta kulturnog nasleđa. Najveća podrška ovom radu ostvarena je kroz tehničku pomoć Međunarodne agencije za atomsku energije (IAEA) iz Beča, koja je realizovana kroz nekoliko projektnih ciklusa. Iskrena posvećenost, širina duha i doslednost su bili preduslovi da se na jedan sasvim poseban način osmisle istraživanja koja se danas obavljaju korišćenjem ove metode za istraživanje predmeta kulturnog nasleđa. Na tome sam zahvalna svom kolegi Veliboru Andriću, dipl. fizikohemičaru bez čije nesebične podrške i vere ovo istaživanje ne bi bilo realizovano. Posebno je zadovoljstvo biti deo takvog istraživačkog tima. Vremenom su sistematske arheometrijske studije koje se obavljaju u Laboratoriji za hemijsku dinamiku uobličavane iskustvom i istrajnošću tima u kome je Milica Marić Stojanović, dipl. hemičar Narodnog muzeja u Beogradu nezamenjiv član. Pored neprocenjivog entuzijazma i stručnosti, svojim iskrenim prijateljstvom i podrškom Milica je umanjila svaki napor na putu realizacije ove doktorske disertacije. Neposredna realizacija ovog rada ne bi bila izvodljiva bez posebne vere mr Dušana Šljivara, dr Aleksandra Bulatovića, prof dr Nenada Tasića, prof dr Jasne Vuković i Vesne Svobode, koji su uzorke učinili dostupnima za analizu i gospodina Veljka Ilića iz Narodnog muzeja u Beogradu koji je načinio fotografije uzoraka. Ideja ovog rada uobličena je zahvaljujući prof dr Željku Đuroviću, redovnom profesoru na Elektrotehničkom fakultetu, Univerziteta u Beogradu, koji je sa posebnom strpljivošću propratio i njenu finalizaciju, na čemu mu se iskreno zahvaljujem. Članovima komisije zahvaljujem na sugestijama koje su doprinele da rad ima sadašnji oblik. Neprocenjivi sagovornik koji je svojim bespoštednim zalaganjem učinio da celokupan rad na završetku ove disertacije bude posebno zadovoljstvo je mentor ovog rada, prof dr Radmila Jančić Heinemann. Zahvalna sam profesorki na prilici za saradnju. Svi članovi moje porodice uneli su deo svog života u ovaj rad. I Naziv doktorske disertacije: Nedestruktivna karakterizacija arheoloških keramičkih artefakata i utvrđivanje njihovog porekla statističkim metodama prepoznavanja oblika Rezime Arheološka keramika se može izučavati u kontekstu porekla proizvodnje ili tehnologije izrade, kao i distribucije određenih vrsta posuda ili čitavih grupa. Ovakve studije porekla imaju na raspolaganju čitav arsenal različitih tehnika (kako analitičkih, tako i statističkih) da bi došle do odgovora na postavljena arheološka pitanja. Posebno mesto u dugoj listi analitičkih tehnika pripada nedestruktivnim analizama kao što su IC ili Ramanska spektroskopija, PIXE ili XRD. Među njima se posebno izdvaja, kao najčešće korišćena energetski disperzivna rendgenska fluorescentna (EDXRF) spektrometrija, koja se pokazala efikasna i pogodna za izučavanje porekla arheološke keramike. Tokom poslednjih deset godina, upotreba prenosnih XRF (pXRF), terenskih (fpXRF) ili ručnih (hh)XRF spektrometara značajno je povećana. Takvi instrumenti i tehnike postali su pristupačni za mnoge primene koje generišu brze rezultate što podrazumeva njihovo gotovo trenutno tumačenje i donošenje odluke. Imajući ovo u vidu, kao i činjenicu da su sistematska analitička ispitivanja keramika vinčanske kulture vrlo sporadična, cilj ovog istraživanja bio je da se ispita mogućnost korišćenja informacija o elementranom hemijskom sastavu keramičkih predmeta generisanih pEDXRF spektrometrijskom analizom za klasifikaciju. Kako keramika vinčanske kulture ima važnu ulogu u svetskoj arheologiji, izučavanje njenog porekla, sa što je moguće više aspekata je od velikog značaja. II Posebno pitanje koje se tokom ovih istraživanja nametnulo je da li se metode prepoznavanja oblika mogu uspešno primeniti na podacima dobijenim EDXRF analitičkom metodom. Fokus ove studije je bio na nedestruktivnoj karakterizaciji keramičkih predmeta iskopanih na tri neolitska lokaliteta: Vinča - Belo Brdo kod Beograda, Pločnik kod Prokuplja i Bubanj kod Niša i njihova klasifikacija prema elementarnom sastavu i dobro definisanom poreklu. Trideset tri fragmenta sa lokaliteta Vinča, 27 različitih fragmenata sa lokaliteta Pločnik i 15 ostataka sa lokaliteta Bubanj organizovani su u tri grupe. Osnovna karakteristika grupe bila je dobro definisano poreklo svakog pripadnika (na osnovu arheoloških razmatranja). Ovakav pristup je odabran, jer su u arheometrijskim istraživanjima moguća dva različita pristupa za utvrđivanje porekla proizvodnje: poređenje sa glinom ili sa artefaktima poznatog porekla. U okviru disertacije potpuno je razvijen i testiran postupak donošenja odluke o poreklu čiji je cilj da se klasifikuju nepoznati komadi keramike na osnovu njihovih elementarnog sastava određenog korišćenjem pEDXRF spektrometrije. Dakle, analitička ispitivanja praćena primenom metoda prepoznavanja oblika na dobijene rezultate, iskorišćena su za klasifikaciju (a samim tim i utvrđivanje porekla), ali i ekstrakciju najdiskriminantnijih obeležja. Kako predstavljaju najznačajniji deo postupka utvrđivanja porekla, testirane su mogućnosti dve metode za redukciju dimenzija: jedna od njih je analiza glavnih komponenti (PCA) i druga koja je zasnovana na matricama rasejanja. Pokazano je da je redukcija dimenzija zasnovana na matricama rasejanja efikasniji metod za klasifikaciju. U daljem postupku klasifikacije, projektovana su dva linearna klasifikatora na osnovu željenog izlaza, čime je postignuto da 7 od 8 nepoznatih uzoraka iz skupa za testiranje bude korektno klasifikovano. Na osnovu potvrđenih rezultata, zaključak je da, uprkos ograničenjima koja su tipična za primenjenu analitičku tehniku, elementarni sastav može biti nosilac informacija o poreklu. Uz pomoć III nove, potpuno razvijene procedure, keramički predmeti se mogu klasifikovati na osnovu njihovog elementarnog sastava i poznatog porekla. Ključne reči: pEDXRF spektrometrija, prepoznavanje oblika, redukcija dimenzija, selekcija i ekstrakcija obeležja, neuralne mreže radijalne osnove klasifikacija, kulturno nasleđe, neolitska keramika Naučna oblast: Hemija i hemijska tehnologija UDK: 666.3.017 : 902 IV Doctoral Dissertation Title: Non-Destructive Characterisation of Archaeological Ceramic Artefacts and Sourcing the Origin Using Pattern Recognition Methods Resume Archaeological ceramics can be studied in the context of origin of production or production technologies, as well as the distribution of specific ware types or whole assemblages. The provenience studies have at their disposal an arsenal of different techniques, both analytical and statistical to arrive at answers to archaeological issues. Special place in a long list of analytical techniques belongs to non-destructive analyses performed using IR or Raman spectroscopy, PIXE or XRD, but one that have been most commonly used is energy dispersive X-ray fluorescence (EDXRF) spectrometry proven to be efficient and suitable for archaeological ceramics provenience studies. During the past ten years the use of portable XRF (pXRF), field-portable (fpXRF) or hand-held (hh)XRF spectrometers has increased significantly. Such instruments and techniques become affordable for many applications that generate fast results which imply almost immediate interpretation and decision. Guided by this and the fact that systematic analytical examinations of archaeological ceramics from the Vinča culture are very obscure, the objective of this research was to examine the possibility of using information of ceramic chemical characteristics derived by pEDXRF spectrometry for classification. As the ceramics belonging to the Vinča culture play an important role in global archaeology, it is of great importance to study as many aspects of their provenience as possible. Another question arises whether pattern recognition methods can be applied to the data obtained by EDXRF analytical method. The focus of this study was on non-destructive characterisation of ceramic V findings excavated at three Neolithic sites: Vinča-Belo Brdo near Belgrade, Pločnik near Prokuplje, and Bubanj near Niš, and their classification according to elemental compositions and well-known provenance. Thirty-three pottery sherds from the site of Vinča, 27 different fragments from the site of Pločnik, and 15 pottery sherds from the site of Bubanj were organised in three sample assemblages. The main characteristic of the ceramic assemblages was their well-known provenance (on the basis of archaeological reasons). Such an approach was selected since in archaeometry research, two different approaches can be followed to determine the origin of production: comparison with the clay or with the artefacts of well-known provenance. A fully-developed decision-making procedure is proposed with main goal to classify unknown ceramic findings based on their elemental compositions derived by pEDXRF spectrometry and well- known provenance. So, analytical examinations were followed by application of pattern recognition methods to the obtained results as part of the decision-making procedure developed and improved to classification (and consequently sourcing) purpose and to extract the most discriminant features. As it is a major part of decision-making procedure, the possibilities of two dimension reduction methods were tested: one of them is principal component analysis (PCA) and the second scattering matrices-based dimension reduction. Scattering matrices-based dimension reduction was found to be the more efficient method for the purpose. Further, two linear classifiers, designed based on the desired output allowed for 7 of 8 unknown samples from the test set to be correctly classified. Based on the validated results, the conclusion is that despite the constraints typical of the applied analytical technique, the elemental composition can be considered as viable information in provenience studies. With a fully-developed procedure, ceramic artefacts can be classified based on their elemental composition and well-known provenance. VI Keywords: pEDXRF spectrometry, Pattern recognition, Dimension reduction, Feature selection and extraction, Radial basis neural network Classification, Cultural Heritage, Neolithic ceramics Scientific field: Chemistry and chemical technology UDK: 666.3.017 : 902 Sadržaj 1. Uvodna razmatranja, cilj i struktura rada 1 Literatura 5 2. Teorijski deo 7 2.1. Izučavanje keramičkih predmeta u arheometrijskom kontekstu 7 2.2. Nedestruktivne i petrografske metode karakterizacije keramičkih predmeta kulturnog nasleđa 12 2.3. Metode prepoznavanja oblika primenjene u arheometrijskim istraživanjima 19 2.4. Neuralne mreže radijalne osnove primenjene za selekciju obeležja 30 Literatura 34 3. Eksperimentalni deo 43 3.1. Uzorci arheološke keramike i glina – izbor, opis i priprema za analitički postupak 43 3.1.1. Izbor keramičkih predmeta 43 3.1.2. Izgled i karakteristike fragmenata neolitske keramike 47 3.1.3. Priprema keramike za analizu 49 3.1.4. Uzorci gline 52 3.2. Nedestruktivno određivanje elementarnog sastava arheološke keramike EDXRF spektrometrijskom metodom 55 3.2.1. Eksperimentalna postavka za analizu tela fragmenata neolitske keramike 62 3.3. Petrografske analize neolitske keramike i analiza slike kao metoda za selekciju obeležja 65 Literatura 72 4. Određivanje porekla arheološke keramike 76 4.1. Algoritam procedure za donošenje odluke o poreklu keramike 76 4.2. Metode za redukciju dimenzija 80 4.2.1. Redukcija dimenzija korišćenjem analize glavnih komponenti 81 4.2.2. Redukcija dimenzija zasnovana na matricama rasejanja 86 4.3. Klasifikacija i projektovanje klasifikatora 89 4.3.1. Projektovanje lineranog klasifikatora 91 4.3.2. Projektovanje lineranog klasifikatora na bazi željenog izlaza 92 4.4. Metode za testiranje uspešnosti klasifikacije 95 Literatura 100 5. Rezultati i diskusija 102 5.1. Elementarni sastav arheološke keramike kao skup ulaznih podataka za određivanje porekla keramike 102 5.1.1. Određivanje elementarnog sastava keramičkih predmeta EDXRF spektrometrijskom analizom 102 5.1.2. Selekcija obeležja iz spektra korišćenjem ADMCA softverskog paketa 103 5.1.3. Selekcija obeležja iz EDXRF spektra korišćenjem neuralnih mreža sa radijalnom osnovom 112 5.2. Klasifikacija arheološke keramike na osnovu elementarnog sastava određenog EDXRF spektrometrijskom metodom i dobro definisanog porekla 125 5.3. Testiranje uspešnosti klasifikacije 145 5.4. Klasifikacija neolitske keramike i glina na osnovu morfoloških karakteristika minerala korišćenjem procedure za određivanje porekla 150 Literatura 158 Zaključak 160 Prilog A 164 Prilog B 170 Prilog C 183 1 1. Uvodna razmatranja, cilj i struktura rada U ovom poglavlju, rad je predstavljen u kontekstu neophodnosti multidisciplinarnog pristupa savremenim istraživanjima u humanističkim, društvenim i prirodnim nauka kao i u oblastima njihovog preplitanja što predstavlja preduslov osvajanja novih i proširivanja i produbljivanja postojećih saznanja. Ovo uvodno razmatranje prati predstavljanje cilja istraživanja i strukture izloženog rada. Svako društvo pokušava da sačuva svoje kulturno nasleđe, jer je upravo to ono što mu daje sopstveni identitet. Način na koji su predmeti identifikovani da imaju važnost za neko društvo i načini kako se kao takvi čuvaju za budućnost, zavise od sofisticiranosti tog društva, od njegovog bogatstva, ali ipak u najvećoj meri želje, volje i odlučnosti pripadnika društva da čuvaju kulturno nasleđe (Creagh 2005). Pojam kulturnog nasleđa i definicije šta ono predstavlja i obuhvata nastajale su i menjale se tokom vremena. U savremenom dobu uspostavljen je sistem međunarodnih preporuka, razvijenih pod okriljem UNESKO-a i drugih srodnih institucija koje daju okvir aktivnostima na zaštiti kulturnog nasleđa. Te preporuke i praksa razvijenih zemalja su usvojene kao osnova za izgrađivanje srpskih institucija čija je delatnost proučavanje i zaštita kulturnog nasleđa. To je oblast kojom, pored arhitekata, tradicionalno dominiraju stručnjaci iz humanističkih nauka i raznih grana umetnosti – istoričari, arheolozi, slikari – konzervatori, istoričari umetnosti, etnolozi, arhivisti kao osnovni stručni kadar institucija zaštite kulturnog nasleđa. Primena metoda i tehnika prirodnih nauka za zaštitu kulturnog nasleđa, u Srbiji počinje sa osnivanjem fizičko – hemijskih laboratorija u centralnim institucijama 2 čija je ovo matična delatnost i to od samih početaka planske brige o predmetima kulturnog nasleđa. I pored razvijene svesti o neophodnosti multidisciplinarnog pristupa u zaštiti kulturnog nasleđa, stručnjaci su znanja i veštine neophodne za ovu oblast najčešće sticali u institucijama van zemlje (Korolija – Crkvenjakov i ostali 2012). Očuvanje i zaštita kulturnog nasleđa je jedan od glavnih fokusa u današnjoj evropskoj Uniji, a i šire, kao deo šire strategije o očuvanju ambijenta (environment preservation). Trend kretanja ka društvu znanja ogleda se i u promeni paradigme zaštite kulturnog nasleđa – sve veći akcenat stavlja se na povećanje znanja kroz multidisciplinarni pristup, u kojem značajno mesto zauzimaju fizičke i hemijske metode kojima se mogu sticati nova saznanja o kulturnom nasleđu (Adriaens i ostali 2004). Ovakav pristup za cilj ima stvaranje povoljnog okruženja u kojem se multidisciplinarnost podrazumeva. S jedne strane ozbiljne studije, sistematska istraživanja i veći i manji projekti u oblastima ispitivanja i zaštite kulturnog nasleđa podrazumevaju i generisanje ili potvrdu podataka analitičkim postupcima. S druge strane zahtevi koje pred nauku postavljaju osetljiva i dragocena dela naše istorije dovode do uključivanja ili razvoja novih tehnika i usavršavanja metodologija za njihovo proučavanje bez ikakvih oštećenja, što se pogotovo odnosi na savremene tehnike nedestruktivnog ispitivanja. Keramika je, kao najbrojniji materijal na arheološkim lokalitetima odavno predmet mnogih istraživanja. Uz kamene artefakte, keramika predstavlja onu vrstu arheološkog materijala koja je najbolje očuvana, najmanje podložna uticaju proteklog vremena i zastupljena u velikim količinama. Zahvaljujući tim osobinama, keramika je materijal koji pruža najviše mogućnosti za različite analize i studije: ona je izvor informacija o tehnološkim inovacijama, hronologiji, strategijama opstanka, aktivnostima u okviru domaćinstva, razmeni i trgovini, simboličkim sistemima, ritualu i religiji i mnogim drugim (Vuković 2010). Sistematska analitička ispitivanja keramičkih predmeta iz doba Neolita u Srbiji su retka i retko publikovana (Mioč i ostali 2004, Gajić – 3 Kvaščev i ostali 2012). S druge strane značaj arheoloških nalazišta na teritoriji Srbije na svetskoj arheološkoj mapi, kontekst okruženja i savremeni nalazi (Radivojević i ostali 2010) iziskuju da se istraživanjima neolitske keramike posveti posebna pažnja sa aspekta karakterizacije, autentifikacije i zaštite, metodama i analitičkim tehnikama prirodnih nauka. U tom kontekstu su za prva sistematska analitička istraživanja neolitske keramike izabrani lokaliteti Vinča – Belo Brdo u okolini Beograda, Pločnik u okolini Prokuplja i Bubanj u okolini Niša. Pored nedvosmislenog značaja, na izbor ovih lokaliteta najviše je uticala činjenica da se na njima vrše više – manje intenzivna iskopavanja u poslednjih nekoliko godina. Zbog toga je pored komada keramičkih predmeta koji su deo muzejskih kolekcija, na raspolaganju, za ovu analizu bio dostupan i izvestan broj komada iskopanih u skorašnjim kampanjama. Ovakav pristup uzorkovanju omogućio je da se istraživanje, koje je predmet ove disertacije, obavi u skladu sa zahtevima savremenih arheometrijskih studija. Uzorci neolitske keramike analizirani su u kontekstu određivanja elementarnog sastava materijala od kojeg su keramički predmeti pravljeni. Za ovo su primenjene analitičke tehnike koje se široko primenjuju u ovoj oblasti istraživanja, a sama metodologija analitičkog postupka prati najsavremenije tendencije (Forster i ostali 2011). Pored potrebe da se neolitska keramike opiše u smislu karakterizacije materijala od kojih je pravljena, pojavila se i potreba da se na osnovu ovih informacija definišu karateristike lokalne proizvodnje i tehnologije izrade ne samo u cilju prepoznavanja lokalne proizvodnje i njene karakterizacije koja će omogućiti razdvajanje od ostalih proizvodnji i utvrđivanje porekla, već i mnogo širi prvenstveno arheološki kontekst postignutih rezultata. Ovde svakako ne treba izostaviti činjenicu da su sve primenjene analitičke tehnike i metodološki pristupi izabrani tako da se dobijeni rezultati mogu iskoristiti za formiranje Nacionalne baze podataka o praistorijskoj keramici, ali i da budu deo neke od postojećih, dobro razvijenih evropskih baza (Hein i ostali 2012). 4 Suštinski doprinos znanju o kulturnom nasleđu se dobija kada se iz informacija dobijenih analitičkim postupkom, drugim rečima iz činjenica o materijalima i strukturi izvede zaključak sa kulturološkim, arheološkim, istorijskim i/ili umetničkim implikacijama, sa ili bez uticaja na postojeće saznanje. U ovom svetlu je i izvršen prikaz rezultata istraživanje, a sama struktura rada prati isti koncept. Nakon ovih uvodnih razmatranja i definisanja cilja disertacije, sledi poglavlje u kome su predstavljene mogućnosti primene radijacionih i nuklearnih tehnika u analizi predmeta kulturnog nasleđa, sa posebnim akcentom na analize keramičkih artefakata. Nezaobilazni segment analitičkog ispitivanja keramičkih artefakata je i petrografska analiza, čije su mogućnosti takođe predstavljene u ovom poglavlju. Dat je i pregled tehnika i metoda prepoznavanja obeležja sa posebnim akcentom na one koje se primenjuju u arheometriji i kratak osvrt na upotrebu neuralnih mreža za analizu spektara. Treće poglavlje sadrži delove u kojima su, pored detaljnog opisa korišćenih uzoraka i načina njihovog tretmana, detaljno prikazani i eksperimentalni postupci korišćeni u istraživanju. U četvrtom poglavlju predstavljena je i detaljno razrađena procedura za donošenje odluke o poreklu keramičkih predmeta. Pored rezultata analitičke karakterizacije materijala od kojih su analizirani predmeti sačinjeni, peto poglavlje sadrži i rezultate korišćenja ovih podataka za određivanje porekla. Ispitane su i kvantifikovane različite mogućnosti u pristupu obradi analitičkih rezultata. Na osnovu svih rezultata predložena je procedura koja je jednostavna, brza i efikasna u postizanju rezultata, izraženog kroz zaključak o poreklu. Zaključak je osmišljen da predstavi rezultate u kontekstu značaja multidisciplinarnog pristupa u analizi predmeta kulturnog nasleđa koje rezultira proširivanjem i produbljivanjem postojećeg znanja. 5 LITERATURA Adriaens A, Demortier G: COST Actions G1 and G8: EU programs on the use of radiation in art and archaeometry. Nucl. Instrum. Methods B, 226: 3 – 9. 2004 Creagh DC The characterization of artefacts of cultural heritage significance using physical techniques. Radiation Physics and Chemistry, 74: 426–442. 2005 Forster N, Grave P, Vickery N, Kealhofer L: Non-destructive analysis using PXRF: methodology and application to archaeological ceramics. X-Ray Spectrom, 40: 389–398. 2011 Gajić-Kvaščev M, Marić-Stojanović M, Šmit Ž, Kantarelou V, Karydas AG, Šljivar D, Milovanović D, Andrić V: New evidence for the use of cinnabar as a colouring pigment in the Vinča culture. J Archaeol Sci, 39:1025–1033. 2012 Hein A, Kilikoglou V: ceraDAT—Prototype of a Web-based Relational Database for Archaeological Ceramics. Archaeometry, 54:230 – 243. 2012 Korolija – Crkvenjakov DD, Marić – Stojanović M, Andrić ĐV, Gajić – Kvaščev DM: Multidisciplinarni pristup kao osnov za unapređenje znanja o kulturnom nasleđu. Prvi TIPNUD – Teorija i praksa nauke u društvu: od krize ka društvu znanja, 14 - 16. Novembar 2012, Beograd, Srbija, 231 – 237. 2012 Mioč UB, Ph. Colomban Ph, Sagon G, Stojanović M, Rosić A: Ochre decor and Cinnabar Residues in Neolithic Pottery from Vinča, Serbia. J. Raman Spectroscopy, 35: 843- 846. 2004 6 Radivojevic M, Rehren Th, Pernicka E, Sljivar D, Brauns M, Boric D: On the origins of extractive metallurgy: new evidence from Europe. Journal of Archaeological Science, 37 (11): 2775 – 2787. 2010 Vuković J Neolitska grnčarija – tehnološki i socijalni aspekti. Doktorska disertacija, Beograd. Univerzitet u Beogradu, Filozofski fakultet. 2010 7 2. Teorijski deo 2.1. Izučavanje keramičkih predmeta u arheometrijskom kontekstu Svojom osobinom da kao materijal (što se tiče sastava i svojstava) ima neznatne promene tokom i pod uticajem vremena, keramika predstavlja nepresušan izvor informacija o prošlosti ljudske civilizacije. Iako je to sasvim dovoljan razlog da arheološka keramika bude u fokusu svih oblasti našeg istraživanja, još neke njene osobine treba istaći. Smatra se da je izrada keramike najstarija svesna hemijska disciplina u istoriji čovečanstva (Vuković 2010). Srećnu okolnost sa stanovišta analitičkih tehnika, sa značajnim antropološkim i arheološkim implikacijama, predstavlja i činjenica da su keramički artefakti najbrojniji materijal na arheološkim lokalitetima. U svetlu neprocenjivog značaja keramičkog kulturnog nasleđa, u ovom poglavlju prikazani su različiti arheometrijski pristupi odgonetanju tajni koje su ostale zapisane u ovom blagu. Keramika je, uz kamene artefakte, odavno predmet mnogih istraživanja i predstavlja onu vrstu arheološkog materijala koja je najbolje očuvana i to najčešće u velikim količinama. Zahvaljujući ovim osobinama, keramika je materijal koji pruža najviše mogućnosti za različite analize i studije – ona pruža informacije o hronologiji, strategijama opstanka, aktivnostima u okviru domaćinstva, razmeni i trgovini, ritualima i religiji i sličnim (Vuković 2010). Potpuni okvir pomenutim studijama daje čitanje zapisa unutar same strukture 8 materijala, koji nosi informaciju o korišćenoj sirovini, strukturi, dodavanim primesama, načinima obrade i pečenja, pigmentima za ukrašavanje. Sve ovo zajedno za rezultat ima potpuno sagledavanje porekla i tehnologije izrade, a posledično i evidentnije arheološke i antropološke implikacije. Najstarija upotreba gline svakako je dokazana nalazima iz gornjepaleolitskog lokaliteta Dolni Vestonice u Češkoj (Vandiver i ostali 1989). Glina, međutim, nije korišćena za izradu posuda, već zoomorfnih i antropomorfnih figurina (više o ovome na http://www.ancient- wisdom.co.uk/czechdolnivestonice.htm). U novije vreme, međutim, sve je više nalaza prema kojima Kina preuzima primat za nalaze najstarije keramike na svetu (Chi 2002). Keramika se ni na jednom lokalitetu ne javlja sporadično, već u pravom smislu predstavlja značajan deo ukupnih nalaza. Ovome treba dodati i da nekoliko stotina fragmenata sa jednog lokaliteta ukazuje na razvijenu proizvodnju. Zbog toga je grnčarija, posebno tokom prve polovine XX veka, bila osnov za formiranje periodizacija i relativno - hronološka razmatranja praistorijskih kultura, a analize su se zasnivale na opisu tipologije oblika i stilskih elemenata, pre svega ornamentike (Vuković 2010). Ozbiljna savremena istraživanja keramike (Sánchez i ostali 2002, Carrero i ostali 2010, Guoxi i ostali 2009, Hein i ostali 2012), ne mogu se zamisliti bez analiza izvedenih tehnikama koje se koriste u oblasti prirodnih nauka. Izuzetan je broj i prvenstveno rezultat publikovanih rezultata arheometrijskog ispitivanja keramičkih artefakata, počevši od pojedinačnih i lokalnih studija slučaja pa sve do zahtevnih sistematskih istraživanja. Iako su ovakvi mulitdisciplinarni pristupi u savremenoj srpskoj nauci sporadični, u razvijenim naučnim sredinama, čitanju civilizacijskih zapisa sakrivenih u keramičkim artefaktima na raspolaganju je čitav arsenal raznovrsnih analitičkih tehnika. Posebno treba istaći činjenicu da su svetska istraživanja sistematska, dobro osmišljena i organizovana sa nezaobilaznim multidisciplinarnim pristupom koji se ogleda u neraskidivoj povezanosti 9 humanističkih i prirodnih nauka u dešifrovanju otkrivenih činjenica. Do sada nema publikovanih rezultata sistematskog analitičkog ispitivanja keramičkih artefakata sa arheoloških lokaliteta na teritoriji Srbije, iako su upravo te civilizacije od izuzetnog značaja na svetskoj arheološkoj mapi. Keramički predmeti se arheometrijskim metodama mogu istraživati na dva osnovna načina: § utvrđivanje porekla i § izučavanje tehnologije izrade. Svi ostali pristupi u izučavanju keramike predstavljaju podgrupu ove dve grupe, zavisno od izabranog pristupa u istraživanju. Na primer, tehnike koje se koriste za identifikaciju lokalne proizvodnje mogu da pruže odgovore i na pitanja kojima se utvrđuje poreklo. Posledično, identifikacija predmeta trgovine predstavlja podgrupu iste ove grupe. Ovde se pod terminom tehnika podrazumeva celokupan način utvrđivanja činjenica, od načina uzorkovanja, analize hemijskog sastava, arheološke interpretacije i sličnih postupaka. Izučavanje porekla arheološke keramike u arheometrijskom kontekstu odnosi se prvenstveno na karakterizaciju i lociranje izvora sirovina korišćenih u proizvodnji artefakata u cilju utvrđivanja porekla. Proširena istraživanja uključuju studije obrazaca nabavke sirovina i razmene i trgovine (Tite 2008) koje mogu dodatno da obogate studije porekla. Pored stilske interpretacije kao perjanice istraživanja porekla, arheometrijskim studijama porekla keramike se može pristupiti na dva načina: § istovremenim istraživanjem i upoređivanjem sirovina sa keramičkim predmetom koji se istražuje i § poređenjem predmeta ispitivanja sa drugim predmetom (predmetima) čije je poreklo nedvosmisleno potvrđeno, tj sa 10 predmetom dobro definisanog porekla. Ovaj pristup je i izabran za istraživanje prikazano u ovoj disertaciji. Najčešći pristup je da se hemijski (Minc i ostali 2011, Montana i ostali 2011, Xu i ostali 2001, Fermo i ostali 2008, Glascock i ostali 2003, Hall i ostali 2002, Taylor i ostali 1997) ili minerološki (Quinn i ostali 2011, Hill i ostali 2004, Mason 1995, Neff 2012, Bagnasco i ostali 2001) sastav keramičkih predmeta uporedi sa sastavom sirovina iz geoloških izvora (bilo da je u pitanju glina ili različiti materijali koji su u keramiku dodavani kao primese). Hemijska karakterizacija podrazumeva utvrđivanje elementarnog sastava i elemenata u tragovima (kao svojevrsne finger print elemente), zajedno sa njihovom zastupljenošću u sastavu sirovine i proizvoda. Za ove analize, koriste se različite analitičke tehnike počevši od neutronske aktivacione analize (NAA, Dias i ostali 2007, Li i ostali 2012), masene spektrometrije (ICP – MS, LA - ICP – MS, TOF - LA - ICP – MS, Iñañez i ostali 2010, Li i ostali 2005) do tehnika zasnovanih na interakciji zračenja sa materijom (XRF, SXRF – PIXE ili PIGE, Kos i ostali 2011, Papachristodoulou i ostali 2010, Freitas i ostali 2010, Cariati i ostali 2003), mada se u praksi sreće i multianalitički pristup (Padilla i ostali 2006, Tsolakidou i ostali 2002, Wallis i ostali 2012, Speakman i ostali 2011, Stewart i ostali 1990, Akyuz i ostali 2008, Centeno i ostali 2012, Smith i ostali 2004, Clark 2007). Petrografska istraživanja najčešće su bazirana na minerološkom ispitivanju sirovina i keramičkih predmeta. Najčešći pristup je analiza tankih preseka na kojima se vrši identifikacija minerala i njihova međusobna komparacija. Pored ovog standardnog petrografskog postupka korišćenjem SEM-EDX dobijamo informacije koje u toku petrografske analize ostanu sakrivene (Braun 2012, Adriaens i ostali 2004, 73–128). S druge strane, izučavanje tehnologije izrade, pored identifikacije sirovina i karakterizacije materijala, uključuje i istraživanje same tehnike izrade od pripreme sirovine (što uključuje 11 dodavanje primesa), oblikovanja i ukrašavanja, pečenja, do finalne dorade. Ovako obiman i raznovrstan skup različitih aktivnosti koje se obavljaju prilikom proizvodnje keramičkog predmeta zahteva upošljavanje svih raspoloživih analitičkih tehnika ispitivanja, čiji bi rezultati mogli biti iskorišćeni za izvođenje zaključaka (Stahl i ostali 2008, Frankel i ostali 2012, Pizarro i ostali 2012, Remolá i ostali 1993, Eramo i ostali 2004). Na ovaj način se u procesu izučavanja keramičkih predmeta generiše značajna količina informacija, koje, da bi se stavile u funkciju arheološkog i antropološkog rezultata, moraju biti obrađene angažovanjem više ili manje kompleksnih računskih tehnika: statističke i multivarijantne analize, prepoznavanja oblika, digitalne obrade signala i slike, pa sve do formiranja i održavanja elektronskih baza podataka. U najkraćem, arheometrijski skup podataka generisan je u procesu analitičkog (ili primenom više analitičkih metoda) ispitivanja predmeta kulturnog nasleđa. Njegova priroda je gotovo isključivo multivarijantna (pa čak i kada se ispitivanje porekla zasniva na stilističkim karakteristikama keramičkih predmeta, Karasik i ostali 2011). Ovo za rezultat ima uključivanje i raznovrsnih računskih metoda za analize arheometrijskih podataka prilikom izučavanja predmeta kulturnog nasleđa, a u funkciji dostizanja odgovora sa arheološkim implikacijama. 12 2.2. Nedestruktivne i petrografske metode karakterizacije keramičkih predmeta kulturnog nasleđa Od širokog spektra analitičkih tehnika koje su uspešno našle primenu u arheometrijskim istraživanjima u ovom poglavlju su detaljnije prikazane nedestruktivne tehnike sa posebnim osvrtom na mogućnosti njihove primene za istraživanja u terenskim uslovima. Kako rezultati dobijeni petrografskom analizom mogu biti veoma značajni nosioci informacija o poreklu arheološke keramike, ova metoda je iskorišćena za poređenje postignutih rezultata i u tom kontekstu su prikazani osnovni elementi ove analitičke tehnike. Dve glavne komponente keramičkih predmeta koje mogu biti značajni nosioci informacije o poreklu su telo keramike (hemijski sastav paste od koje je predmet napravljen) i glazura sa dekoracijom (hemijski sastav glazure i korišćeni pigmenti). Glinena pasta od koje se formira keramički predmet je multikomponentni sistem koji je po hemijskom sastavu sličan sastavu sedimentnih stena. Pored gline, u pasti se mogu naći i različite primese koje mogu biti prirodne nečistoće gline ili pak ciljano dodate u toku njene pripreme za formiranje keramičkog predmeta. Sve ovo ukazuje da je telo keramičkog predmeta vrlo dragocen i relevantan nosilac informacije o poreklu sirovine, poreklu primesa, tehnici izrade datog predmeta, drugim rečima da se analizom hemijskog sastava tela keramike vrši analiza gline i primesa čime se na osnovu dobijenih rezultata može povratiti informacija o poreklu sirovine i samog predmeta. Hemijska analiza sastava paste od koje je sačinjen predmet koji se ispituje može biti izvršena bilo kojom standardnom 13 metodom hemijskih analiza, a na izbor određene metode najčešće utiču sledeći faktori: § informacija koja se želi dobiti analizom, § da li se može vršiti uzorkovanje ili ne, § da li se predmet može analizirati u laboratorijskim uslovima ili se analiza mora obaviti in-situ i § da li se želi na pomenutom predmetu izvršiti više ponovljenih analiza ili ispitivanje izvršiti drugom instrumentalnom tehnikom. Već samo ovo početno razmatranje ukazuje na različite mogućnosti u izboru metodologije arheometrijskog izučavanja keramičkih predmeta počevši od izbora analitičkog postupka pa do načina obrade i interpretacije dobijenih rezultata. U savremenim arheometrijskim istraživanjima usvojen je termin „prilagođen nameni” (eng. fitness for purpose) koji se odnosi na izabrani analitički pristup, a objašnjava sinergiju izabranog analitičkog postupka za karakterizaciju predmeta kulturnog nasleđa i postizanja željenog rezultata. Poželjno je da analitički postupak kojim se analiziraju keramički predmeti može da zadovolji sledeće zahteve: § Nedestruktivnost i neinvazivnost; U najopštijem bi se moglo reći da je nedestruktivan onaj analitički postupak koji nema nikakvog uticaja na analit i predmet ispitivanja, tj. oni ostaju nepromenjeni nakon analitičkog postupka. Međutim, nedestruktivnost ne isključuje uzorkovanje. Kada je predmet ispitivanja izuzetne vrednosti ili važnosti dodatni zahtev koji može da bude od presudnog značaja za odabir analitičkog postupka je neinvazivnost, tj da se analitički postupak može obavljati bez ikakvog uticaja na predmet ispitivanja u celini. Moglo bi se reći da su nedestruktivnost i 14 neinvazivnost „zahtevi nad zahtevima” u najvećem broju analiza predmeta kulturnog nasleđa. § Multielementarnost je zahtev kojim je izražena potreba da se u jednom analitičkom postupku prikupi maksimalna moguća informacija o hemijskom sastavu keramičkog predmeta. Izrazita prirodna raznolikost hemijskog sastava sirovine i primesa za izradu keramike zahteva da izbrani analitički postupak ima širok opseg sa što je moguće istim ili sličnim performansama. § Portabilnost; Među zahtevima koji se mogu smatrati osnovnim šve češće se pojavljuje i zahtev da se analize vrše na mestu gde se predmet ispitivanja nalazi. Ovaj zahtev je omogućen sve većim brojem analitičkih postupaka koji se mogu obaviti na opremi koja je takoreći „minijaturizovana” i prilagođena mogućnostima rada na terenu. Tada je cena transporta opreme i in-situ analitičkog postupka mnogo manja od cene koja prati transport i osiguranje jedinstvenog predmeta kulutrnog nasleđa. Prilikom izbora analitičkog postupkog za analize keramičkih predmeta ovaj zahtev nije od presudne važnosti, ali je poželjan. § Brzina generisanja rezultata, tačnost i preciznost, stabilnost, mala tehnička i metodološka zahtevnost i niska cena analitičkog postupka, mogućnosti obrade i interpretacije dobijenih rezultata samo su još neki bitni faktori koji imaju uticaj na izbor analitičkog postupka u arheometrijskim istraživanjima, pa i u analizi keramičkih predmeta. U savremenim istraživanjima se skoro sve instrumentalne tehnike koriste za karakterizaciju predmeta kulturnog nasleđa, ali se praktično najčešće koriste one koje se mogu nazvati nedestruktivnim, a poželjno je i neinvazivnim instrumentalnim tehnikama, kao što su napr. FTIR, XRD, Ramanska spektrometrija, LIBS, LA ICP-MS i druge. 15 Tehnika energetski disperzivne rendgenske fluorescentne spektrometrije, EDXRF (eng. Energy Dispersive X-Ray Fluorescence) ispunjava najveći broj prethodno pobrojanih zahteva i trenutno se smatra jednim od standardnih i najčešće primenjivanih analitičkih postupaka u arheometrijskim istraživanjima. Razlozi za ovako privilogovan status jednog analitičkog postupka potiču iz sledećih osobina: § velika dostupnost, uz relativno nisku cenu, aparature za izvođenje analitičkog postupka; § nedestruktivni karakter analitičkog postupka; § savremeni instrumenti koji su poslednjih godina dostupni na tržištu su prenosni (portabl-pEDXRF ili fpEDXRF) ili su čak do te mere minijaturizovani da se mogu svrstati u grupu ručnih instrumenata (eng. hand-held, hhEDXRF, Frahm i ostali 2013) čime je obezbeđena neinvazivnost analitičkog postupka. § velika brzina generisanja rezultata (reda nekoliko desetina sekundi) a samim tim i brzina analitičkog postupka što u velikoj meri utiče i na njegovu cenu; § mogućnost kvalitativne i kvantitativne analize; § opseg hemijskih elemenata koji se ovim postupkom istovremeno može identifikovati je veliki (od Si do U), pa je generisani rezultat informativan za veliki broj zahteva. § instrumenti su bezbedni i jednostavni za rukovanje; § vremenom su analitičke procedure standardizovane tako da se rezultati generišu sa velikom tačnošću i preciznošću i mogu se međusobno porediti. Kao i svaka druga instrumentalna tehnika i EDXRF spektrometrija je ograničenih karakteristika usled same prirode fizičkog procesa koji se koristi za detekciju i kvantifikaciju analita u predmetu 16 ispitivanja. Najznačajnija ograničenja su mala osetljivost za lake elemente, značajan doprinos matriksa na izgled rezultujućih spektara, veliki broj preklopljenih linija u spektru koje zahtevaju dodatnu obradu i otežavaju kvantifikaciju rezultata. Petrografija tankog preseka je korisna metoda za izučavanje proizvoda od gline koja je, iako destruktivnog karaktera, našla primenu i u arheometrijskim istraživanjima. Tanki preseci mogu biti iskorišćeni za ispitivanje različitih materijala a posebno stena i minerala u pečenim glinama. Sama metoda može da pruži dokaze za brojne aspekte izučavanja keramičkih predmeta što uključuje i određivanje porekla i tehnologije izrade. Krajem XVIII veka škotski naučnik W. Nicol napravio je prvi presek fosilizovanog drveta koji je bio dovoljno tanak da bude transparentan pod mikroskopom. Ovaj naučnik doprineo je i konstruisanju prvog polarizacionog mikroskopa, 1828. godine, tako što je izumeo prizmu koja omogućava propuštanje jednog zraka ravanski polarizovane svetlosti. Prva primena ove tehnike za analizu arheološkog materijala objavljena je 1890. godine. Nemački geolog Karl Lepsius je pripremio 409 uzoraka grčkog mermera i klasifikovao ih na različite tipove na osnovu mikroskopski uočenih detalja kao što su boja i veličina zrna primesa (Lepsius 1890). Korišćenje metode petrografske analize tankog preseka za izučavanje arheološke keramike nije šire primenjivano do sredine dvadesetog veka kada je Ana Šepard 1942. godine objavila rezultate petrografske analize Rio Grande posuda od glazirane i oslikane keramike (Shepard 1942). Paralelno sa ovim radom W. Felts je demonstrirao mogućnosti metode analizirajući tanke preseke keramičkih proizvoda iz Troje (zapadna turska obala). On je poredeći primese u keramici sa primesama u zemljištu uspeo da razdvoji lokalnu proizvodnju od komada koji su bili predmet trgovine (Felts 1942). Petrografske analize keramike su u Evropi značajno intenzivirane radovima D. Pikoka. On je 1968. godine objavio rezultate istraživanja oko stotinu tankih preseka dve posude iz kamnog doba pronađene u 17 zapadnoj Engleskoj (Peacock 1968). U nizu značajnih istraživanja koja su napravila pomake ovoj oblasti (Riley 1979, Riley i ostali 1980, Day i ostali 1999, Reedy 2008) ulazimo u 21. vek kada petrografsko ispitivanje postaje nezaobilazni segment u istraživanjima arheološke keramike, pružajući obilje važnih informacija o poreklu i tehnologiji izrade. Priprema uzoraka za petrografsku analizu se sastoji od nekoliko koraka (Peterson 2009): § iseče se mali fragment keramičkog predmeta pomoću dijamantskog sečiva. U slučaju da je materijal izrazito porozan ili trošan pre sečenja se vrši impregnacija smolom da bi se sprečilo oštećenje uzorka, § izrezana površina se izbrusi (uglača-ground) ili rukama ili nekim pogodnim sredstvom dok ne postane potpuno ravna, § pripremljeni materijal se zalepi na staklenu podlogu i osuši, § gornja površina se paralelno nosaču preseče do debljine od 1 – 2 mm, § ova površina se fino polira do debljine 25 – 30 µm i § tako dobijen uzorak se prekrije zaštitnim staklom. Ovako pripremljeni uzorci tankih preseka spremni su za petrografsku analizu sa ciljem karakterizacije materijala od kojeg su napravljeni. Analiza se vrši pomoću mikroskopa koji propušta polarizovanu svetlost kroz uzorak tankog preseka. Ovime je omogućena identifikacija dve glavne komponente u sastavu keramike, gline i dodavanih primesa. Kao dodatna informacija mogu se analizirati pore i pukotine, kao i detalji kojima se određuje tretman površina. U opisanom postupku najjednostavnija je identifikacija minerala. Oni se identifikuju pomoću karakterističnih optičkih svojstava kao što su: transparentnost, boja, morfologija i sličnih. 18 U savremenim petrografskim istraživanjima moguće je dobiti digitalnu sliku sa polarizacionog mikroskopa. Ova tehnika nadalje otvara široke mogućnosti u prostoru obrade digitalnih slika. Metodama koje se koriste za digitalnu obradu slike moguće je kvantifikovati morfološke karakteristike identifikovanih minerala na petrogrfaskim snimcima (Volkov-Husović i ostali 2005, Dostanić i ostali 2009). Korišćenjem pogodnog softverskog paketa, sa dobrim alatims moguće je za svaki mineral u strukturi gline ili keramičkog proizvoda odrediti parametre kao što su: površina mineralnog zrna i njegove dimenzije, fraktalna dimenzija, zakrivljenost i veliki broj parametara koji se odnose na optičku gustinu identifikovanog objekta (zrna minerala). Na ovaj način praktično se vrši selekcija obeležja koji bi mogli biti nosioci informacija o poreklu i sirovine i keramčkih predmeta, kao i tehnologije izrade. 19 2.3. Metode prepoznavanja oblika primenjene u arheometrijskim istraživanjima U ovom poglavlju, dat je teorijski prikaz raspoloživih metoda prepoznavanja oblika. Načinjen je kratak osvrt na značaj primene ovih metoda u arheometriji. Definisan je skup arheometrijskih podataka i objašnjena multivarijantna priroda ovog skupa. Naglašeno je kakvi se rezultati mogu očekivati primenom metoda prepoznavanja oblika na arheolometrijski skup podataka. Ukratko su predstavljene mogućnosti i primeri korišćenja pojedinačnih metoda. Poseban akcenat je stavljen na prikaz metoda prepoznavanja oblika korišćenih za klasifikaciju keramičkih artefakata u cilju određivanja porekla. Korišćenje metoda prepoznavanja oblika za analizu arheometrijskih podataka danas se smatra rutinskim postupkom u svakoj obuhvatnijoj analizi predmeta kulturnog nasleđa. Kao što se nijedno savremeno, šire i ozbiljnije izučavanje predmeta kulturnog nasleđa ne može zamisliti bez neke fizičko-hemijske analize, tako se ni izvođenje zaključaka na osnovu ovih analiza ne može smatrati celovitim bez ispitivanja primenom neke od metoda prepoznavanja oblika. Svako pojedinačno merenje izvedeno na nekom predmetu kulturnog nasleđa, karakteriše se skupom obeležja (promenljivih) koja mogu biti različitog tipa: § kategorisana (pripadaju određenoj kategoriji), § opisna (malo, srednje, veliko), § celobrojna vrednost (broj pojavljivanja određene pojave) ili § realna vrednost (koncentracija određenog hemijskog elementa). 20 Arheometrijski podaci, bez obzira na način njihovog generisanja (tj. primenjene metode za analizu), po svojoj prirodi su multivarijantni, tj. svako merenje se karakteriše skupom više obeležja. Ako se na primer, arheometrijski skup podataka formira od podataka dobijenih fizičko-hemijskim analizama tela keramike svako pojedinačno merenje biće opisano sa najmanje deset, a najčešće do dvadeset promenljivih kojima se definiše hemijski sastav keramike. S druge strane, multivarijantni karakter imaju i podaci čisto arheološke prirode nastali kvantifikacijom tipoloških i stilističkih karakteristika nekog keramičkog predmeta (oblik, dimenzije, namena, način izrade, ukrašavanje i slično, Vuković 2010). Suštinske informacije koje nose ovakvi multivarijantni podaci mogu da budu neuočljive (sakrivene) zbog nemogućnosti sagledavanja njihovih povezanosti i međusobnih uticaja usled brojnosti obeležja i kao takve zahtevaju tretman metodama prepoznavanja oblika. Izbor određene (ili više njih) metode za obradu ovakvih podataka ponajviše zavisi od prirode objekata kulturnog nasleđa koji se izučavaju i tesno je povezan sa zaključkom koji treba izvesti iz ovakve analize, nedvosmisleno smeštenim u arheološki kontekst. Informacije generisane određenom analitičkom tehnikom, kao ni kombinovanje informacija dobijenih različitim analitičkim tehnikama, nisu prepreka za primenu određene metode prepoznavanja oblika. U zavisnosti od prirode problema koji se izučava primenjuju se ili metode obučavanja bez nadgledanja (nesupervizijsko obučavanje, eng. unsupervised methods) ili metode obučavanja sa nadgledanjem (supervizijsko obučavanje, eng. supervised methods), mada ima primera i njihovog kombinovanja. Izbor pogodne metode nije određen samo skupom koji će se analizirati, njegovom strukturom i osobinama, već i namenom rezultata koji će se nakon obučavanja dobiti. U slučajevima kada treba ispitati prethodno nepoznatu strukturu u jednom arheometrijskom skupu podataka koriste se metode obučavanja bez nadgledanja, dok se tehnike sa nadgledanjem koriste ako je potrebno iskoristiti ili sačuvati prethodno znanje o strukturi (izraženoj kroz 21 postojanje grupa) unutar početnog skupa podataka (Baxter 2006). Rezultati primene multivarijantne analize mogu se u najopštijem posmatrati kao: § redukcija dimenzija, § ekstrakcija obeležja i § klasifikacija. Ako je početni skup podataka formiran od velikog broja promenljivih (kakvi su recimo skupovi formirani od koncentracije hemijskih elemenata u strukturi keramičkih predmeta koje su određene korišćenjem neutronske aktivacione analize) potrebno je iskoristiti metode multivarijantne analize za redukciju dimenzija. Proces redukcije dimenzija obično je usmeren na smanjenje broja međusobno jako korelisanih promenljivih na manji broj nekorelisanih promenljivih koji će učiniti mogućom vizuelizaciju početnog skupa. Primena određene tehnike multivarijantne analize za redukciju dimenzija zavisi i od toga šta je cilj same analize, tj. da li je to ispitivanje strukture unutar početnog skupa podataka, klasifikacija, ili ekstrakcija obeležja. Ekstrakcija obeležja i/ili klasifikacija mogu, ali i ne moraju da budu rezultat redukcije dimenzija, i za posledicu imaju utvrđivanje međusobne povezanosti i uticaja pojedinačnih obeležja u početnom skupu na strukturu skupa (klasifikaciju). Klasifikacija može biti direktna posledica redukcije dimenzija, ali može biti i unapred zahtevana. Širina i raznolikost arheometrijskih problema koji se rešavaju metodama prepoznavanja oblika diktiraju potrebu da se koristi većina ovih metoda, odvojeno ili zajedno, sa jednim ili više zajedničkih ciljeva. Može se reći da je trenutno široko prihvaćeno stanovište da nema jedne statističke procedure koja će samostalno i u potpunosti rešiti kompleksne multivarijantne probleme u analizi skupova arheometrijskih podataka (Jain i ostali 2000). 22 Najšire i uobičajno korišćena tehnika bez nadgledanja je analiza glavnih komponenti, PCA (eng. principal component analysis) koja je poznata i kao Karhunen–Loeve (KL) transformacija. Metoda se najčešće primenjuje za redukciju dimenzija, kada se vrši linearna transformacija početnog n-dimenzionog prostora u novi prostor značajno manjih dimenzija, koji je određen maksimalnom varijansom unutar početnog skupa. Kako je rezultat redukcije dimenzija primenom PCA metode generisanje novih, međusobno nekorelisanih promenljivih koje su linearna kombinacija originalnih, ova metoda se može koristiti i kao metoda za ekstrakciju obeležja. Na ovaj način omogućeno je utvrđivanje odnosa između pojedinačnih početnih promenljivih koji nisu bili očigledni u mnoštvu informacija sadržanih u početnom multivarijantnom skup. Potencijalna mogućnost za klasifikaciju je posledica redukcije dimenzija pomoću PCA, jer je priroda ove metode bez nadgledanja, tj. ne koristi se znanje o prethodnoj strukturi skupa. Ako se ispostavi da postoji mogućnost klasifikacije podataka koji su obrađeni primenom PCA tehnike, generiše se još jedan kvalitet u interpretaciji dobijenih rezultata. Postoji mogućnost i da se rezultati klasifikacije utvrđeni primenom recimo klasterske analize provere i potvrde korišćenjem PCA analize. PCA analiza je primenjena gotovo u svim oblastima koje su predmet arheometrijskih studija. Neki zanimljivi primeri su primena PCA analize na procentni sastav amino kiselina u uzorcima koja je omogućila identifikaciju proteinskih veziva na Vizantijskim zidnim slikama Protaton crkve iz 1295. godine na Atosu u Grčkoj (Sister Daniilia i ostali 2007). Rezultati FTIR analiza vršenih u procesu određivanje kristaliničnosti ostataka kostiju koje su pretrpele spaljivanje su dodatno analizirani korišćenjem PCA da bi se shvatile promene u kostima nastale usled delovanja visoke temperature (Thompson i ostali 2013). Detaljna matematička struktura PCA analize prikazana je u prilogu A. Klasterska analiza (eng. cluster analysis) je generičko ime za grupu matematičkih multivarijantnih metoda koje se mogu koristiti za 23 utvrđivanje sličnosti i/ili razlika između objekata i/ili promenljivih u skupu i njihovo grupisanje i klasifikaciju. Drugim rečima klasterska analiza predstavlja pronalaženje grupa objekata unutar originalnog skupa podataka takvih da je: § svaka grupa - klaster homogena (kompaktna) u odnosu na određene promenljive, tj. da su svi objekti u jednoj grupi slični jedni drugima i § svaka grupa - klaster različita od druge u odnosu na te iste promenljive, tj. da se objekti u jednoj grupi moraju razlikovati od objekata u drugoj grupi. Osim za utvrđivanje klasterske strukture početnog skupa podataka ova analiza može poslužiti kod planiranja eksperimenta, provere hipoteze i kao dopuna PCA analizama. Termin klaster se koristi za “koncentrisanu” grupu i obično se odnosi na objekte (u prostoru promenljivih), ali se može odnositi i na promenljive – obeležja (u prostoru koji je određen objektima). Klasteri opisuju grupu objekata, koji su međusobno slični, a različiti u odnosu na objekte van te grupe. Postoji nekoliko tipova klastera: § dobro razdvojeni klasteri (eng. well-separated), § klasteri zasnovani na centru (eng. center-based), § klasteri zasnovani na susedstvu (eng. contiguous), § klasteri zasnovani na gustini (eng. density-based), § klasteri zasnovani na grafovima, § konceptualni klasteri - rezultat su klasterovanja na osnovu zajedničkih osobina (eng. conceptual) i § klasteri opisani ciljnom funkcijom (eng. described by an objective function) Klasterovanje predstavlja postupak utvrđivanje klasterske strukture početnog skupa podataka i može biti hijerarhijsko (formira se skup 24 “ugnježdenih” klastera organizovan u obliku hijerarhijskog drveta) ili particiono (vrši se podela skupa podataka u nepreklapajuće podskupove takve da je svaki podatak tačno u jednom podskupu, slika 2.3.1, http://poincare.matf.bg.ac.rs/~nenad/ipdr.2011/9.klasterovanje.pdf). Hijerarhijska klaster analiza zasnovana je na algoritmu koji formira klastere po hijerarhiji tako da je u svakom sledećem nivou broj klastera manji za jedan. Ova metoda analize se najčešće prikazuje grafički, dendogramom (slika 2.3.1). Postoje dva osnovna tipa ove metode: § aglomerativna (rastuća, u kojoj svaki objekat započinje kao zasebni klaster, broj klastera se u sledećim koracima smanjuje dok se svi na kraju ne grupišu u jedan veliki klaster) § divizivna (opadajuća, koja započinje jednim velikim klasterom koji sadrži sve objekte, a u sledećim koracima se deli). Za razliku od hijerarhijske, u particionoj klaster analizi broj klastera (k) i njihovi centroidi moraju biti poznati a priori. Početni klasteri formiraju se uklapanjem svih preostalih n – k objekata najbližem centroidu. Pored pomenutih metoda primenu su našle i fazi klaster analiza (svaki objekat je koeficijentom pripadnosti povezan sa svakim određenim klasterom) i klaster analiza zasnovana na modelu (predpostavlja se da različite klastere opisuju različiti modeli). Rezultat primene bilo koje od navedenih klasterskih analiza je svrstavanje objekata početnog skupa u klastere, uz pretpostavku da su objekti unutar jednog klastera međusobno sličnih osobina, a različitih u odnosu na objekte koji pripadaju drugim klasterima. Iz ovoga sledi da: § rastojanja između objekata moraju biti definisana i za ovu namenu definisana je mera sličnosti i § uspešnost klasterovanja mora biti validovana. Kako je informacija o strukturi početnog skupa nepoznata 25 rezultujući broj klastera nastao u procesu klasterske analize mora biti na neki način potvrđen. Početni podaci Particiono klasterovanje Tradicionalno hijerarhijsko klasterovanje Tradicionalni dendogram Netradicionalno hijerarhijsko klasterovanje Netradicionalni dendogram Slika 2.3.1. Klasterovanje multivarijantnih podataka 26 Najčešće korišćena rastojanja kao mera sličnosti u klasterskoj analizi su: § Euklidsko rastojanje (eng. Euclidean distance), § Menhetn rastojanje (eng. Manhattan ili City block distance), § Rastojanje Minkovskog (eng. Minkowski distance), § Korelacioni koeficijent sličnosti (cos α), § Sličnost vektora (SAB) i § Mahalanobisovo rastojanje (eng. Mahalanobis distance). Klasterska analiza nije tehnika statističkog zaključivanja u smislu pretpostavki odnosa uzorak - populacija, nego objektivna metoda za klasifikaciju. Zato ona nije opterećena pretpostavkama o normalnosti, linearnosti i homogenosti varijansi. Klasterska analiza je osetljiva na izbor promenljivih koje su relevantne za objekat istraživanja i na one objekte koji se razlikuju od ostalih (tzv. autlajere, eng. outliers). pa je reprezentativnost uzorka od velike važnosti. Pored toga, zbog velikog broja podmetoda, klasterska analiza je, možda više nego ijedna druga multivarijatna analiza, zavisna od izbora samog analitičara. Interpretirati klastere znači znati objasniti njihov sadržaj, tj. biti u mogućnosti opisati klaster ili ga jednoznačno definisati. Slično kao i PCA i klasterska analiza je široko primenjivana u analizi arheometrijskih skupova podataka. Za ilistraciju naveden je najzanimljiviji primer. Podaci dobijeni ispitivanjem drevnih namirnica, rezanaca, kolača i prosa, koji su iskopani iz Subeixi groblja (Turpan, Xinjiang oblasti u Kini, a koji su datovani na 500-300 godina pre nove ere) obrađeni su metodom klasterske analize za utvrđivanje drevnog načina pripreme hrane (Gong Y i ostali 2011). Manje zastupljene u praktičnoj primeni metode obučavanja bez nadgledanja (i iz tog razloga samo spomenute, bez detaljnijeg opisa) su multidimenziono skaliranje (eng. multidimensional scaling, MDS), samoorganizujuće mape (eng. self-organizing map, SOM) i analiza 27 nezavisnih komponenti (eng. independent component analysis, ICA). Od metoda sa nadgledanjem za analizu arheometrijskih skupova podataka najčešće se koristi Fišerova linearna disriminantna analiza (fLDA), dok se primena drugih metoda sreće sporadično. Od njih svakako treba spomenuti kvadratnu disktiminantnu analizu (QDA), primenu neuralnih mreža, fazi (eng. fuzzy) logike, support vector machine learning (SVM). Iako je klasifikacija primarna namena metoda sa nadgledanjem one mogu da se koriste i za redukciju dimenzija i ekstrakciju obeležja. Analize primenom metoda sa nadgledanjem, uz a priori poznatu ili pretpostavljenu klasifikaciju, gotovo obavezno rezultiraju grafičkim reprezentovanjem podataka (u obliku 1D, 2D ili 3D grafika) koji na diskriminantan način prikazuju pretpostavljeno razdvajanje, što je moguće jasnije. Rezultujuća diskriminantna funkcija može biti iskorišćena i za identifikaciju promenljivih koje su odgovorne za očuvanje pretpostavljene separabilnosti između klasa. Projektovanjem diskriminantne funkcije (klasifikatora) ova vrsta analize može da se iskoristi i za predikciju pripadnosti objekata koji nisu korišćeni u procesu obučavanja. Iako u prvi mah može da izgleda zbunjujuće, navod u referentnoj publikaciji (Baxter 2006) o praktičnoj primeni metoda sa nadgledanjem u svrhu predikcije pripadnosti klasi pomoću koje je u procesu obučavanja razvijeno pravilo predikcije, a koji glasi “This usage is less common in archaeometry but it provides the motivation for several of the methods to be discussed...”, realnost je takva da je većina publikacija ostala uskraćena za širu primenu ovakvog pristupa. Gotovo da nema publikovanih rezultata u kojima je § izvršena kritička procena uspešnosti diskriminantne analize, § kvantifikovana mera te uspešnosti i/ili § izvršeno testiranje korišćenjem pravila razvijenog u procesu obučavanja. 28 Detaljniji matematički opis metode sa nadgledanjem koja je korišćena u ovom radu dat je u poglavlju 4.2. Diskusija je ograničena na primenu linearne diskriminantne analize. Ispitivanje mogućnosti primene drugih metoda sa nadgledanjem u mnogome bi prevazišlo okvire i cilj ovog rada. Arheološki keramički predmeti su svojevrsni svedoci vremena u kome su nastali. Njihova postojanost tokom vremena pruža nam zapis o mnogim aspektima života naših predaka. Čitanje ovog zapisa biće uspešnije i sadržajnije ukoliko se analitičke činjenice interpretiraju i potvrde u arheološkom kontekstu. Metode prepoznavanja oblika nisu samo jedan olakšavajući korak u ovoj interpretaciji, već njihovi rezultati mogu značajno da pomere granice saznanja. Rezultat primene neke pogodne analitičke tehnike za analizu keramičkih artefakata može biti informacija o: § hemijskom sastavu tela keramike, § minerološkoj strukturi tela keramike, § vrsti i načinu glaziranja ili § vrsti pigmenata korišćenih za dekoraciju Ovakve informacije su sadržajne, ali samostalno prikazane nisu informativne u arheološkom kontekstu. Da li je na primer, analizirani predmet lokalno proizveden ili je predmet trgovine, nisu informacije koje se generišu analitičkim postupkom, ali su svakako njegova posledica. Odgovor na prethodno postavljeno arheološko pitanje je posledica analize analitičkih podataka (o na primer hemijskom sastavu ili minerološkoj strukturi keramike) metodama prepoznavanja oblika. Analiziranje podataka o arheološkoj keramici koji su generisani raznovrsnim analitičkim postupcima vrši se kako primenom metoda sa nadgledanjem tako i metodama bez nadgledanja. Rezultati obrade analitičkih podataka mogu se vrlo opšte grupisati u sledeće kategorije 29 (mada je granicu teško podvući, jer je najčešće interpretacijom rezultata može stići do više zaključaka): § izučavanje porekla, § kombinovano izučavanje porekla i tehnologije izrade, § karakterizacija i klasifikacija i § specifični zaključci. Izučavanje porekla predstavlja analizu arheometrijskih podataka sa ciljem utvrđivanja porekla analizirane keramike, i može se realizovati analizom podataka kako arheološke prirode tako i podataka o sastavu ili strukturi materijala. Praktično se, utvrđivanje porekla na osnovu karakteristika materijala zasniva na upoređivanju sa karakteristikama lokalnih izvora sirovina ili upoređivanju sa predmetima dobro defisanog porekla, mada može biti i posledica klasifikacije zasnovane na utvrđenim karakteristikama (Speakman i ostali 2011, Taylor i ostali 1997, Burley i ostali 2010, Montana i ostali 2011, Xu i ostali 2001). Najčešće se kao posledica izučavanja karakteristika materijala od kojih su napravljeni keramički predmeti u sklopu proučavanja tehnologija izrade može istovremeno utvrditi i njihovo poreklo (Papachristodoulou i ostali 2010, Hall 2004, Terenzi i ostali 2010, Tite 2008, Frankel i ostali 2012). Rezultat analize arheometrijskih podataka o karakteristikama materijala može biti i utvrđivanje svojstava lokalne proizvodnje i na taj način njene karakterizacije i klasifikacije (Bakraji i ostali 2010, Padilla i ostali 2006, Freitas i ostali 2010, Morgenstein i ostali 2005, Remolá i ostali 1993). Na osnovama ovakvih istraživanja mogu se izvući zaključci o putevima trgovine (Hall i ostali 2002) ili pak postići neki sasvim specifični rezultati, kao što je na primer posledično datovanje (Guoxi i ostali 2009, Sánchez i ostali 2002) ili pridruživanje ispitivanih keramičkih predmeta određenom kulturnom sloju (Carrero i ostali 2010). 30 2.4. Neuralne mreže radijalne osnove primenjene za selekciju obeležja U ovom poglavlju, ukratko su prikazane teorijske osnove o neuralnim mrežama radijalne osnove, dovoljne da se osvetli njihova primena u spektrometriji. Neuralne mreže radijalne osnove u okviru ove disertacije iskorišćene su za izdvajanje obeležja iz EDXRF spektara. Neuralna mreža radijalne osnove, RBF neuralna mreža (eng. Radial Basis Function Neural Network, Moody i ostali 1989, Wasserman 1993) se sastoji od tri sloja: § ulaznog, § skrivenog i § izlaznog (slika 2.4.1 a), i projektovana je da izvrši ulazno - izlazno preslikavanje koje se postiže učenjem mreže na primerima, parovima ulaza i izlaza (x, y) skupa za obučavanje. Za obučavanje ovakvih neuralnih mreža najčešće se koriste hibridni algoritmi: § obučavanje bez nadgledanja za skriveni sloj i § obučavanje sa nadgledanjem za izlazni linearni sloj neurona. Ulazni vektor X će „aktivirati“ radijalne funkcije, tj. neurone u skrivenom sloju, čiji se centri nalaze u blizini ulaznog vektora X, u zavisnosti od udaljenosti od pobudnog signala, X. Izlaz neuralne mreže će zatim biti formiran kao ponderisana suma izlaza skrivenog sloja neurona. 31 Aktivacione funkcije skrivenog sloja su funkcije radijalne osnove (najčešće se koriste normalizovane Gausove funkcije, slika 2.4.1 b), definisane izrazom: 2.4.1 gde je X - ulazni n - dimenzioni vektor, zq - izlaz q - tog neurona u skrivenom sloju, mq i σq su srednja vrednost i varijansa Gausove funkcije aktivacije q-tog neurona u skrivenom sloju, respektivno. a) b) Slika 2.4.1. a) Neuralna mreža radijalne osnove sa m ulaza, l čvorova u skrivenom sloju i n izlaza; b) Normalizovana Gausova funkcija (npr. mq = 5, σq = 1). 32 Za određivanje centara Gausovskih funkcija aktivacije mq, za svaki čvor, kao i širine rasipanja σq (q = 1, 2, ..., l, gde l predstavlja ukupan broj čvorova u skrivenom sloju) korišćeno je obučavanje bez nadgledanja. Odgovarajuća vrednost centara mq može se odrediti nekom od mnogobrojnih tehnika: § tehnika vektorske kvantizacije (eng. vector quantization), § konkurentnim obučavanjem (eng. competitive learning rules), § primenom Kohonenovog pravila obučavanja, ili § obučavanjem metodom ortogonalnih najmanjih kvadrata (eng. orthogonal least squares learning algorithm for radial basis function networks, Chen i ostali 1991) koja je i korišćena u radu. Varijansa Gausove funkcije u skrivenom sloju, σq, određena je karakteristikama instrumenta i postavljenim eksperimentalnim uslovima. U odnosu na proces obučavanja neuralne mreže ta vrednost je unapred određena i smatra se konstantnom. Izlaz sa neuralne mreže dobija se kao ponderisana suma izlaza prethodnog sloja, i realizovan je linearnom funkcijom aktivacije u izlaznom sloju neurona oblika: 1 l i i iq q i q y a w z θ =   = +    ∑ 2.4.2 gde je sa ai (.) označena funkcija aktivacije, i kao što je rečeno, ona je u najvećem broju slučajeva linearna. Sa wiq su označena pojačanja između ulaza i-tog i q-tog neurona dok θi predstavlja prag (eng. bias). Pojačanja u izlaznom sloju dobijena su primenom obučavanja sa nadgledanjem, tehnikom delta obučavajućeg pravila (eng. delta learning rule). 33 Neuralne mreže radijalne osnove korišćene su za određivanje parametara pikova u EDXRF spektru, tj. izdvajanje obeležja od značaja. Ovo je postignuto aproksimacijom date funkcije spektra uklapanjem većeg broja različito parametrizovanih funkcija radijalnog tipa (Gausovih funkcija). Generisane vrednosti pojačanja od skrivenog ka izlaznom sloju, wiq, predstavljaju selektovana obeležja iz spektra, tj. parametre koji će biti analizirani u smislu nosilaca informacije o poreklu (nakon redukcije dimenzija, biće iskorišćeni za klasifikaciju). Čitav postupak selekcije obeležja korišćenjem neuralnih mreža omogućava automatizaciju procesa obrade spektara i značajno skraćuje vreme potrebno da se spektar obradi u poređenju sa klasičnim pristupom (Kvaščev i ostali 2012). Za procenu efikasnosti aproksimicije spektra neuralnim mrežama sa radijalnom osnovom korišćeni su parametri prikazani u tabeli 2.4.1. Tabela 2.4.1. Parametri za ocenu efikasnosti aproksimacije EDXRF spektra neuralnom mrežom radijalne osnove. Mera Izraz Srednja kvadratna greška, RMSE ( )[ ] 2/12op CCRMSE −= Srednja apsolutna greška, MAE ∑ −= op CCnMAE 1 Indeks slaganja, IA ( ) [ ]2 2 1 ooop op CCCC CC IA −+− − −= 34 LITERATURA Adriaens A, Dowsett M: Electron microscopy and its role in cultural heritage studies, in: Janssens K, Van Grieken R (Eds.), Non-destructive Microanalysis of Cultural Heritage Materials. Elsevier Science B.V., Amsterdam. 2004 Akyuz S, Akyuz T, Basaran S, Bolcal C, Gulec A: Analysis of ancient potteries using FT-IR, micro-Raman and EDXRF spectrometry. Vib Spectrosc, 48: 276–280. 2008 Bagnasco MB, Casoli A, Chiari G, Compagnoni R, Davit P, Mirti P: Mineralogical and chemical composition of transport amphorae excavated at Locri Epizephiri (southern Italy). J Cult Herit, 2, (3): 229-239. 2001 Bakraji EH, Itlas M, Abdulrahman A, Issa H, Abboud R: X-ray fluorescence analysis for the study of fragments pottery excavated at Tell Jendares site, Syria, employing multivariate statistical analysis. J Radioanal Nucl Ch, 285: 455–460. 2010 Baxter MJ A Review of Supervised and Unsupervised Pattern Recognition in Archaeometry. Archaeometry, 48, (4): 671- 694. 2006 Braun GV Petrography as a technique for investigating Iroquoian ceramic production and smoking rituals. J Archaeol Sci, 39, (1): 1-10. 2012 Burley DV, Dickinson WR: Among Polynesia’s first pots. J Archaeol Sci, 37: 1020–1026. 2010 35 Cariati F, Fermo P, Gilardoni S, Galli A, Milazzo M: A new approach for archaeological ceramics analysis using total reflection X-ray fluorescence spectrometry. Spectrochim Acta B, 58: 177–184. 2003 Carrero JA, Goienaga N, Fdez-Ortiz De Vallejuelo S, Arana G, Madariaga JM: Classification of archaeological pieces into their respective stratum by a chemometric model based on the soil concentration of 25 selected elements. Spectrochim Acta B, 65: 279–286. 2010 Centeno SA, Williams VI, Little NC, Speakman RJ: Characterization of surface decorations in Prehispanic archaeological ceramics by Raman spectroscopy, FTIR, XRD and XRF. Vib Spectrosc, 58: 119–124. 2012 Chen S, Cowan CFN, Grant PM: Orthogonal Least Squares LearningAlgorithm for Radial Basis Function Networks. IEEE T on Neural Networ, 2 (2): 302–309. 1991 Chi Z The Discovery of Early Pottery in China. Documenta Praehistorica, XXIX: 29-35. 2002 Clark RJH Raman microscopy as a structural and analytical tool in the fields of art and archaeology. J Mol Struct, 834–836: 74–80. 2007 Day PM, Kiriatzi E, Tsolakidou A, Kilikoglou V: Group Therapy in Crete: A Comparison between Analyses by NAA and Thin Section Petrography of Early Minoan Pottery. J Archaeol Sci, 26: 1025-1036. 1999 Dias MI, Prudencio MI: Neutron Activation Analysis of Archaeological Materials: an Overview of the ITN NAA Laboratory, Portugal. Archaeometry, 49, (2): 383–393. 2007 Dostanić J, Dimitrijević M, Jančić – Heinemann R, Volkov – Husović T: Primena analize slike u karakterizaciji materijala. RIC grafičkog inženjerstva. TMF, Beograd. 2009 36 Eramo G, Laviano R, Muntoni IM, Volpe G: Late Roman cooking pottery from the Tavoliere area (Southern Italy): raw materials and technological aspects. Journal of Cultural Heritage, 5, (2): 157-165. 2004 Felts WM A Petrographic Examination of Potsherds form Ancient Troy. American Journal of Archaeology, 46: 237-244. 1942 Fermo P, Delnevo E, Lasagni M, Polla S, de Vos M: Application of chemical and chemometric analytical techniques to the study of ancient ceramics from Dougga (Tunisia). Microchem J, 88: 150–159. 2008 Frahm E, Doonan CPR: The technological versus methodological revolution of portable XRF in archaeology. J Archaeol Sci, 40, 1425-1434. 2013 Frankel D, Webb JM: Pottery production and distribution in prehistoric Bronze Age Cyprus. An application of pXRF analysis. J Archaeol Sci, 39: 1380–1387. 2012 Freitas PR, Calza C, Lima AT, Rabello A, Lopes TR: EDXRF and multivariate statistical analysis of fragments from Marajoara ceramics. X-Ray Spectrom, 39: 307–310. 2010 Glascock D, Neff H: Neutron activation analysis and provenance research in archaeology. Meas Sci Technol, 14: 1516–1526. 2003 Gong Y, Yang Y, Ferguso DK, Tao D, Li W, Wang C, Lü E, Jiang H: Investigation of ancient noodles, cakes, and millet at the Subeixi Site, Xinjiang,China. J Archaeol Sci, 38: 470-479. 2011 Guoxi X, Songlin F, Xiangqian F, Yongqiang L, Hongye H, Yanqing W, Jihao Z, Lingtong Y, Li L: The Dating of Ancient Chinese Celadon by INAA and Pattern Recognition Methods. Archaeometry, 51: 682–699. 2009 Hall M, Minyae S: Chemical Analysis of Xiong-nu Pottery: A Preliminary Study of Exchange and Trade on the Inner Asian Steppes. J Archaeol Sci, 2: 135–144. 2002 37 Hall ME Pottery production during the Late Jomon period: insights from the chemical analyses of Kasori B pottery. J Archaeol Sci, 31: 1439–1450. 2004 Hein A, Kilikoglou V: ceraDAT—Prototype of a Web-based Relational Database for Archaeological Ceramics. Archaeometry, 54: 230–243. 2012 Hill DV, Speakman RJ, Glascock DM: Chemical and Mineralogical Characterization of Sasanian and Early Islamic Glazed Ceramics from the Deh Luran Plain, Southwestern Iran. Archaeometry, 46, (4): 585–605. 2004 Iñañez JG, BellucciJJ, Rodríguez-Alegría E, Ash R, McDonough W, Speakman RJ: Romita pottery revisited: a reassessment of the provenance of ceramics from Colonial Mexico by LA-MC- ICP-MS. J Archaeol Sci, 37: 2698-2704. 2010 Jain AK, Duin RPW, Mao J: Statistical Pattern Recognition: A Review. IEEE Pattern Anal, 22, (1): 4-37. 2000 Karasik A, Smilansky U: Computerized morphological classification of ceramics. J Archaeol Sci, 38: 2644-2657. 2011 Kos M, Šmit Ž: PIXE-PIGE analysis of 18th and early 19th century creamware from Slovenia and Northern Italy. J Cult Herit, 12: 236–242. 2011 Kvaščev G, Gajić-Kvaščev M, Đurović Ž: Radial Basis Function Network Based Feature Extraction for Improvement the Procedure of Sourcing Neolithic Ceramics. Proceedings of the 11th NEUREL, 95-100. 2012 Lepsius GR Greichische Marmorsstudien, Berlin. 1890 Li B, Greig A, Zhao J, Collerson KD, Quan K, Meng Y, Ma Z: ICP- MS trace element analysis of Song dynasty porcelains from Ding, Jiexiu and Guantai kilns, north China. J Archaeol Sci, 32, (2): 251-259. 2005 38 Li L, Xie G, Feng S, Feng X, Yan L, Zhu J, Li Y, Han H: Provenance research by INAA on ancient Chinese white porcelain excavated from the Maojiawan site of Beijing. J Archaeol Sci, 40, 1449-1453. 2012 Mason RB Criteria for the Petrographic Characterization of Stonepaste Ceramics. Archaeometry, 37, 307–321. 1995 Minc LD, Sherman RJ: Assessing Natural Clay Composition in the Valley of Oaxaca as a Basis for Ceramic Provenance Studies. Archaeometry, 53, 285–328. 2011 Montana G, Ontiveros MAC, Polito AM, Azzaro E: Characterisation of clayey raw materials for ceramic manufacture in ancient Sicily. Appl. Clay Sci, 53: 476–488. 2011 Morgenstein M, Redmount CA: Using portable energy dispersive X- ray fluorescence (EDXRF) analysis for on-site study of ceramic sherds at El Hibeh, Egypt. J Archaeol Sci 32: 1613–1623. 2005 Moody J, Darken C: Fast learning in networks of locally- tuned processing units. Neural Comput, 1: 281-294. 1989 Neff H Comment: Chemical and Mineralogical Approaches to Ceramic Provenance Determination. Archaeometry, 54, 244–249. 2012 Padilla R, Van Espen P, Godo Torres PP: The suitability of XRF analysis for compositional classification of archaeological ceramic fabric: A comparison with a previous NAA study. Anal Chim Acta, 558: 283–289. 2006 Papachristodoulou C, Gravani K, Oikonomou A, Ioannides K: On the provenance and manufacture of red-slipped fine ware from ancient Cassope: evidence by X-ray analytical methods. J Archaeol Sci, 37: 2146–2154. 2010 39 Peacock DPS A Petrological Study of Certain Iron Age Pottery form Western England. Proceedings of the Prehistoric Society, 34: 414-427. 1968 Peterson S Thin-Section Petrography of Ceramic Materials. INSTAP Academic Press Philadelphia, Pennsylvania. 2009 Pizarro C, Perez-del-Notario N, Saenz-Gonzalez C, Rodriguez-Tecedor S, Gonzalez Saiz JM: Matching past and present ceramic production in the Banda area (Ghana): improving the analytical performance of neutron activation analysis in archaeology using multivariate analysis techniques. Archaeometry, 54: 101–113. 2012 Quinn P, Rout D, Stringer L, Alexander T, Armstrong A, Olmstead S: Petrodatabase: an on-line database for thin section ceramic petrography. J Archaeol Sci, 38, (9): 2491-2496. 2011 Reedy CL Thin – Section Petrography of Stone and Ceramic Cultural Materials, Plymouth, UK. 2008 Remolá JA, Larrechi MS, Rius FX: Chemometric characterization of 5th century A.D. amphora producing centres in the Mediterranean. Talanta, 40: 1749–1757. 1993 Riley JA The Petrological Investigation of Roman and Islamic Ceramics from Cyrenaica. Libyan Studies, 10: 35-46. 1979 Riley JA, Peacock DPS and Renfrew AC: The Petrological Characterisation of Ceramics from Knossos and Mycenae. Revue d’Archeometrie. 3: 245-250. 1980 Sánchez S, Bosch F, Gimeno JV, Yusá DJ, Doménech A: Study and dating of medieval ceramic tiles by analysis of enamels with atomic absorption spectroscopy, X-ray fluorescence and electron probe microanalysis. Spectrochim Acta B, 57: 689– 700. 2002 40 Shepard AO Rio Grande Glaze Paint Ware: A Study Illustrating the Place of Ceramic Technological Analysis in Archaeological Research. Carnegie Institution of Washington Publication, 528, Washington DC. 1942 Sister Daniilia, Tsakalof A, Bairachtari K, Chryssoulakis Y: The Byzantine wall paintings from the Protaton Church on Mount Athos, Greece: tradition and science. J Archaeol Sci, 34: 1971- 1984. 2007 Smith GD, Clark RJH: Raman microscopy in archaeological science. J Archaeol Sci, 31: 1137–1160. 2004 Speakman RJ, Little NC, Creel D, Miller MR, Iñañez JG: Sourcing ceramics with portable XRF spectrometers? A comparison with INAA using Mimbres pottery from the American Southwest. J Archaeol Sci, 38: 3483–3496. 2011 Stahl AB, Cruz MD, Neff H, Glascock MD, Speakman RJ, Giles B, Smith L: Ceramic production, consumption and exchange in the Banda area, Ghana: Insights from compositional analyses. J Anthropol Archaeol, 27: 363–381. 2008 Stewart JD, Fralick P, Hancock RGV, Kelley JH, Garrette EM: Petrographic analysis and INAA geochemistry of prehistoric ceramics from Robinson Pueblo, New Mexico. J Archaeol Sci, 17, (6): 601-625. 1990 Taylor RJ, Robinson VJ, Gibbins DJL: An investigation of the provenance of the Roman Amphora cargo from the Plemmirio B shipwreck. Archaeometry, 39: 9–21. 1997 Terenzi C, Casieri C, Felici AC, Piacentini M, Vendittelli M, De Luca F: Characterization of elemental and firing-dependent properties of Phlegrean ceramics by non-destructive ED- XRF and NMR techniques. J Archaeol Sci, 37: 1403–1412. 2010 41 Thompson TJU, Islam M, Bonniere M: A new statistical approach for determining the crystallinity of heat-altered bone mineral from FTIR spectra. J Archaeol Sci, 40: 416-422. 2013 Tite MS Ceramic production, provenance and use—a review. Archaeometry, 50: 216–231. 2008 Tsolakidou A, Kilikoglou V: Comparative analysis of ancient ceramics by neutron activation analysis, inductively coupled plasma-optical-emission spectrometry, inductively coupled plasma-mass spectrometry, and X-ray fluorescence. Anal Bioanal Chem, 374: 566–572. 2002 Vandiver P, Soffer O, Klima B, Svoboda J: The Origins of Ceramic Technology at Dolni Vestonice, Czechoslovakia. Science, 246, (4933): 1002-1008. 1989 Volkov-Husović T, Jančić RM, Mitraković D: Using the Image Analysis Program for Prediction of Thermal Stability Behavior of Refractory Specimen. Materials Science Forum, ed. O van der Biest, M Gasik, J Vleugels, VIII: 492–493. 2005 Vuković J Neolitska grnčarija – tehnološki i socijalni aspekti. Doktorska disertacija, Beograd. Univerzitet u Beogradu, Filozofski fakultet. 2010 Wallis NJ, Kamenov GD: Challenges in the Analysis of Heterogeneous Pottery by LA–ICP–MS: A Comparison with INAA. Archaeometry, doi: 10.1111/j.1475- 4754.2012.00718.x. 2012 Wasserman PD Advanced Methods in NeuralComputing. Van Nostrand Reinhold: New York. 1993 Xu A, Wang C, Chi J, Li M, Zhang M, Holmes L, Harbottle G, Koshimizu S, Manabu K, Koichi K: Preliminary Provenance Research on Chinese Neolithic Pottery: Huating (Xinyi County) and Three Yellow River Valley Sites. Archaeometry, 43: 35–47. 2001 42 http://www.ancient-wisdom.co.uk/czechdolnivestonice.htm http://poincare.matf.bg.ac.rs/~nenad/ipdr.2011/9.klasterovanje.pdf 43 3. Eksperimentalni deo 3.1. Uzorci arheološke keramike i glina – izbor, opis i priprema za analitički postupak U ovom poglavlju, opisani su uzorci neolitske keramike koji su korišćeni u radu. Pobrojani su kriterijumi kojima je vršen odabir uzoraka, izgled i karakteristike uzoraka su detaljno opisani, kao i način njihove pripreme za analizu. Priložene su i fotografije korišćenog arheološkog materijala. Pored toga prikazane su sve značajne karakteristike glina koje su korišćene u procesu donošenja odluke o lokalnoj proizvodnji na lokalitetu Pločnik. 3.1.1. Izbor keramičkih predmeta Prateći osnovne ciljeve ovog istraživanja uzorci keramičkih predmeta (u radu su najviše korišćeni fragmenti keramičkih predmeta, mada su pojedini predmeti samo delimično bili fragmentirani) odabrani su tako da budu zadovoljeni sledeći kriterijumi: § dobro definisano poreklo, § uslovno datovanje na isti vremenski period i § reprezentativnost odabranog skupa uzoraka Najznačajniji kriterijum koji je neki fragment morao da zadovolji je njegovo dobro definisano poreklo, koje je određeno od strane 44 arheologa na bazi stilističkih, arheoloških ili nekih drugih kriterijuma. Na osnovu ovoga pretpostavlja se, sa značajnom sigurnošću, da su svi analizirani fragmenti keramike lokalno proizvedeni od sirovina koje su eksploatisane u blizini drevnih naseobina (pretpostavka je da su se u doba Neolita za grnčarske radove eksploatisala gliništa koja su bila najbliža naselju, a koja su istovremeno imala i glinu potrebnog kvaliteta, Vuković 2010, 159). Razvoj grnčarskih tehnika kroz vreme za rezultat je imao i poboljšanja u načinu izrade keramičkih predmeta, i to ne samo po obliku, načinu ukrašvanja, već i po načinu pripreme gline za proizvodnju datog predmeta, zatim dodavanju primesa, tehnici izrade i načinu pečenja koji mogu imati značajan uticaj na parametre kojima ćemo definisati poreklo nekog određenog predmeta. Zato je period nastanka datog keramičkog predmeta jedan od značajnih činilaca u odabiru uzoraka. Arheološka je pretpostavka da predmeti nastali u bliskom vremenskom periodu imaju slične karakteristike. U svrhu određivanja porekla, termin slične karakteristike odnosi se na način pripreme gline, vrstu i način dodavanja primesa (ukoliko ih ima) i tehnike oblikovanja i pečenja. Način pripreme gline predstavlja separaciju prirodnih primesa koje su nepodesne za izradu predmeta i direkno utiče na hemijske osobine koje će budući predmet pokazati u analizi. I vrsta i način dodavanja primesa, koja je svesna delatnost predaka – grnčara, direktno utiče na sam analitički proces, ali i na zaključak o poreklu. Može se reći da je uticaj ovog faktora od presudnog značaja, jer zahteva izuzetno pažljivu interpretaciju. Tehnike oblikovanja i pečenja mogu da imaju uticaj na određivanje elementarnog sastava keramike, ali je u ovom radu taj uticaj minimizovan pogodnim izborom fragmenata za anlizu, da se ne bi udaljili od osnovnog cilja disertacije. Važan kriterijum za izbor uzoraka je i njihova finoća izrade koja utiče na reprezentativnost odabranog skupa fragmenata keramike. Ovo je izraženo kroz dodatni zahtev da u skupu budu zastupljeni fragmenti 45 različite finoće izrade. Keramika se prema fakturi (izgled i sastav mase od koje je izrađena keramika) deli na grubu, srednju i finu a glavni kriterijumi su vrsta, količina i veličina dodatih primesa ili prirodno prisutnih grubih uključaka (Shepard 1971, 131). Ovaj zahtev može da omogući praćenje uticaja tehnika izrade i dodatih primesa na postavljeni cilj izražen kroz klasifikaciju arheološke keramike. Uzorci arheološke keramike korišćeni u ovom radu svrstani su u tri grupe, prema lokalitetu na kome su iskopani, a uz predpostavku dobro definisanog porekla (u ovom slučaju dobro definisano poreklo određeno je na osnovu arheoloških razmatranja, dr J. Vuković i dr N. Tasić za keramike sa lokaliteta Vinča, D. Šljivar za keramike sa lokaliteta Pločnik i dr A. Bulatović za keramike sa lokaliteta Bubanj). Prvu grupe sačinjavaju fragmenti keramike sa lokaliteta Vinča – Belo brdo, drugu grupu predmeti sa lokaliteta Pločnik i treću oni predmeti koji su pronađeni na lokalitetu Bubanj, slika 3.1.1. Značaj ovih lokaliteta na svetskoj arheološkoj mapi kao i intenzivna iskopavanja koja se trenutno odvijaju na lokalitetima Vinča i Pločnik (a delom i na lokalitetu Bubanj) uticala su na njihov izbor. Ovakav izbor lokaliteta i gore pomenuti kriterijumi koje su pojedinačni predmeti morali za zadovolje ograničio je populaciju pojedinačnih skupova koje oni formiraju. Tako je sa lokaliteta Vinča za analizu bilo pogodno 33 fragmenta od kojih je 29 svrstano u skup koji je korišćen za obučavanje, dok su preostala četiri fragmenta iskorišćena za testiranje uspešnosti predloženog postupka. Sa lokaliteta Pločnik analizirano je 25 fragmenta u skupu za obučavanje dok su dva preostala za proceduru testiranja. Skup fragmenata keramike sa lokaliteta Bubanj ima posebne karakteristike. Ovaj skup namenjen je za ispitivanje mogućnosti proširenja predloženog postupka klasifikacije na više od dve grupe, jer je sama matematička procedura zahtevnija u odnosu na osnovni slučaj klasifikacije dve grupe. Zato je ovaj skup formiran sa manjim brojem uzoraka, ukupno 13 u skupu za obučavanje i 2 u skupu za testiranje. 46 Kao što je već pomenuto kriterijum od važnosti za odabir fragmenata keramike koji će biti iskorišćeni u procesu obučavanja je vreme nastanka, tačnije datovanje (ili uslovno datovanje) u arheološkom kontekstu. Fragmenti sa lokaliteta Vinča i Pločnik uslovno su datovani u period od druge polovine šestog do druge polovine petog milenijuma pre nove ere i pripadaju tzv. ranoj i srednjoj Vinčanskoj kulturi (Borić 2009, 234). U grupu fragmenata keramike sa lokaliteta Bubanj svrstani su fragmenti koji su datovani u dva različita perioda. Slika 3.1.1. Mapa arheoloških lokaliteta sa kojih je izvršeno uzorkovanje keramičkih artefakata i glina. 47 Prva grupa uzoraka sa lokaliteta Bubanj sadrži fragmente koji pripadaju tzv. Bubanj – Hum I kulturi (koja je regionalna varijanta Vinčanske kulture, Garašanin 1998, 265–274) i čija je starost uslovno datovana na drugu polovinu petog milenijuma pre nove ere (Stojić i ostali 2006, 77- 87). Druga grupa uzoraka sa ovog lokaliteta pripadaju tzv. Starčevačkoj kulturi i uslovno su datovani na kraj sedmog milenijuma pre nove ere. Tako su pored ostataka posuda različite namene (tanjiri i činije, koji spadaju u keramiku fine izrade) ovim istraživanjem obuhvaćeni i predmeti koji su služili u ritualnim i verskim obredima, a predstavljaju keramičke predmete grublje izrade (kakve su figurine i žrtvenici). 3.1.2. Izgled i karakteristike fragmenata neolitske keramike Prikaz svih važnih karakteristika fragmenata keramike koji su korišćeni za studiju porekla ograničen je na one karakteristike koje nose informaciju o elementarnom sastavu i one koje su od važnosti ili mogu da imaju uticaja na sam analitički postupak. Uopšteno, uzorci keramičkih predmeta čije je poreklo određivano u okviru ove doktorske disertacije nemaju glazuru (neglazirana keramike, kao uopšte i sva keramika iz doba Neolita), a njihova površina je ukrašena i dekorisana (ukrašavanje je izvedeno različitim tehnikama ucrtavanja šara koje su bojene ili ne). Pigmenti korišćeni za dekoraciju uzoraka koji su ispitivani nisu od značaja za istraživanje prikazano u ovoj disertaciji niti su uticali na hemijski sastav tela keramike (za detaljniji opis korišćenih pigmenata videti Mioč i ostali 2004 i Gajić-Kvaščev i ostali 2012a). Za ovaj rad sa lokaliteta Vinča – Belo brdo analizirano je ukupno 33 fragmenta keramike koji su služili kao upotrebna keramika, tj. različite posude i tanjiri. Fragmenti sa ovog lokaliteta spadaju u kategoriju 48 keramike fine fakture (neki od njih prikazani su na slici 3.1.2). Površina ispitivanih fragmenata je fino uglačana do visokog sjaja i ukrašena različitim pigmentima. Dimenzije izabranih fragmenata sa ovog lokaliteta su od 10 x 5 cm (veći komadi) do 5 x 3 cm (manji komadi). Fragmenti imaju zakrivljenu (i konkavnu i konveksnu) spoljašnju površinu. Njihova prosečna debljina iznosi oko 4 – 6 mm. Telo keramike je homogene strukture (slika 3.1.2) crne ili braon boje. Boja koju vidimo na telu neolitske keramike najčešće potiče od uslova pečenja (oksidaciona atmosfera – crvena boja tela keramike, dok crna boja tela keramike ukazuje na redukcionu atmosferu pečenja. Nekada je crvena boja posledica kasnijih termičkih uticaja, recimo požara). Sa lokaliteta Pločnik analizirano je ukupno 27 fragmenata keramike (slika 3.1.3). Od toga 2 fragmenta posuda, 2 žrtvenika i 22 figurine (delimično fragmentirane). Za razliku od posuda žrtvenici i figurine spadaju u kategoriju keramike srednje do grube fakture. Figurine iz grupe keramika iskopanih na lokalitetu Pločnik su oko 10 – 15 cm visoke i imaju oko 5 cm u prečniku. Telo figurina i žrtvenika iz ove grupe je crne boje, zadovoljavajuće homogenosti (slika sa opičkog mikroskopa na slici 3.1.3). Glatka površina figurina i žrtvenika ukrašavana je različitim tehnikama graviranja i bojena najčešće crvenim i belim pigmentima. Sa lokaliteta Bubanj analizirani su fragmenti keramičkih posuda čije je telo crne boje. Dimenzije fragmenata sa lokaliteta Bubanj su oko 5 x 5 cm, dok im prosečna debljina iznosi 5 – 10 mm. Fragmenti iz ove grupe mogu se svrstati u keramiku fine do grube fakture, sa nešto narušenom homogenošću (što je po mišljenju arheologa karakteristika ovog lokaliteta za posmatrani period, slika 3.1.4). Površina je najčešće ukrašena različitim gravurama i pigmentima. Detaljan pregled korišćenih uzoraka prikazan je u prilogu B. 49 3.1.3. Priprema keramike za analizu U svakom trenutku analitičkog procesa ne sme se izgubiti iz vidi dragocenost predmeta koji se ispituje i zahtev za nedestruktivnim i neinvazivnim pristupom u analizi. Imajući ovo na umu može se reći da priprema uzoraka za analizu, u smislu koji poznaju metode prirodnih nauka, ne postoji. Slika 3.1.2. Fotografije nekih fragmenata keramičkih predmeta sa lokaliteta, Vinča analiziranih u radu. U gornjem desnom uglu prikazana je fotografija sa optičkog mikroskopa tela jednog od fragmenata. 50 Ovaj zahtev je dodatno ograničio broj uzoraka u pojedinačnim grupama, jer su birani samo oni fragmenti sa prelomima pogodnim za analizu (prelomi omogućavaju uvid i analizu materijala od kojeg je predmet napravljen, tj. u fakturu). Svi uzorci koji su analizirani morali su da budu očišćeni od zemlje i drugih naslaga (naslage kakve su recimo kalcinacije na mestima koja se analiziraju mogu da utiču i na analitički i na arheološki rezultat). To se naročito odnosilo na prelom. Slika 3.1.3. Fotografije nekih fragmenata keramičkih predmeta sa lokaliteta Pločnik, korišćenih u radu. Na desnoj strani prikazane su fotografije sa optičkog mikroskopa tela fragmenata. Izabrani fragmenti morali su da zadovolje i uslov homogenosti strukture tela keramike (fakture keramike). Termin homogena struktura tela keramičkog predmeta se odnosi na strukturu u kojoj se 51 ne mogu uočiti primese i pore značajne veličine koje bi mogle imati uticaj na analitički proces i rezultujući elementarni sastav ispitivanog komada. Provera homogenosti strukture izvršena je snimanjem preloma optičkim mikroskopom. Prirodne nehomogenosti u strukturi eliminisane su usrednjavanjem vrednosti iz ponovljenih merenja u tri različite tačke (kako je preporučeno u Forster i ostali 2011). Slika 3.1.4. Fotografije nekih fragmenata keramičkih predmeta sa lokaliteta Bubanj, korišćenih u radu. Na desnoj strani prikazane su fotografije sa optičkog mikroskopa tela dva fragmenta. Tačke su, gde god je to bilo izvodljivo, birane na različitim stranama komada. Gde ovo nije bilo moguće, na jednom prelomu birane su tri različite tačke. Pored toga izabrani komadi imali su zaravnjen (gladak) 52 bar neki, mali deo preloma. Ovaj zahtev je omogućio da rasejanje i slabljenje pobudnog X-zračenja budu uporedivi za sve uzorke, drugim rečima obezbeđeni su isti merni uslovi za sve fragmente. 3.1.4. Uzorci gline Sasvim posebnu grupu uzoraka predstavljaju keramičke pločice posebno napravljene u laboratorijskim uslovima i namenjene ispitivanju tehnika izrade arheološke keramike i njihovog porekla (slika 3.1.5). Arheološka pretpostavka je da se u vremenu u kojem je nastala ispitivana keramika nije vršio transport sirovina, već da su one eksploatisane na najbližim pogodnim lokacijama u odnosu na mesta koja su preci nastanjivali. Gline su uzorkovane na gliništima koja su u neposrednoj blizini lokaliteta Pločnik i za koja postoje indikacije da su u prošlosti bila eksploatisana ili se još uvek eksploatišu. Po ovim kriterijumima, četiri lokacije su bile pogodne za uzorkovanje glina (slika 3.1.6). 53 Slika 3.1.5. Test pločice od pečene gline koja je uzorkovana u blizini lokaliteta Pločnik (izradila Vesna Svoboda, CIK). Od uzorkovanih glina pečene su keramičke pločice na nekoliko različitih načina radi utvrđivanja najverovatnije tehnike izrade keramičkih predmeta. U ovom radu su korišćene četiri test pločice. Bez detaljnijeg razmatranja tehnike izrade i pečenja pločica od gline, može se reći da je njihova struktura zadovoljavala iste uslove kao i fragmenti keramike: homogenost izražena kroz odsustvo primesa i pora značajnih dimenzija i fino zaravnjena površina za analizu. 54 Slika 3.1.6. Mesta na kojima je uzorkovana glina u blizini lokaliteta Pločnik. 55 3.2. Nedestruktivno određivanje elementarnog sastava arheološke keramike EDXRF spektrometrijskom metodom U ovom poglavlju, prikazan je analitički postupak određivanja elementarnog sastava fragmenata keramičkih predmeta. Prikazana je instrumentacija kojom se nedestruktivnim i neinvazivnim postupkom analiziraju keramički predmeti sa Neolitskih lokaliteta. Detaljno su opisani uslovi pod kojima su generisani podaci koji će daljom analizom biti iskorišćeni za utvrđivanje porekla. Mogućnost realizacije analitičkog postupka u uslovima na terenu (in-situ merenja) prikazana je u kontekstu specifičnosti u odnosu na rad u laboratorijskim uslovima. Mobilni EDXRF spektrometar koji je korišćen u ovom istraživanju (slika 3.2.1) konstruisali su saradnici Laboratorije za hemijsku dinamiku, Instituta Vinča u Beogradu i predstavlja prvi mobilni EDXRF spektrometar takvog tipa u Srbiji. Imajući u vidu prvenstveno značaj ispitivanja i zaštite predmeta kulturnog nasleđa, ali i tek sporadična i svakako ne sistematska dosadašnja istraživanja u ovoj oblasti, instrument je posebno konstruisan za primenu prilikom analiza predmeta kulturnog nasleđa, mada se uspešno primenjuje i u svim ostalim analitičkim procesima analize elementarnog hemijskog sastava. Jedna od njegovih bitnih karakteristika, pored nedestruktivnog analitičkog postupka, je i mogućnost korišćenje van laboratorijskih uslova, drugim rečima može se koristiti i na terenu, tj. mestu gde se nalazi predmet za analizu. Ovakva merenja van laboratorijskih uslova nazivaju se in-situ merenja i od naročitog su značaja kada se vrše analize predmeta kulturnog nasleđa. Šematski prikaz korišćenog 56 instrumenta dat je na slici 3.2.2. Izvor pobudnog X-zračenja predstavlja katodna cev - OXFORD Instruments, sa rodijumskom (Rh) anodom, maksimalne struje 1 mA i maksimalnog napona od 50 kV. Emitovano X-zračenje se na izlazu iz katodne cevi kolimiše pomoću tačkastog olovnog kolimatora. Slika 3.2.1. Mobilni EDXRF spektrometar konstruisan u Laboratoriji za hemijsku dinamiku u Institutu Vinča u Beogradu. 57 Uloga ovog kolimatora je da u odnosu na podešenu geometriju merenja, suzi ekscitacioni snop X-zraka na poželjnih 2 – 3 mm u prečniku na predmetu koji se analizira. Ova veličina snopa svrstava instument u grupu mili–XRF spektrometara. Deo kolimatora je i produžetak napravljen od bakra, aluminijuma i olova koji omogućava lakši pristup ispitivanim predmetima, ali delimično i umanjuje intenzitet ekscitacionog snopa X-zračenja s obzirom na malo rastojanje. Katodna cev smeštena je u kućište čija je namena višestruka. Kućište prevashodno ima funkciju zaštite korisnika instrumenta od potencijalnog rasejanog X-zračenja. U ovom kućištu smešten je i ventilator kojim se obezbeđuju optimalni radni uslovi katodne cevi bez obzira na trenutne ambijentalne uslove. Zaštitno kućište predstavlja i nosač dva laserska pokazivača, koji služe za pozicioniranje uzorka koji se ispituje. Uzorak Kolimator Katodna cevHV Slika 3.2.2. Šematski prikaz EDXRF spektrometra. 58 Funkcija laserskih pokazivača je vizuelizacija one tačke na predmetu koji se analizira koja je pogođena snopom upadnih X-zraka emitovanih sa katodne cevi. Tačka preseka dva laserska snopa (levog i desnog u odnosu na katodnu cev), predstavlja mesto koje pogađa upadni snop X-zračenja, i određena je unapred zadatim rastojenjem površine predmeta koji se ispituje od vrha kolimatora katodne cevi. Imajaći na umu da se elementarna analiza hemijskog sastava određenog objekta može obavljati i u terenskim uslovima i da se pored pomeranja uzorka koji se ispituje može pomerati i sam instrument, neophodno je prilikom svakog merenja izvršiti tačno pozicioniranje predmeta koji se analizira u odnosu na ekscitacioni snop X-zraka. Rastojanje na koje se postavlja predmet koji se analizira zavisi od više faktora: vrste materijala koji se ispituje, geometrije samog predmeta, raspoložive površine za analizu, ograničenja – poput ramova u kojima su slike koje se analiziraju, i sličnih. Integrisani detektorski sistem (X123, Amptek Inc., Bedford, MA, USA) se sastoji od detektora karakterističnog fluorescentnog X-zračenja materijala sa predpojačavačem, digitalnog signal procesora (DSP), višekanalnog analizatora (eng. Multi Channel Analyzer, MCA.) i sopstvenog napajanja. Detektorski sistem je malih dimenzija (7 x 10 x 2,5 cm), male težine (180 g) i male snage (2,5 W – jednostavno je napajanje) što ga čini posebno pogodnim za korišćenje u mobilnim sistemima. Moguće je direktno povezivanje detektorskog sistema sa računarom, preko USB ili RS232 portova, čime se akvizicija spektara vrši trenutno tj. u realnom vremenu. Sam Si–PIN detektor ima berilijumski (Be) prozor površine 6 – 25 mm2 i debljine 500 µm, zatim višeslojni kolimator i dvostepeno termoelektrično hlađenje. Optimalni energetski opseg koji se detektuje ovim detektorom je od 1 keV do 40 keV. Ostale karakteristike detektora izražene su preko rezolucije (145 do 260 eV FWHM na 5.9 keV) i maksimalne brzine brojanja (do 2 x 105 cps, counts per second). Rezolucija višekanalnog analizatora korišćenog za ove analize je postavljena na 2048 kanala. Detektorski sistem 59 pričvršćen je za zaštitno kućište katodne cevi čime je obezbeđena dobro definisana i stabilna geometrija sistema. Sastavni deo instrumenta je i posebno viskonaponsko napajanje katodne cevi. Kućište sa katodnom cevi i detektor postavljeni su na motorizovanu pokretnu platformu pomoću koje je moguće jednostavno pomeranje i pozicioniranje instrumenta u sva tri pravca. Kretanje platforme je omogućeno pomoću dva step – motora, softverski je kontrolisano (MACH - softver koji se originalno koristi za navođenje i kontrolu CNC alata) i sa tačno određenim korakom od minimalnih 1 mm. Sve ovo omogućava jednostavno korišćenje uređaja i u otežanim terenskim uslovima (kao što je na primer rad na visini – uz korišćenje skele), kao i lak pristup objektima koji se ne mogu pomerati (freske, ikone na ikonostasu, velika platna i slično). Većina konstrukcionih i tehničkih rešenja na ovom instrumentu izvedena su imajući na umu prvenstveno njegovu namenu – analiza predmeta kulturnog nasleđa u laboratorijskim i terenskim uslovima. Tako je i geometrija čitavog sistema prilagođena ovom zahtevu. Geometrija sistema, šematski prikazana na slici 3.2.3, određena je sledećim parametrima: § ugao između ekscitacionog snopa X-zračenja i površine predmeta koji se analizira, α; § ugao između uzdužne ose detektora i ekscitacionog snopa X-zračenja, β; § rastojanje između vrha kolimatora katodne cevi i površine predmeta koji se analizira, r1; § rastojanje detektora od površine predmeta koji se analizira, r2. Vrednosti ovih geometrijskih parametra se mogu proizvoljno birati i menjati, što prvenstveno zavisi od uslova same analize (na primer od oblika i dostupnosti predmeta koji se ispituju). Rastojanja r1 i r2, 60 postavljaju se tako da se postigne maksimalna efikasnost analitičkog procesa za date uslove. U literaturi (Cesareo i ostali 2000, Ardid i ostali 2004, Pérez-Arantegui i ostali 2008, Pappalardo i ostali 2005) se mogu pronaći različite geometrijske realizacije za vrednosti uglova α i β (α = 90° i β = 90°, α = 90° i β = 45° ili α = 45° i β = 45°). U zo ra k K ol im at or K a to d n a ce v Slika 3.2.3. Šematski prikaz geometrije mernog sistema korišćenog EDXRF spektrometra. Sistem prikazan na slici 3.2.1 je tako postavljen da je ugao α najčešće fiksiran na 90° u odnosu na ispitivanu površinu (mada ova vrednost zavisi i od homogenosti i oblika površine predmeta koji se ispituje). Ugao β se uglavnom fiksira na 45° ali je promena ovog ugla tehnički daleko lakša i može se uraditi i u toku samog merenja bez promene ugla ekscitacije, α. Tehničke mogućnosti u toku nedestruktivne analize predmeta kulturnog nasleđa u terenskim uslovima, onemogućavaju da se sredina 61 kroz koju prolazi karakteristično X-zračenje na putu od predmeta koji se analizira do detektora vakuumira ili ispuni nekim inertnim gasom. Realizacija takvih eksperimentalnih uslova je tehnički vrlo komplikovana prilikom in-situ merenja. Zbog toga se ovakvom eksperimentalnom postavkom ne mogu detektovati hemijski elementi lakši od silicijuma (Si), usled apsorpcije njihovog karakterističnog X- zračenja u vazduhu, na putu do detektora. Detektorski sistem kontrolisan je pomoću ADMCA (Amptek Inc.) softverskog paketa za akviziciju, obradu i prikaz spektara. Ovaj softver potpuno podešava i kontroliše detektorski sistem, prikuplja i prikazuje podatake, omogućava određivanje oblasti od interesa (ROI), pretraživanje pikova, a moguće je izvršiti i kalibraciju spektara. Može se reći da je ovaj softver potpuno adekvatan za određivanje svih neophodnih parametara za kvalitativnu analizu različitih uzoraka. Pored analiza koje se izvode na predmetima kulturnog nasleđa (Korolija Crkvenjakov i ostali 2012, Gajić-Kvaščev i ostali 2012a, Gajić- Kvaščev i ostali 2012b, Damjanović i ostali 2010, Andrić i ostali 2011, Gajić-Kvaščev i ostali 2012c, Andrić i ostali 2012, Gajić-Kvaščev i ostali 2012d,) instrument se koristi i za ostale analize koje se izvode u Laboratiriji za hemijsku dinamiku instituta Vinča, koje su akreditovane međunarodnim standardom ISO 17025. Metode merenja su verifikovane učešćem na međunarodnim međulaboratorijskim proverama (eng. proficiency tests, četiri PT testa organizovana od strane IAEA za određivanje glavnih i elemenata u tragovima u morskom sedimentu, uzorku mešane trave, mulju u prahu i kineskoj keramici). Za neposrednu realizaciju ispitivanja ovom metodom laboratorija raspolaže različitim standardnim referentnim i referentnim materijalima. 62 3.2.1 Eksperimentalna postavka za analizu tela fragmenata neolitske keramike Iako su sve analize komada arheološke keramike, koje su prikazane u ovoj disertaciji, izvršene u laboratorijskim uslovima izbor parametara za analizu vršen je sa ciljem određivanja uslova koji bi se mogli reprodukovati na terenu. Prvi parametar koji je najosetljiviji na terenske uslove je geometrija sistema. Uglovi α i β izabrani su tako da sistem bude najmanje perturbiran u terenskim uslovima. Utvrđeno je da je kombinacija α = 90° i β = 45° najstabilnija za ponovljena merenja iz sledećih razloga: § uzorak fragmenta keramike se najjednostavnije pozicionira tako da površina preloma bude normalna na ekscitacioni snop X-zraka. Ovime su obezbeđeni i isti merni uslovi za svaki fragment na najjednostavniji način, § nesavršenosti površine, hrapavost i zakrivljenost, prisutne su ma koliko se trudili da izaberemo najravniji deo preloma. Pozicioniranjem površine uzorka normalno na upadni snop postižu se isti merni uslovi za sve fragmente. Ovo je pogotovo važno za one analize kada se predmet kulturnog nasleđa nikako ne sme/ne može pomerati ili se na njemu ne smeju vršiti intervencije da bi se ostvarili pogodni merni uslovi, § eksperimentalnom proverom više mogućnosti i nizom ponovljenih merenja utvrđeno je da detektorski sistem ima najveću efikasnost (izraženu kroz najmanju vrednost mrtvog vremena) i najmanje je perturbiran ambijentalnim uslovima (kakva su recimo pomeranja koja utiču na pomeranje samog instrumenta) kada je postavljen pod uglom od 45° u odnosu na osu sistema. 63 Rastojanja r1 i r2 pri kojima se postiže maksimalna efikasnost analitičkog procesa u datim uslovima su 16 mm i 21 mm, respektivno. Struja i napon katodne cevi su 800 µA i 35 kV, čime je postignuta optimalna snaga pobude. Vreme akvizicije spektralnih podataka je 100 s i odabrano je tako da bude uporedivo sa karakterističnim vremenom akvizicije kada se koriste ručni (hand held, hhEDXRF) spektrometri. Svi parametri održavani su konstatnim u toku svih merenja u ovom istraživanju. Karakteristično merenje fragmenta keramike (sa lokaliteta Pločnik) prikazano je na slici 3.2.4, a rezultat analitičkog procesa – spektar detektovanog karakterističnog X-zračenja hemijskih elemenata u sastavu tela keramike, na slici 3.2.5. Slika 3.2.4. Analiza keramičkog predmeta iz doba Neolita nedestruktivnom EDXRF spektrometrijom. 64 Slika 3.2.5. Spektar karakterističnog X-zračenja hemijskih elemenata detektovanih u telu fragmenta keramike (oznaka A – 87) sa lokaliteta Bubanj. Identifikacija hemijskih elemenata prisutnih u sastavu fakture keramike i čije su energije karakterističnog X-zračenja detektovane u spektru vrši se posredno. Kalibracijom detektorskog sistema se svakom kanalu pridružuje odgovarajuća energija, čime skala na kojoj su prikazani pojedinačni kanali višekanalnog analizatora postaje energetska (u keV). Pik koji se pojavio na datoj energiji ukazuje na prisustvo određenog hemijskog elementa u materijalu koji je analiziran. 65 3.3. Petrografske analize neolitske keramike i analiza slike kao metoda za selekciju obeležja U ovom poglavlju prikazani su rezultati petrografskih analiza uzoraka neolitske keramike i pločica napravljenih pečenjem gline sa nalazišta u blizini arheološkog lokaliteta Pločnik. Prikazani su i načini obrade petrografskih slika tehnikama koje se koriste za analize digitalnih slika, čime je omogućena kvantifikacija petrografskih karakteristika analiziranih keramika i pečenih glina. Dobijeni rezultati prikazani su u kontekstu selakcije obeležja za formiranje novog skupa ulaznih podataka, kojima je izvršeno testiranje predložene procedure za utvrđivanje porekla neolitske keramike. Uzorci keramika sa lokaliteta Pločnik izabrani su za dodatno testiranje predloženog algoritma za određivanje porekla. Osam fragmenata činija različitih po obliku, veličini i finoći izrade, uslovno datovanih u Vinča II period odabrano je za analizu. Kulturni sloj na nalazištu Pločnik datiran je na ukupno 800 godina i završava se oko 4500 godine pne. Sloj iz koga su uzimani uzorci za analizu uslovno je datovan u prvoj polovini ovog perioda. Karakteristike perioda u smislu stila izrade keramike su velika finoća izrade predmeta, uglačane spoljne površine predmeta, dekor na spoljnim površinama i veliki broj predmeta upotrebne keramike izrađen bez pigmenata na spoljnim površinama. Uzorci za koje je bilo dozvoljeno da budu podvrgnuti destruktivnim ispitivanjima pripremljeni su standardnim postupkom za petrografsku analizu. Telo keramičkog uzorka sečeno je u tanke preseke koji se postavljaju na stakleni nosač na kome se kasnije takav preparat pregleda korišćenjem mikroskopa sa propuštenom polarizovanom 66 svetlošću (za ove analize korišćen je mikroskop NU2, Karl Zeiss, Jena, koji se nalazi na Rudarsko – geološkom fakultetu, Univerziteta u Beogradu). Osam preparata neolitske keramike snimani su sa uvećanjem 1200 x i na osnovu uočenih optičkih karakteristika izvršena je identifikacija minerala (slika 3.3.1). Na ovaj način sačinjene su 32 digitalne fotografije tela keramičkih fragmenata, pogodne za dalju analizu. Slika 3.3.1. Petrografska slika na kojoj su obeleženi karakteristični minerali identifikovani u strukturi tela keramike (Svoboda i ostali 2011). 67 Digitalne fotografije pogodne su za analizu i postoji veliki broj procedura koje uz pomoć odgovarajućih softvera omogućavaju kvantifikovanje vizuelnih informacija dobijenih sa digitalnih fotografija. Za kvantifikaciju značajnih parametara minerala identifikovanih petrografskim analizama u telu keramike korišćeni su alati softverskog paketa ImageProPlus ver. 6.2, Media Cybernetics, Silver Spring. Minerali koji su identifikovani u telu keramike, a koji bi mogli da doprinesu izučavanju porekla i tehnologije izrade su kvarc (pojavljuje se u zrnima različite veličine što ukazuje na kratke puteve transporta materijala od kojih glina nastaje i različite izvore ovih minerala, Svoboda i ostali 2011), liskun i metamorfne stene (kao važna primesa sa stanovišta porekla sirovina i tehnologije izrade). Svaki od identifikovanih minerala od značaja izdvojen je na digitalnoj fotografiji (slika 3.3.2) korišćenjem alata softverskog paketa ImageProPlus (slika 3.3.3). Nakon selekcije karakterističnih minerala sledi kvantifikovanje njihovih morfoloških karakteristika posebnim alatima softverskog paketa ImageProPlus. Ovim postupkom izdvojen je ukupno 21 parametar pomoću kojih su opisane morfološke karakteristike odabranih minerala, koji omogućavaju identifikaciju i kvantifikaciju oblika minerala preko njihove površine, dimenzija, fraktalne dimenzije, veličine zakrivljenosti i sličnih. Pored oblika i dimenzija, važne karakteristike zrna minerala su i one koje potiču od njegovih optičkih karakteristika, a koje se uočavaju u polarizovanoj svetlosti. Detaljan prikaz korišćenih parametara dat je u tabeli 3.3.1, a pregled petrografskih snimaka pet fragmenata posuda sa lokliteta Pločnik koji su korišćeni za ove analize dat je u prilogu C. Obradom petrografskih snimaka test pločica od pečene gline istim postupkom koji je prethodno opisan, izdvojeno je 21 istih parametara kojima su kvantifikovane morfološke karakteristike kvarca, liskuna i metamorfnih stena u sirovini. 68 Slika 3.3.2. Karakteristični minerali obeleženi na petrografskom snimku tela keramike. 69 Slika 3.3.3. Korisnički interfejs softverskog paketa ImageProPlus u toku obrade digitalne petrografske slika tela keramičkog predmeta. 70 Tabela 3.3.1. Odabrani parametri kojima su kvantifikovane morfološke karakteristike zrna sa objašnjenjima njihove prirode. Naziv Opis Slika Površina Površina objekta, može uključivati ili ne rupe unutar objekta. U istaživanju rupe su uključene u površinu objekta. Glavna osa Dužina glavne ose elipse koja ima iste momente reda 1 i 2 kao i objekat koji aproksimira. Sporedna osa Dužina sporedne ose elipse koja ima iste momente reda 1 i 2 kao i objekat koji aproksimira. Gustina plave Srednja vrednost plave boje za objekte, primenjuje se samo za slike u boji. Gustina zelene Srednja vrednost zelene boje za objekte, primenjuje se samo za slike u boji. Gustina crvene Srednja vrednost crvene boje za objekte, primenjuje se samo za slike u boji. Srednja optička gustina Srednja optička gustina ili intenzitet objekta. Minimalna optička gustina Minimalna vrednost gustine unutar objekta. Standardna devijacija gustine Standardna devijacija optičke gustine unutar objekta. Zbir optičkih gustina Zbir intenziteta ili optičkih gustina unutar objekta. Srednji prečnik Srednja vrednost prečnika merenih sa intervalima od 2 stepena koji prolaze kroz centroidu objekta. 71 Nastavak tabele 3.3.1. Naziv Opis Slika Minimalni prečnik Dužina najkraće linije koja spaja dve strane spoljne linije objekta i prolazi kroz centroidu objekta. Maksimalni prečnik Dužina najduže linije koja spaja dve strane spoljne linije objekta i prolazi kroz centroidu objekta. Fraktalna dimenzija Fraktalna dimnzija obima objekta. Obim Dužina spoljne linije objekta. Obim konveksne senke objekta Obim konveksne senke objekta. Obim ekvivalentene elipse Obim elipse čije su ose jednake osama objekta. Odnos obima Odnos konveksnog obima i obima objekta. Obim 2 Dužina spoljne linije objekta, takođe uključuje i rupe ukoliko postoje, određuje se brže, ali je manje tačan od običnog obima. Obim 3 Korigovana spoljna linija objekta ne uključujući rupe ima manji fizički smisao od obima 2. Sferičnost Koristi obim 2 i površinu za određivanje odstupanja oblika od kružnog. 72 Literatura Andrić V, Stojanović M, Gajić-Kvaščev M: Investigation of XVIII Century Robert Hubert’s Painting with EDXRF, SEM-EDX and OM Analytical Techniques. Proceedings of the Euroanalysis-16th European Conference on Analytical Chemistry, Belgrade, Serbia, B, AH01. 2011 Andrić V, Gajić Kvaščev M, Marić Stojanović M, Korolija Crkvenjakov D, Gulan J, Marković N: Comparative Study of Pigments on Post Byzantine Icons in Krusedol Monastery. Proceedings of the EXRS, Vienna, Austria, 205. 2012 Ardid M, Ferrero JL, Juanes D, Lluch JL, Roldán C: Comparison of total-reflection X-ray fluorescence, static and portable energy dispersive X-ray fluorescence spectrometers for art and archeometry studies. Spectrochim Acta B, 59, (10–11): 1581- 1586. 2004 Borić D Absolute dating of metallurgical innovations in the Vinča culture of the Balkans. In: Kienlin, T.L., Roberts, B.W. (Eds.), Metals and Societies. Studies in Honour of Barbara S. Ottaway, Universitätsforschungen zur prähistorischen Archäologie. Rudolf Habelt, Bonn, 191-245. 2009 Cesareo R, Cappio Borlino C, Stara G, Brunetti A, Castellano A, Buccolieri G, Marabelli M, Giovagnoli AM, Gorghinian A, Igante GE: A portable energy dispersive X-ray fluorescence apparatus for the analysis of sulfur and chlorine in frescos. J. Trace Microprobe Techniques, 18: 23–33. 2000 73 Damjanović Lj, Đurđević J, Andrić V, Gajić-Kvaščev M, Stojanović M, Lazić T, Nikolić S: Spectroscopic Investigation of Milo Milunović’s Canvas Painting “The Inspiration of the Poet”. Proceedings of the 10th International Conference on Fundamental and Applied Aspects of Physical Chemistry, Belgrade, Vol II, 667-669. 2010 Forster N, Grave P, Vickery N, Kealhofer L: Non-destructive analysis using PXRF: methodology and application to archaeological ceramics. X-Ray Spectrom, 40: 389–398. 2011 Gajić-Kvaščev M, Marić-Stojanović M, Šmit Ž, Kantarelou V, Karydas AG, Šljivar D, Milovanović D, Andrić V: New evidence for the use of cinnabar as a colouring pigment in the Vinča culture. J Archaeol Sci, 39, 1025-1033. 2012a Gajić-Kvaščev M, Marić-Stojanović M, Jančić-Heinemann R, Kvaščev G and Andrić V: Non-destructive characterisation and classification of ceramic artefacts using pEDXRF and statistical pattern recognition. Chemistry Central Journal, doi:10.1186/1752-153X-6-102. 2012b Gajić-Kvaščev M, Svoboda V, Jančić-Heinemann R, Dimitrijević M, Milovanović D, Polić-Radovanović S: Classification of Neolithic Ceramics and Clays According to Their Morphological Characteristics. CMA4CH 2012, Mediterraneum Meeting Use of Multivariate Analysis and Chemometrics in Cultural Heritage and Environment 4th ed., Rome, Italy. 2012c Gajić-Kvaščev M, Rogić D and Andrić V: The Roman wall paintings from Viminacium- analysis of the pigments. Proceedings of the EXRS, Vienna, Austria, 185. 2012d 74 Garašanin M Zur Verbreitung des Salkuţa-Krivodol-Bubanj- Komplexes auf dem Mittleren Balkan. In: P. Anreiter/L. Bartosiewicz/E. Jerem/W. Meid (eds.), Man and the Animal World. Studies in Archaeozoology, Archaeology, Anthropology and Palaeolinguistics in memoriam Sándor Bökönyi. Archaeolingua 8. Archaeolingua: Budapest. 1998 Korolija Crkvenjakov D, Andrić V, Marić Stojanović M, Gajić Kvaščev M, Gulan J, Marković N: The Iconostasis of the Krušedol Monastery Church - A Scientific-Technical Study, (Edi) Stefano Ridolfi, The Gallery of Matica srpska, Novi Sad, University of Belgrade, Vinča Institute of Nuclear Sciences Belgrade. 2012 Mioč UB, Colomban Ph, Sagon G, Stojanović M, Rosić A: Ochre decor and cinnabar residues in Neolithic pottery from Vinča, Serbia. J Raman Spectrosc, 35, (10): 843-846. 2004 Pappalardo L, Karydas AG, Kotzamani N, Pappalardo G, Romano FP, Zarkadas Ch: Complementary use of PIXE-alpha and XRF portable systems for the non-destructive and in situ characterization of gemstones in museums. Nucl Instrum Meth B, 239, (1–2): 114-121. 2005 Pérez-Arantegui J, Resano M, García-Ruiz E, Vanhaecke F, Roldán C, Ferrero J, Coll J: Characterization of cobalt pigments found in traditional Valencian ceramics by means of laser ablation-inductively coupled plasma mass spectrometry and portable X-ray fluorescence spectrometry. Talanta, 74, (5): 1271-1280. 2008 Shepard AO Ceramics for the Archaeologist, Carnegie Institution, Washington D.C. 1971 75 Stojić M, Jocić M: Niš-Kulturna stratigrafija praistorijskih lokaliteta u Niškoj regiji. Narodni muzej Niš i Arheološki institut u Beogradu: Niš, Beograd. 2006 Svoboda V, Popović-Živančević M, Jančić-Heinemann R, Milovanović D, Petrović A, Polić – Radovanović S, Kuzmanović-Cvetković J: Experimental Archaeology – Multidisciplinary Research into Pločnik Site. Proceedings of the International Conference on Traditional Pottery Making from the Ethnoarchaeological Point of View, Belgrade, Serbia. 2011 Vuković J Neolitska grnčarija – tehnološki i socijalni aspekti. Doktorska disertacija, Beograd. Univerzitet u Beogradu, Filozofski fakultet. 2010 76 4. Određivanje porekla arhološke keramike 4.1. Algoritam procedure za donošenje odluke o poreklu keramike Postupak donošenja odluke o poreklu arheološke keramike prikazan je uopštenom algoritamskom strukturom, koja je dizajnirana tako da se do rezultata može doći na brz, jednostavan i pouzdan način. Detaljan prikaz predloženog algoritma dat je u ovom poglavlju. Imajući na umu sve pomenute pogodnosti nedestruktivne EDXRF analize arheološke keramike koja se izvodi na terenu, uz sve dostupniju opremu za ove namene, dolazi se u situaciju da se prilikom rada na terenu generiše značajna količina podataka na osnovu koje treba doneti odluku o karakteristikama i poreklu ispitivane keramike. Uzimajući u obzir okolnosti terenskih radnih uslova, od interesa je automatizovati proces donošenja odluke. Prvi korak u ovome je razvoj podesnog algoritma koji će zadovoljiti sve zahteve koja ova procedura postavlja. Ti zahtevi izraženi su potrebom da brz analitički postupak (kakav i jeste EDXRF spektrometrijska analiza, a pogotovo ako se koristi hhEDXRF spektrometar) prati i brz rezultat u vidu izjave o poreklu ispitivanog predmeta. Pored brzine, procedura bi morala biti dizajnirana na način da njena realizacija bude jednostavna, a rezultujuća informacija pouzdana. Imajući u vidu neophodnost multidisciplinarnog pristupa u rešavanju arheometrijskih problema, proces donošenja odluke o poreklu nekog keramičkog predmeta nikako ne sme biti zasnovan samo na zaključcima izvedenim iz analitičkog ili statističkog postupka. Iz tog 77 razloga ovde predloženi algoritam procedure treba da bude pomoćno sredstvo u procesu donošenja odluke o poreklu arheološke keramike. Struktura algoritma koji bi mogao da zadovolji sve uslove u postupku donošenja zaključka o poreklu prikazana je na slici 4.1.1. Slika 4.1.1. Uopšteni algoritam za realizaciju procedure donošenja odluke o poreklu arheološke keramike. Prvi korak je akvizicija analitičkih podataka i formiranje vektora koji opisuju svako merenje pomoću n promenljivih. Na ovaj način svaki komad arheološke keramike koji je izmeren, predstavljen je vektorom čije su dimenzije određene brojem identifikovanih hemijskih elemenata u telu keramike. Svi izmereni komadi keramike (neka je njihov broj m) predstavljaju tačke u prostoru koji je određen brojem identifikovanih 78 hemijskih elemenata (neka je taj broj n). Na ovaj način smo proces analize elementarnog sastava keramike smestili u prostor čije su dimenzije n x m. Primenjena analitička tehnika može da dovede do usložnjavanja drugog koraka u algoritmu povećanjem identifikovanih hemijskih elemenata i broja izvršenih analiza, tj. broja komada koji se ispituju. Da bi se proces donošenja odluke pojednostavio neophodno je omogućiti lakšu vizuelizaciju dobijenih analitičkih rezultata. U sledećem koraku predloženog algoritma upravo se zadovoljava ovaj zahtev kroz proces redukcije dimenzija. Prilikom realizacije ovog koraka mora se voditi računa o sledećem: § redukcija dimenzija se vrši u prostor čije su dimenzije (neka je označena sa d) značajno manje od dimenzije polaznog prostora, d « n. U cilju vizuelizacije analitičkih rezultata poželjno je da d ima vrednost 2 ili 3, tj. da se početni prostor preslika u dvo- ili trodimenzionalni prostor; § gubitak informacija u procesu redukcije dimenzija treba da bude minimalan; § poseban zahtev mogu da predstavljaju i izvesni unapred određeni preduslovi kao što je na primer klasifikacija. Kako cilj predložene procedure predstavlja donošenje odluke o poreklu arheološke keramike, klasifikacija predstavlja unapred određen zahtev. Da bi se izvršila klasifikacija potrebno je dizajnirati pogodan klasifikator. Odluka o poreklu donosi se u zavisnosti od rezultata klasifikacije. Ovako predložen algoritam može da zadovolji osnovne zahteve procedure kojom se donosi odluka o poreklu. Svaki korak ovog algoritma nosi deo odgovornosti u realizaciji i zato je omogućeno da se u svakom koraku iskoristi najbolja i najefikasnija realizacija. U tom smislu testiranje algoritma izvršeno je tako što su generisane dve po prirodi različite matrice vektora merenja: jedna matrica generisana je 79 nedestruktivnom EDXRF anlizom arheološke keramike, dok je druga matrica generisana petrografskom analizom. Obe matrice su prošle kroz sve korake algoritma da bi se utvrdila njegova efikasnost u realizaciji postavljenog zadatka na ulaznim podacima čija je priroda različita. U istom kontekstu za sledeći korak u algoritmu ispitane su dve, po prirodi različite tehnike redukcije dimenzija, tj. njihov uticaj na sam postupak. Izbor klasifikatora je posledica redukcije dimenzija i zato se bira najbolja mogućnost za svaku situaciju posebno. Dodatno testiranje pouzdanosti izvršeno je pomoću test skupa. Ovaj skup je čine fragmenti koji nisu korišćeni u procesu obučavanja. Sasvim posebna ocena moći predikacije testirana je skupom koji je formiran od elementarnog sastava pečenih glina koje su uzorkovane na gliništima u blizini lokaliteta Pločnik. 80 4.2. Metode za redukciju dimenzija U ovom poglavlju, detaljno su opisane dve metode za redukciju dimenzija koje su korišćene u toku realizacije predložene procedure za utvrđivanje porekla arheološke keramike. Predložena procedura za utvrđivanje porekla keramičkih predmeta (detaljno opisana u prethodnom poglavlju) započinje generisanjem ukupno m, n-dimenzionih vektora kojima je opisano svako izvršeno merenje. Nedestruktivnom EDXRF analizom arheološke keramike generisano je oko dvestotine 10-dimenzionih vektora, jer je u skladu sa zahtevom analitičkog postupka svako merenje ponovljeno tri puta, a kao rezultat korišćena je srednja vrednost ovih merenja. Na ovaj način analizom arheološke keramike formiran je skup sačinjen od 67 10-dimenzionih vektora koji nose informaciju o karakteristikama keramike, i zavisnosti tih karakteristika od deset hemijskih elemenata koji su selektovani u analitičkom procesu. Izvođenje zaključaka o karakteristikama keramika, utvrđivanje uticaja pojedinačnih hemijskih elemenata na te karakteristike, kao i zaključivanje o međusobnim odnosima elemenata u hemijskom sastavu nije izvodljivo u ovakvom multivarijantnom skupu. Neophodno je ovakve podatke transformisati i učiniti pogodnijim za analizu. Metode prepoznavanja oblika raspolažu tehnikama kojima se mogu transformisati multivarijantni podaci. To su već pomenute (u poglavlju 2.3) tehnike za redukciju dimenzija. Za realizaciju procedure za donošenje odluke o poreklu keramike korišćena je jedna metoda bez nadgledanja –analiza glavnih komponenti, PCA i jedna metoda sa nadgledanjem – redukcija dimenzija zasnovana na matricama rasejanja (eng. scattering matrices-based dimension reduction). U ovom poglavlju detaljno će biti opisane obe metode kao i 81 uslovi njihove primene na arheometrijski skup podataka generisanih nedestruktivnim EDXRF analizama. 4.2.1. Redukcija dimenzija korišćenjem analize glavnih komponenti Analiza glavnih komponenti (engleski Principal component analysis, PCA), poznata u stručnoj literaturi i kao Karhunen – Loeve (KL) transformacija, široko je primenjivana metoda za redukciju dimenzija i ekstrakciju obeležja. Uveo ju je Pirson 1901. godine (Pearson 1901), usavršio Hoteling 1933. godine (Hotelling 1933), a pravi procvat primene nastupa sa pojavom računara. PCA pripada kategoriji metoda za redukciju dimenzija bez nadgledanja. Ova metoda se može koristi na dva načina, istovremeno ili odvojeno: § kao metoda za redukciju dimenzija, čime se početni n- dimenzioni prostor linearnom transformacijom preslikava u novi prostor manjih dimenzija i/ili § kao metoda za ekstrakciju obeležja. U toku merenja generiše se početni skup ulaznih podataka X (matematički reprezentovan matricom X, dimenzije n x m), koga sačinjavaju izmerene vrednosti željenih parametara (n-ta dimenzija, kolona skupa X) za svako pojedinačno merenje (m-ta dimenzija, vrsta skupa X). Drugim rečima, u toku procesa merenja generiše se ukupno m različitih n-dimenzionih vektora kojima je opisano svako pojedinačno merenje. Redukcija dimenzija skupa X korišćenjem PCA tehnike vrši se projekcijom n-dimenzionih podataka u podprostor manje dimenzije d. Najjednostavnije je ovu projekciju predstaviti u obliku: 82 Φ= YX 4.2.1 čime se polazni skup X aproksimira pomoću dva nova skupa Y (dimenzija n x d) i Φ (d x m), manjih dimenzija od n x m. Aproksimacija skupa X se vrši na način da se minimizira suma kvadrata greške (ili drugim rečima, potpuno ekvivalentno, da se maksimizuje varijansa). Ovim postupkom generišu se nove promenljive (uobičajeno se nazivaju glavne komponente, PC) koje predstavljaju linearnu kombinaciju polaznih (originalnih, generisanih u toku procesa merenja) jako korelisanih promenljivih i koje nose informaciju o varijansi unutar skupa. Novogenerisane promenljive su međusobno nekorelisane. Redukcija dimenzija vrši se projektovanjem n-dimenzionih vektora u prostor Y određen glavnim komponentama i najpoželjnije je da se grafički prikaže predstavljanjem ove projekcije u dvo- ili trodimenzionom koordinatnom sistemu formiranom od prvih glavnih komponenti, PC1 i PC2 ili PC3, respektivno u opadajućem redosledu varijanse koju opisuju. Ekvivalentno ovom postupku, projektovanjem vektora iz matrice X u prostor Φ (prostor određen faktorskim opterećenjima, eng. loadings) formira se grafik u kome su u prostoru određenom PC osama predstavljene projekcije n promenljivih. Geometrijski, PCA se može opisati kao rotacija osa originalnog (početnog) koordinatnog sistema u novi skup ortogonalnih osa koje su određene varijansom originalnih podataka na koje se odnose, slika 4.2.1. Svaka komponenta ima različit stepen informativnosti i poželjno je da prvih nekoliko (najpoželjnije dve ili tri) od njih budu najinformativnije, tj. da uračunaju najveći procenat varijanse polaznog skupa (idealno je da prve tri glavne komponente opisuju oko 95% varijanse unutar skupa X). 83 Slika 4.2.1. Geometrijski prikaz redukcije dimanzija. (Ilustracija značaja izbora prostora za klasifikaciju). Samo izračunavanje glavnih komponenti je jednostavno i sastoji se od sledećih koraka (detaljna matematička procedura data je u prilogu A). § Za čitav skup podataka (matricu X) odredi se n-dimenzioni vektor srednje vrednosti μ i n x n kovarijaciona matrica ΣX. § Zatim se izračunaju svojstveni vektori i njima odgovarajuće svojstvene vrednosti, od kojih se potom odabere prvih d u opadajućem nizu. § Na ovaj način se formira kvadratna matrica A, dimenzija d x d, čije kolone predstavljaju d svojstvenih vektora. (Duda i ostali 2000, 655). PCA ne koristi informaciju o strukturi polaznog skupa podataka, čime postaje izuzetno korisno oruđe za ekstrakciju onih obeležja u multivarijantnim skupovima podataka koji ostaju “sakriveni” nosioci informacija (Webb 2002). Ekstrakcija obeležja u toku analize glavnih komponenti za rezultat imaju izdvajanje relevantnih informacija od 84 “šuma” i kombinovanje nekoliko promenljivih koje opisuju jednu karakteristiku u samo jednu ili nekoliko “karakterističnih” promenljivih (Varmuza i ostali 2008). Dobro je poznato da je PCA metoda koja zavisi od dimenzije varijabli početnog skupa (Varmuza i ostali 2008, Arnold i ostali 1993, Jolliffe 1986, 64-91). Ova činjenica proističe iz toga da se rezultati PCA analize sagledavaju na osnovu linerane projekcije u prostor određen glavnim komponentama. Da bi se ovakav prikaz učinio pogodnim za izvođenje zaključaka o strukturi podataka neophodno je na neki način početne podatke prilagoditi. Promenljive se pre PCA tretmana standardizuju na nultu srednju vrednost i jediničnu varijansu (što je neophodno ako su merene varijable izražene u različitim jedinicama), tj. vrši se autoskaliranje podataka merenja. Ako su parametri, međutim, izmereni u istim jedinicama, standardizacija se svodi na proizvoljan izbor mernih jedinica. Ovaj proces (koji svakako očuvava varijansu unutar početnog skupa) predhodne obrade (predtretmana) podataka koji su rezultat arheometrijskih ispitivanja izazvao je polemiku u stručnoj javnosti koja je rezultirala u sveobuhvatnom ispitivanju nekoliko različitih pristupa u predtretmanu i njihovom uticaju na rezultat PCA analize i potonju interpretaciju dobijenih rezultata u arheološkom kontekstu (Baxter 1995). PCA analiza je izvršena na istom skupu podataka koji su prethodno obrađeni na četiri različita načina (a) autoskaliranje originalnih podataka, (b) podaci transformisani po rangu, (c) logaritamska (v*i=ln(1+vi), gde je vi-izmerena vrednost date promenljive, Duewer i ostali 1975) transformacija podataka i (d) autoskaliranje logaritamski transformisanih podataka. Iako se ne može na jednostavan način predložiti odabir načina predtretmana podataka neke osnovne zaključke treba imati na umu pre 85 realizacije PCA analize. PCA analiza izvršena sa podacima koji su obrađeni na (a), (b) i (d) način često daje slične rezultate. Analiza izvršena na podacima koji su transformisani po rangu (b) je robusnija i osetljivija na autlajere (eng. outliers, članovi skupa čije su osobine bitno drugačije od ostatka populacije), pa daje rezultate koji mogu predložiti dodatno grupisanje u odnosu na analize izvršene sa podacima koji su predhodno obrađeni na (a) i (d) način. Potpuno drugačiji rezultat dobija se primenom logaritamski transformisanih podataka, mada je pokazano (Baxter 1995) da se oni ipak mogu suštinski slično interpretirati. U ovom slučaju predlaže se detaljnija analiza na nekoliko različitih načina da bi se generisali zaključci o strukturi podataka. Opisana analiza glavnih komponenti, kao jedna od računski nezahtevnih tehnika analize podataka koji su po svojoj strukturi multivarijantni, našla je široku primenu u arheometriji. Najčešći problemi koji su uspešno tretirani ovom tehnikom su: § ispitivanje strukture podataka o hemijskom sastavu (naročito ako postoji nedostatak drugih podataka o predmetima koji se ispituju), § istraživanje da li se (ili ne) ispitivane arheološke vrste grupišu unutar grafika glavnih komponenti koji u osnovi ima samo podatke o hemijskom sastavu i § reprezentovanje hemijski različitih grupa određenih primenom analize klastera. Smatra se (Baxter 1994, poglavlje 4) da najveći broj problema arheometrije obrađenih korišćenjem PCA može biti svrstan u jednu od ove tri kategorije. U literaturi se mogu (iako ređe) pronaći i situacije u kojima je početni skup podataka prvo tretiran PCA tehnikom, a potom su rezultujuće nekorelisane PC komponente tretirane kao ulazne promenljive za neku drugu analizu (recimo klastersku, diskriminantnu i slične). 86 4.2.2. Redukcija dimenzija zasnovana na matricama rasejanja U slučajevima kada se redukcija dimenzija vrši na skupu čija je struktura unapred poznata moguće je korišćenje metoda sa nadgledanjem. Proces redukcije dimenzija može se izvršiti i na način da bude zadovoljen neki unapred postavljen zahtev. U slučaju (kao što je ovo istraživanje) kada klasifikacija treba da sledi proces redukcije dimenzija najpogodniji izbor je da se ona izvrši pomoću matrica rasejanja. U osnovi procesa redukcije dimenzija je da se pronađe transformaciona matrica A koja će redukovati n-tu dimenziju početnog skupa na neku manju dimenziju d (d+= ∈⇒<+= XvXTVXh XvXTVXh 4.3.1 gde je h(X) - linearna diskriminaciona funkcija, V – vektor preslikavanja, a vo – skalar koji određuje prag za separaciju klasa. Vektor V i skalar vo određuju se tako da se optimizuje neki pogodno izabrani kriterijum kojim će se kvantifikovati separabilnost. Ovakav klasifikator ima smisla primenjivati samo u slučaju da su klase separabilne i da ta separabilnost potiče od rastojanja u vektorima srednjih vrednosti pojedinačnih klasa. Poželjan, ali ne i obavezan uslov je dobro očuvana kohezija unutar određene klase. U slučaju da uslov separabilnosti nije zadovoljen, potrebno je primeniti neki drugi klasifikator, kao na primer kvadratni, deo po deo linearni klasifikator ili neke klasifikatore još složenijeg oblika (projektovanih pomoću neuralnih mreža ili fazi logike). U izrazu za linearni klasifikator, jednačina 4.3.1, član VTX vrši preslikavanje vektora obeležja X na vektor V, a zatim se ovaj vektorski 92 proizvod poredi sa konstantom -vo, na osnovu čega se donosi odluka o pripadnosti određenoj klasi. Na primer, ako je VTX manje od -vo tada ispitivani uzorak pripada klasi ω1, u suprotnom pripada klasi ω2. 4.3.2. Projektovanje linearnog klasifikatora na bazi željenog izlaza Projektovanje linearnog klasifikatora na bazi željenog izlaza je klasifikaciona metoda sa nadgledanjem, gde se najčešće koriste samo odbirci koji se nalaze u bliskoj okolini diskriminacione granice, dok su udaljeni odbirci od manjeg interesa. Polazeći od izraza 4.3.1 definišemo novi vektor Z kojim su predstavljeni vektori merenja koji se nalaze u dve, unapred definisane klase na način: [ ] [ ] 2211 1211 ωXzaTnXXXZ ωXzaTnXXXZ ∈= ∈−−−−=   4.3.2 Sada diskriminaciona funkcija dobija vrlo jednostavnu formu ∑ = >== n i ii T zwZWZh 1 0)( 4.3.3 Na ovaj način projektovanje linearnog klasifikatora se svodi na svega dva koraka: 93 § Korak 1: generisanje vektora Z na osnovu vektora merenja X iz klasa ω1 i ω2. § Korak 2: odredi se takav vektor W, da je 0TW Z > za što je moguće veći broj vektora Z. Željeni izlaz definišimo funkcijom γ(Z) i pridružujemo ga svakom vektoru Z, pri čemu je važno napomenuti da je potrebno da bude ispunjen uslov da je ( ) 0Zγ > . Minimizacijom unapred zadate kriterijumske funkcije J, omogućeno je da diskriminaciona funkcija h(Z) generiše vrednosti što je moguće bliže željenom izlazu γ(Z). U praksi se najčešće koriste sledeći oblici kriterijumske funkcije J: [ ] [ ] [ ]∑ ∑ ∑ = = = −= −= −= N i ii T N i i T N i i T i T ZZW N Jc ZW N Jb ZWZW N Ja 1 2 1 2 1 2 )(1) 1)sgn(1) 1) γ 4.3.4 gde je N ukupan broj vektora merenja za koje se projektuje klasifikator. Pronalaženje vektora W koji minimizuje kriterijumsku funkciju J nije jednostavno zbog nelinearne prirode date funkcije. Zbog toga se primenjuje iterativna procedura određivanja nepoznatog vektora W na primer gradijentnim algoritmom: )( )()1( lWWW JlWlW =∂ ∂ −=+ ρ 4.3.5 gde je l broj tekuće iteracije, a ρ pozitivna konstanta koja određuje brzinu konvergencije. I ovaj algoritam ima problem, određivanje parcijalnog izvoda kriterijumske funkcije J po nepoznatom vektoru W, 94 tj. /J W∂ ∂ . Za ovaj problem, u linearnom slučaju stvar se prilično pojednostavljuje, pa se za odabir pogodne kriterijumske funkcije dobija: [ ] )()(1)(1 1 2 Γ−Γ−=−= ∑ = WUWU N ZZW N J TT N i T ii T γ 4.3.6 Parcijalni izvod se sada određuje: )(2 Γ−= ∂ ∂ WUU NW J T 4.3.7 gde su matrice U i Γ definisane kao: [ ] [ ]Tn n ZZZ i ZZZU )()()( 21 21 γγγ   =Γ = 4.3.8 Matrica U se naziva matrica vektora merenja, a matrica Γ je matrica željenih izlaza. U linearnom slučaju, rešenje za optimalni vektor W se dobija u zatvorenoj formi, tj. može se eksplicitno odrediti kao: Γ= − UUUW T 1)( 4.3.9 dok se u nelinearnim slučajevima moraju primeniti iterativne metode. 95 4.4. Metode za testiranje uspešnosti klasifikacije U ovom poglavlju, prikazani su načini testiranja uspešnosti procesa klasifikacije korišćeni i za ocenu nepouzdanosti koju u proceduru donešenja odluke o poreklu unosi svaki njen korak. Poseban akcenat stavljen je na predstavljanje rezultata klasifikacije i testiranja njene uspešnosti u arheološkom kontekstu, koji se ne sme zanemariti u interpretaciji. Prateći korake algoritma kojima se realizuje procedura za utvrđivanje porekla arheološke keramike može se zaključiti da svaki od njih unosi izvesnu nepouzdanost u konačnu odluku o poreklu. Zato je neophodno proceniti njihove izvore, odrediti veličinu tih nepouzdanosti i predložiti načine umanjenja. Drugim rečima, rezultat klasifikacije mora imati meru nepouzdanosti određivanja porekla. Analitički postupak primenjen za određivanje elementarnog sastava može se smatrati standardnim postupkom (Forster i ostali 2011) i njegova nepouzdanost nema direktnog uticaja na nepouzdanost same procedure. Formiranje matrice vektora merenja koja će predstavljati skup za obučavanje i testiranje je korak od izuzetnog značaja za nastavak procedure iako nije jednostavno definisati meru nepouzdanosti koju on unosi u proceduru. Ova nepouzdanost direktno utiče na rezultat sledećeg koraka u proceduri. Takođe, nepouzdanost koju unosi formiranje matrica može da potiče i od selekcije obeležja kojima su definisani pojedinačni vektori u matricama. Preporuka za određivanje mere ove nesigurnosti može biti usmerena na sledeća razmatranja: 96 § uspostavljanje korelacije između selekcije obeležja i mere uspešnosti redukcije dimenzija, § ekspertska analiza selekcije obeležja Iako je u toku definisanja procedure za određivanje porekla arheološke keramike predviđena mogućnost da se redukcija dimenzija početnog skupa može izvršiti bilo kojom metodom preporuka je da se ovaj izbor izvrši u skladu sa arheološkim kontekstom ispitivanog materijala. Sama mera nepouzdanosti koju proces redukcije dimenzija nosi izražena je indeksom informativnosti, ld/n, kojim se određuje procenat izgubljenih informacija u toku redukcije dimenzija na način određen jednačinom 4.4.1: ∑ ∑ = == n j j d i i ndl 1 1 / λ λ 4.4.1 gde su λi – svojstvene vrednosti kovarijacione matrice u opadajućem redosledu, d – dimenzija redukovanog prostora i n – dimenzija početnog prostora. Za izabranu tehniku redukcije dimenzija poželjno je da ovaj indeks ima što veću vrednost. Ocena značaja nepouzdanosti ovog parametra i veličine kojom on doprinosi vrednosti ukupne nepouzdanosti procedure, smeštena je u arheološki kontekst. Drugim rečima, može se dogoditi da redukcija dimenzija bude izvedena sa minimalnim gubitkom informacija (tj. parametar ld/n može imati veliku vrednost), ali da njen rezultat nema implikacija u arheološkom kontekstu. U tom slučaju umesto o uspešnosti postupka redukcije dimenzija, možemo govoriti o njenoj (ne)informativnosti za datu namenu. Ono što svakako treba istaći je preporuka da se izbor metode za redukciju dimezija izvrši tako da gubitak informacija u samom procesu bude minimalan (sa što većom vrednošću indeksa 97 informativnosti), da rezultujuća projekcija omogući klasifikaciju i da usledi validna arheološka interpretacija. Rezultat redukcije dimenzija u velikoj meri određuje izbor klasifikatora kojim će se vršiti klasifikacija. Izbor pogodnog klasifikatora vrši se i na osnovu unapred postavljenog ili nekog dodatnog zahteva u odnosu na sam proces klasifikacije. U slučaju procedure za određivanje porekla arheološke keramike dodatni zahtev je da proces donošenja odluke bude brz i jednostavan i ispunjen je kroz projektovanje linearnih klasifikatora. Da bi se klasifikacija mogla vršiti projektovanjem linearnog klasifikatora (koji je zbog svoje strukture najjednostavniji i zbog toga najpoželjniji za korišćenje) neophodno je da klase budu linearno separabilne, tj. da postoji linearni segment koji posmatrane grupe razdvaja bez ikakve greške klasifikacije. Ovaj zahtev se može kvantifikovati i pomoću Batačarijine granice (eng. Bhattacharyya distance), µ(1/2). Batačarijina granica predstavlja meru separabilnosti između dve klase i određena je izrazom 4.4.2. 21 21 12 1 21 12 2ln 2 1)( 2 )( 8 1)2/1( ΣΣ Σ+Σ +−    Σ+Σ−= − MMMM Tµ 4.4.2 Što je vrednost ovog izraza veća to je separabilnost između klasa bolja, tj. može se projektovati klasifikator tako da greška klasifikacije bude najmanja. U slučajevima da je Batačarijina granica mala, klase ne moraju biti separabilne i tada se u zavisnosti od slučaja do slučaja ispituju mogućnosti klasifikacije projektovanjem klasifikatora složenijih oblika (kvadratni, klasifikatori bazirani na neuralnim mrežama, fazi logici, k – najbližih suseda i drugi). Testiranje uspešnosti rezultata klasifikacije može se izvršiti na rezličite načine, a u radu su korišćeni sledeći pristupi: 98 § unakrsna validacija bez jednog člana (eng. leave-one-out cross validation), § moć prepoznvanja (eng. recognition ability), § sposobnost predviđanja (eng. prediction ability), § korišćenjem skupa za testiranje i § obučavanje na skupu koji je generisan drugom analitičkom tehnikom. Unakrsna validacija bez jednog člana je metoda u toku čije realizacije se jedan od uzoraka xi (i-ti član matrice Xnxm) isključi iz skupa poznatih, klasifikator se isprojektuje bez njega, a zatim se uspešnost klasifikacije testira na baš tom uzorku. Ovaj postupak se ponavlja za sve uzorke, čime se procenjuje verovatnoća greške ili uspešnost klasifikacije. Moć prepoznvanja se definiše kao procenat članova skupa za obučavanje koji su korektno klasifikovani. Matematički, predstavlja odnos broja korektno klasifikovanih i ukupnog broja članova skupa za obučavanje. Sposobnost predviđanja predstavlja procenat članova iz skupa za testiranje koji su korektno klasifikovani pomoću pravila razvijenog u procesu obučavanja. Formiranje skupa za testiranje podrazumeva generisanje vektora istim analitičkim postupkom sa istim selektovanim obeležjima kao i u skupu za obučavanje, ali na uzorcima koji nisu korišćeni u procesu obučavanja. Za dodatno testiranje procedure za određivanje porekla arheološke keramike generisan je poseban skup za obučavanje koga čine vektori dobijeni različitom analitičkom tehnikom. Novi set za obučavanje formiran je kvantifikovanjem morfoloških karakteristika zrna minerala u sastavu arheološke keramike. Skup korišćenih metoda za testiranje je široko izabran i nije neophodno da se primenjuje u celini. Kako je čitava procedura novoustanovljena za ovu namenu, svaki njen korak je višestruko testiran. Minimalan skup metoda za testiranje uspešnosti klasifikacije može biti unakrsna validacija bez jednog člana i određivanje moći prepoznavanja, mada je 99 svakako najinformativnije određivanje sposobnosti predviđanja i testiranje pomoću skupa za testiranje. Poznavanje (na kvantitativan način) mere nepouzdanosti koju svaki od koraka unosi u proceduru za određivanje porekla je od suštinskog značaja. Rezultat realizacije ove procedure je ne samo informacija o poreklu komada koji je predmet ispitivanja, već je pouzdanost donošenja ove odluke procenjena arheološkom interpretacijom. Iilustracije radi, ne može se uvek govoriti o pogrešno klasifikovanom uzorku, jer je možda upravo taj komad nosilac dragocene informacije o putevima trgovine koji do tada nisu razmatrani. 100 LITERATURA Arnold GM, Collins AJ: Interpretation of transformed axes in multivariate analysis. Appl. Statist, 42, 381-400. 1993 Baxter MJ Exploratory Multivariate Analysis in Archaeology. Edinburgh University Press: Edinburgh. 1994 Baxter MJ Standardization and Transformation in Principal Component Analysis, with Applications to Archaeometry. Appl. Statist, 44, 513-527. 1995 Duda RO, Hart PE, Stork DG: Pattern Classification. 2nd edition. Wiley: New York. 2000 Duewer DL, Kowalski BR, Schatzki TF: Source identification of oil spills by pattern recognition analysis of natural elemental composition. Anal. Chem, 47, 1573–1583. 1975 Forster N, Grave P, Vickery N, Kealhofer L: Non-destructive analysis using PXRF: methodology and application to archaeological ceramics. X-Ray Spectrom, 40, 389–398. 2011 Fukunaga K Introduction to Statistical Pattern Recognition. 2nd edition. Academic: Orlando. 1990 Hotelling H Analysis of a Complex of Statistical Variables Into Principal Components. Journal of Educational Psychology, 24: 417-441 i 498-520. 1933 Jolliffe IT Principal Component Analysis. Springer: New York. 1986 Pearson K On lines and planes of closest fit to systems of points in space. Philosophical Magazine, Series B, 2, (11): 559– 572. 1901 101 Varmuza K, Filzmoser P: Introduction to Multivariate Statistical Analysis in Chemometrics. CRC Press: Boca Raton FL. 2000 Webb A Statistical pattern recognition. John Wiley: New London. 2002 102 5. Rezultati i diskusija 5.1. Elementarni sastav arheološke keramike kao skup ulaznih podataka za određivanje porekla keramike U ovom poglavlju, prikazani su uslovi pod kojima je generisan skup podataka kojima se opisuje sastav analiziranih keramičkih predmeta. Prikazani su rezultati nedestruktivne analize tela keramike korišćenjem prenosnog EDXRF spektrometra. Posebno su istaknuta dva pristupa u pripremi ovako dobijenih rezultata za dalju obradu tehnikama prepoznavanja oblika. Jedan pristup je korišćenjem ADMCA softverskog paketa pripadajućeg za korišćeni instrument, a drugi je korišćenjem neuralnih mreža sa radijalnom osnovom. 5.1.1. Određivanje elementarnog sastava keramičkih predmeta EDXRF spektrometrijskom analizom Nedestruktivno ispitivanje fragmenata neolitske keramike sa tri arheološka lokaliteta izvršeno je primenom EDXRF spektrometrijske analize. Ove analize izvršene su korišćenjem pokretnog (prenosnog, eng. portable) spektrometra koji je u potpunosti konstruisan u Laboratoriji za hemijsku dinamiku, Instituta za nuklearne nauke “Vinča” u Beogradu. Detaljan opis ovog instrumenta, kao i prikaz njegovih performansi dat je u odeljku 3.2. Iako su sve analize fragmenata arheološke keramike, obuhvaćene ovom disertacijom, izvršene u 103 laboratorijskim uslovima, kompletan analitički postupak prilagođen je uslovima analiziranja artefakata na terenu. Prvi parametar čije podešavanje zahteva posebnu pažnju u odnosu na uslove rada je geometrija sistema, slika 5.1.1. Uglovi α (ugao između ekscitacionog snopa X-zračenja i površine predmeta koji se analizira) i β (ugao između uzdužne ose detektora i ekscitacionog snopa X-zračenja) određeni su tako da sistem bude najmanje perturbiran u terenskim uslovima. Eksperimentalno je utvrđeno da je kombinacija α = 90° i β = 45° najstabilnija za ponovljena merenja (Gajić-Kvaščev i ostali 2012). Rastojanja r1 (rastojanje između vrha kolimatora katodne cevi i površine predmeta koji se analizira) i r2 (rastojanje detektora od površine predmeta koji se analizira) pri kojima se postiže maksimalna efikasnost analitičkog procesa u datim uslovima su 16 mm i 21 mm, respektivno. Struja i napon katodne cevi su 800 µA i 35 kV, čime je postignuta optimalna snaga pobude, ali i detekcija svih elemenata od značaja za proučavanje porekla keramike tj. potencijalnih nosilaca informacije o poreklu. Vreme akvizicije spektralnih podataka je 100 s, i odabrano je tako da bude uporedivo sa karakterističnim vremenom akvizicije kada se koriste ručni (hand-held, hhEDXRF) spektrometri. Svi parametri održavani su konstantnim u toku svih merenja u ovom istraživanju. 5.1.2. Selekcija obeležja iz spektra korišćenjem ADMCA softverskog paketa Detektorski sistem kontrolisan je pomoću ADMCA (Amptek Inc.) softverskog paketa za akviziciju, obradu i prikaz spektara. Pored podešavanja i kontrole detektorskog sistema, ovaj softver omogućava i akviziciju i prikaz spektra karakterističnog X-zračenja u opsegu koji je određen eksperimentalnim podešavanjem uslova ekscitacije i sistema za 104 akviziciju, zatim pretraživanje pikova i određivanje tzv. oblasti od interesa, ROI (eng. Region of Interest). Na x-osi predstavljeni su kanali višekanalnog analizatora (rezolucija EDXRF spektrometra korišćenog za ove analize je postavljena na 2048 kanala), a na y-osi predstavljen je broj karakterističnih X-zraka nastalih u ispitivanom materijalu, dospelih do detektora i registrovanih u datom kanalu višekanalnog analizatora. U zo ra k K ol im a to r K a to d n a ce v Slika 5.1.1. Šematski prikaz geometrije mernog sistema EDXRF spektrometra. Pomoću ADMCA softvera moguće je izvršiti i kalibraciju spektrometra. Kalibracijom se svakom kanalu može pridružiti odgovarajuća energija (u keV), čime x-osa postaje energetska. Na ovaj način omogućena je identifikacija hemijskih elemenata koji se nalaze u uzorku i čije su energije karakterističnog X-zračenja detektovane u spektru. Realizacijom odgovarajućeg postupka u ADMCA softveru omogućeno je definisanje tzv. oblasti od interesa, ROI (delovi spektra na slici 5.1.2. koji su plave boje). ROI predstavlja niz kanala koji najbolje definišu željeni pik. Broj kanala u nizu kojim se definiše ROI je 105 promenljiv i zavisi od oblika pika za koji se ROI definiše. Prvi i poslednji kanal kojim se definiše ROI su prvi i poslednji minimum funkcije oblika pika. Korisničko okruženje ADMCA softvera za jedan karakterističan spektar nastao analizom fragmenta neolitskog keramičkog predmeta pod uslovima koji su opisani gore, prikazan je na slici 5.1.2. Postupkom koji je opisan moguće je da se u toku jednog merenja u datom mernom opsegu istovremeno dobiju informacije o hemijskim elementima u sastavu predmeta koji se analizira. Broj hemijskih elemenata kojim će se opisati jedno merenje može da bude različit. Pored toga što ne možemo da detektujemo elemente lakše od slilicijuma u uslovima kada se ispitivanja ne obavljaju u vakuumu, može se dogoditi i da neki drugi elementi ostanu “nevidiljivi” u spektru, što se može otkloniti pravilnim podešavanjem eksperimentalnih uslova za postizanje maksimalne efikasnosti analitičkog postupka. Osim toga, mogućnost detekcije elemenata zavisi i od energije karakterističnog X- zračenja i sadržaja datog elementa u uzorku. U spektrima nastalim analizom tela fragmenata keramičkih predmeta iz doba Neolita detektovano je ukupno 15 hemijskih elemenata, u zadatim eksperimentalnim uslovima. Prikaz detektovanih hemijskih elemenata u spektru neolitske keramike dat je u tabeli 5.1.1. U daljem postupku, za svaki detektovani element određen je ROI za najintenzivniju liniju u spektru (korišćene linije prikazane su u tabeli 5.1.1), čime je praktično izvršena selekcija obeležja (eng. feature selection). (Napomena. Proces odabira, selekcije obeležja razlikuje se od procesa ekstrakcije obeležja za čiju se realizaciju koriste različite tehnike prepoznavanja oblika, Jain i ostali 2000). Vrednost koju svako obeležje ima određuje se iz definisanog ROI korišćenjem alata ADMCA softvera, predstavlja ukupnu površinu svakog pika određenog sa ROI i određena je parametrom NetPeakArea. 106 Slika 5.1.2. Spektar karakterističnog X-zračenja neolitske keramike, prikazan u ADMCA okruženju i prikaz selekcije obeležja od interesa za analizu (plavo označeni pikovi). Vrednosti NetPeakArea predstavljaju promenljive kojima se generišu n-dimenzioni vektori merenja. Drugim rečima svako merenje opisano je sa 15 vrednosti NetPeakArea. Iz tabele 5.1.1. vidi se da je NetPeakArea za najveći broj hemijskih elemenata određena sa nepouzdanošću značajno manjom od poželjnih 10% (kako je preporučeno u Forster i ostali 2011). Svi hemijski elementi za koje je nepouzdanost u određivanju NetPeakArea veća od 15% nisu korišćeni za dalje analize u okviru ove disertacije. Iz ovog razloga, koji se još može izraziti i kao loša statistika odbroja za dalju analizu nisu korišćene vrednosti NetPeakArea za Cr, Cu, Pb i Y. Vrednost kojom se određuje loša statistika odbroja može se značajno smanjiti povećanjem vremena akvizicije podataka. Međutim, ta mogućnost u ovom radu nije iskorišćenja iz razloga simuliranja terenskih uslova rada i kontrole uticaja selekcije obeležja na rezultat klasifikacije. Vrednosti 107 NetPeakArea za nikl, takođe nisu korišćene za dalju analizu, zbog velikog broja nedostajućih podataka (u velikom broju uzoraka ovaj hemijski element je bio ispod nivoa minimalne granice detekcije). Od maksimalnog broja detektovanih hemijskih elemenata iz svih pomenutih razloga za dalju analizu korišćene su vrednosti NetPeakArea za sledećih deset elemenata – Si, K, Ca, Ti, Mn, Fe, Zn, Rb, Sr, Zr. Ovaj skup hemijskih elemenata koji definišu elementarni sastav ispitivane keramike može se smatrati dovoljnim (reprezentativnim) za izučavanje porekla (Forster i ostali 2011, Bakraji i ostali 2010, Freitas i ostali 2010). Tabela 5.1.1. Prikaz detektovanih hemijskih elemenata u spektru neolitske keramike, linije karakterističnog X-zračenja koje su korišćene za određivanje parametra NetPeakArea i prosečna nepouzdanost u određivanju NetPeakArea. Si Kα 1,74 3,5 - 5,1 K Kα 3,31 1,7 -3,0 Ca Kα 3,69 1,7 -2,1 Ti Kα 4,51 1,9 -2,5 Cr Kα 5,41 loša statistika odbroja Mn Kα 5,89 5,9 - 7,3 Fe Kα 6,4 0,3 - 0,4 Ni Kα 7,47 loša statistika odbroja Cu Kα 8,04 loša statistika odbroja Zn Kα 8,63 6,9 - 9,4 Pb Lα 10,55 loša statistika odbroja Rb Kα 13,39 7,1 - 9,7 Sr Kα 14,16 6,4 - 7,2 Y Kα 14,95 loša statistika odbroja Zr Kα 15,77 4,1 - 5,8 Hemijski element Energija [keV] Nepouzdanost % Linija karakterističnog X-zračenja 108 Da bi se u što većoj meri otklonile posledice prirodne nehomogenosti keramike koja je ispitivana, svako merenje je ponovljeno tri puta. U zavisnosti od pojedinačnih karakteristika i dostupnih mesta za merenje tačke su birane tako da budu na više različitih preloma. Gde ovo nije bilo izvodljivo merenja su vršena u bliskim tačkama na jednom prelomu. Vrednost NetPeakArea za dati hemijski element određena je kao srednja vrednost tri izmerene vrednosti. Za ovaj rad, imajući u vidu izabrani arheometrijski pristup izučavanju porekla keramike preko njenog dobro definisanog porekla, analizirano je 67 fragmenata keramike sa tri lokaliteta. Sa lokaliteta Vinča analizirano je 29 fragmenata, sa nalazišta Pločnik 25 pogodnih fragmenata, dok je sa arheološkog nalazišta Bubanj analizirano 13 ostataka keramičkih predmeta. Svako pojedinačno merenje keramičkog predmeta možemo da predstavimo n-dimenzionim vektorom, gde n predstavlja broj detektovanih hemijskih elemenata u sastavu materijala koji je analiziran. Na ovaj način formiran je skup od 67 desetodimenzionih vektora kojima je opisan elementarni sastav neolitske keramike (tabele 5.1.2 – 5.1.4). Ovi vektori formiraju skup za obučavanje koji se može predstaviti 67 x 10-dimenzionom matricom, TDS. Svaka promenljiva u skupu za obučavanje predstavlja površinu pika datog elementa u sastavu keramike, izražen kao srednja vrednost tri merenja karakterističnog X-zračenja detektovanog za vreme od 100s, tj. srednju vrednost parametra NetPeakArea. Dodatnih osam uzoraka, koji su zadovoljili iste kriterijume i koji su analizirani na isti način kao i uzorci koji formiraju skup za obučavanje, iskorišćeno je za formiranje skupa za kontrolu (testiranje). Pomoću njih je izvršena provera zaključaka izvedenih u procesu obučavanja. Skup za testiranje čini osam 10-dimenzionih vektora elementarnog sastava keramike (tabela 5.1.5), koji formiraju 8 x 10-dimenzionu matricu, TS. Od ovih osam fragmenata četiri su sa lokaliteta Vinča, dva sa lokaliteta Pločnik i preostala dva sa lokaliteta Bubanj. 109 Tabela 5.1.2. Srednje vrednosti NetPeakArea elemenata u sastavu arheološke keramike sa lokaliteta Vinča, određenih EDXRF spektrometrijskom analizom. Oznaka fragmenta Si K Ca Ti Mn Fe Zn Rb Sr Zr 1 D 651 2117 8407 1591 752 51158 755 588 935 1429 4 C 1046 3249 5659 3186 674 90966 917 949 886 1511 6 D 1346 3177 3042 3416 747 81409 1123 1209 1152 1896 7 D 1605 4563 5789 4072 1094 113664 777 994 1434 2524 8.1 C 378 1715 2461 2206 390 64553 788 858 1331 2158 8.2 B 697 3763 7510 3978 697 112069 10284 921 1898 2852 9.1 D24 967 2674 3417 2846 467 76518 12010 981 1284 2260 9.2 D 1281 4348 5551 4112 1061 96497 588 734 1447 2071 11 D 1669 4621 7286 3622 1022 100779 19253 793 2349 3709 12 E 2223 5549 8067 5350 615 146304 1043 1430 2078 2807 14 B 1654 4248 4084 4736 615 99695 4209 1168 1501 2446 15 E 1694 4717 4416 4184 666 111217 2937 1255 1454 2871 16 D 1552 5426 4969 4189 951 90613 945 1211 2100 2385 17 E 1557 4524 3765 5383 1323 125703 4156 1501 1379 3485 18 C 1240 3248 5058 3295 1202 81028 4712 677 1109 2281 19 D 1611 4913 8043 4617 1027 122806 1135 1405 1963 2029 20.1 B 1254 3101 3622 3148 1177 88028 6716 828 1582 3060 20.3 C 1125 3386 5122 3380 715 98386 827 1287 1614 2415 20.4 D 1672 4356 4684 4355 1087 115203 680 1786 1499 2839 20.5 B 1675 4229 3910 4241 623 103226 927 1110 1688 1793 21 D 1166 3344 4778 2939 736 81798 530 1317 1231 2555 22 C 1667 3885 5037 4277 1027 100313 1225 794 992 1980 23 C 1587 4021 7606 4243 1165 115955 1511 935 1265 2415 24 C 1483 2880 2902 3570 883 103845 530 935 1137 1747 25 D 1816 4204 9761 3910 1101 102442 530 750 1763 1960 26 D 991 3370 5715 2769 1870 80643 549 962 735 1730 27 C 1552 3322 5256 4597 1565 113880 767 872 1092 2719 EDM 33 A 948 3411 6024 3291 658 85033 831 544 1621 2082 C-417 F 704 3513 11564 2556 4399 79548 566 732 578 2481 110 Tabela 5.1.3. Srednje vrednosti NetPeakArea elemenata u sastavu arheološke keramike sa lokaliteta Pločnik, određenih EDXRF spektrometrijskom analizom. Oznaka fragmenta Si K Ca Ti Mn Fe Zn Rb Sr Zr 139 E 664 2279 10646 2411 1034 91358 1000 647 1327 1211 169 A 761 2127 2544 2490 1990 72128 338 642 560 769 170 E 923 2056 2701 2517 2174 63888 796 841 1226 863 195 F 334 1164 1688 1308 590 34169 1047 572 810 948 365 C 1092 1825 2335 2298 1402 65318 870 611 1016 856 415 D 751 2251 3260 2531 1012 80889 2021 1223 1235 1309 18422 C 725 2049 3109 2473 1761 67141 1065 744 1223 1232 18423 A 1280 3123 4105 3747 2964 101941 896 1160 1800 3009 18428 667 2317 3405 2189 457 63324 498 770 643 729 18431 D 476 1516 3552 1575 1766 51859 248 535 753 906 18438 A 518 1597 1839 1810 303 62225 438 515 1057 1025 18585 A 711 1746 4487 2771 1700 75282 642 537 910 1723 18649 A 940 2435 8045 2426 1047 81553 426 515 1161 1411 18682 A 354 929 1182 1231 497 37540 523 528 663 1727 18856 D 1111 3151 3283 3831 738 82912 910 1096 1123 1260 25007 D 1672 3500 3312 4375 383 106055 1070 984 1323 2398 25009 I 1114 3308 6375 4065 1293 97592 1071 695 1429 1629 25109 F 935 3587 11912 3334 6301 94999 2912 1269 1311 1981 25165 B 372 541 2806 722 494 19782 248 304 745 604 KESA 22 C 665 3053 3278 2983 770 80247 512 1013 1151 2466 MALA 78 A 999 2231 3857 3542 1065 82697 338 663 1144 2266 FIGURINA A 1665 4527 9822 5000 1963 144080 885 1448 1221 1917 TI 8 A 704 2975 3614 4631 393 77770 414 540 1650 1759 TROUGAO G 1615 3804 4534 4806 518 126770 596 901 1360 1866 ŽRTVENIK F 1130 2692 4297 3913 1055 112569 1011 894 732 2004 111 Tabela 5.1.4. Srednje vrednosti NetPeakArea elemenata u sastavu arheološke keramike sa lokaliteta Bubanj, određenih EDXRF spektrometrijskom analizom. Tabela 5.1.5. Srednje vrednosti NetPeakArea elemenata u sastavu fragmenata arheološke keramike koji su korišćeni za testiranje, određenih EDXRF spektrometrijskom analizom. Oznaka komada Si K Ca Ti Mn Fe Zn Rb Sr Zr 87 E 1282 6069 2278 4252 1449 121774 1067 1216 934 2348 168 C 2248 6062 6012 6519 1547 145407 804 1869 2164 1816 224 E 1926 6628 6747 5492 1300 142579 513 1278 2550 2744 258 C 1031 4143 3894 3257 1993 103982 509 1289 1117 1620 293 D 1073 5487 4418 4454 2881 150335 679 764 2243 1394 297 D 1361 5407 4081 4116 1817 111259 1777 759 2216 1703 300 E 1568 4277 3914 3676 1418 97377 1493 1258 1265 1519 310 B 1834 6026 3875 3940 595 112554 415 1479 1268 3348 311 D 1867 5700 2906 3921 612 114653 4549 1513 1353 2332 313 C 1197 4644 4762 5587 741 149050 522 1567 1220 1225 317 F 674 4040 3054 2529 1234 65438 415 661 906 1288 323 F 1444 7159 3216 5693 564 142511 697 1290 1131 2081 324 F 1289 5869 3638 4882 1539 133702 5153 1194 1108 1894 Lokalitet Oznaka komada Si K Ca Ti Mn Fe Zn Rb Sr Zr 3 A 866 5820 3724 3527 1671 146804 1250 688 1215 983 146 D 920 4223 4671 2996 1001 94074 28982 1294 1553 1679 17828 B 506 1721 2871 1832 2711 43301 364 471 591 739 PEHAR D 732 2062 23939 2064 813 88767 884 761 1051 1749 3J 1637 5232 11111 5817 1075 130378 940 1228 1710 2461 20.2 B 1567 4033 6345 4016 1615 105243 1760 803 2265 2978 U 931 A 537 2532 6990 1934 804 57425 199 622 871 1511 2 G 1280 3747 6006 3758 1409 105165 4006 756 1359 3213 Bubanj Pločnik Vinča 112 5.1.3. Selekcija obeležja iz EDXRF spektra korišćenjem neuralnih mreža sa radijalnom osnovom Prethodno opisan postupak generisanja desetodimenzionih vektora merenja u velikoj meri zavisi od operatora koji obrađuje spektar. Definisanje ROI, tj. definisanje broja kanala unutar kojih će biti izvršeno sumiranje detektovanih karakterističnih X-zraka, u potpunosti je uslovljen iskustvom operatora. Iskustvo nije jedini, mada je svakako najznačajniji faktor uticaja na rezultat. Vreme potrebno za obradu spektara na ovaj način (u smislu selekcije obeležja) onemogućava da se postigne zadovoljavajuća brzina izvršenja procedure za utvrđivanje porekla keramike. Jedna od najznačajnijih osobina ove procedure je brzina kojom se nakon izvršene analize mogu izvesti potrebni zaključci, kako je opisano u odeljku 4.1. Da bi se korak generisanja vektora merenja u predloženoj proceduri realizovao u prihvatljivom vremenu neophodno je automatizovati postupak obrade spektara. Najpouzdaniji i najjednostavniji način obrade spektara je da se koriste informacije iz čitavog spektra, tj. da se on posmatra kao jedinstvena celina bez ekstrakcije onih obeležja (pikova i njihovih karakteristika) koji su od interesa (Freitas i ostali 2010). Međutim, ovaj način nije prihvatljiv u situacijama kada je broj analiziranih uzoraka manji od broja kanala u kojima je registrovan spektar. Drugim rečima, kada se analizira manje uzoraka (u našem slučaju 67 uzoraka) od postavljenog broja kanala u višekanalnom analizatoru (u našem slučaju 2048 kanala) pojavljuje se problem, tzv. „kletva“ dimenzionalnosti (eng. curse of dimensionality, Fukunaga i ostali 1989) i korak koji nakon ovog sledi u proceduri donošenja odluke, a to je redukcija dimenzija, ne može biti realizovan. U ovakvim situacijama neophodno je automatizovati proces selekcije obeležja na neki drugi način. Od svih raspoloživih 113 tehnika (čija se upotreba sreće u rešavanju ovakvih i sličnih problema, Beltran i ostali 2006) korišćenje neuralnih mreža sa radijalnom osnovom dalo je najbolje rezultate (Kvaščev i ostali 2012). Namena neuralnih mreža radijalne osnove je da izvrše aproksimaciju date funkcije spektra uklapanjem većeg broja različito parametrizovanih funkcija radijalnog tipa (normalizovanih Gausovih funkcija). ASCII zapis sa 2048 podatka sa detektora predstavlja ulazne podatke koje će RBF neuralna mreža aproksimirati odgovarajućim skupom Gausovih funkcija koje su potpuno određene parovima (mq i σq) (slika 5.1.3). 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1 qm x qz Slika 5.1.3. Normalizovana Gausova funkcija (npr. mq = 5, σq = 1). Priroda spektra nastalog primenom EDXRF spektrometrijske analize keramike je takva da je svaki detektovani hemijski element koji se nalazi u analiziranom materijalu predstavljen nizom kanala u koje su smeštene vrednosti broja signala dospelih do detektorskog sistema. Na taj način informacija o svakom pojedinačnom hemijskom elementu može se prirodno opisati Gausovom funkcijom, sa centrom oko vrednosti energije linije karakterističnog X–zračenja koja je korišćena za dati hemijski element. Ova vrednost je unapred poznata, tako što je definisan opseg u kome se ona nalazi. Na ovaj način moguće je čitav 114 spektar opisati kao sumu odgovarajućih normalizovanih Gausovih funkcija raspodele, sa odgovarajućim centrima i amplitudama (pojačanjima od skrivenog sloja neurona ka izlaznom sloju), kojima se predstavlja dati hemijski element u materijalu. Rezultat ovakve aproksimacije prikazan je na slikama 5.1.4 - 5.1.7. Slika 5.1.4. Aproksimacija EDXRF spektra neuralnom mrežom. 0 100 200 300 400 500 600 700 800 900 0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 9000 Aproksimacija RBF neuralnim mrezama Mereni spektar 115 Slika 5.1.5. Deo EDXRF spektra i spektra aproksimiranog korišćenjem neuralne mreže sa radijalnom osnovom. Slika 5.1.6. Deo EDXRF spektra i aproksimiranog spektra korišćenjem neuralne mreže sa radijalnom osnovom za pik sa dobrom statistikom odbroja. 60 80 100 120 140 160 180 200 220 240 260 50 100 150 200 250 300 350 400 450 500 X: 92 Y: 162.3 X: 169 Y: 446.2 X: 169 Y: 462.9 X: 93 Y: 149.3 X: 188 Y: 409.7 X: 227 Y: 446 X: 228 Y: 440.6 X: 187 Y: 411.5 Aproksimacija RBF neuralnim mrezama Mereni spektar 300 305 310 315 320 325 330 335 0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 X: 319 Y: 8495 X: 320 Y: 8569 Aproksimacija RBF neuralnim mrezama Mereni spektar 116 Slika 5.1.7. Deo EDXRF spektra i aproksimiranog spektra korišćenjem neuralne mreže sa radijalnom osnovom za pik sa lošijom statistikom odbroja. Uspešnost aproksimacije spektra neuralnim mrežama sa radijalnom osnovom određena je parametrima koji su opisani u poglavlju 2.4 (tabela 2.4.1). Vrednosti pobrojanih parametara izračunte su za spektre u celini (za svih 2048 ulaznih vektora) i prikazane su tabeli 5.1.6. Dodatna ocena tačnosti aproksimacije EDXRF spektra RBF neuralnom mrežom izvršena je na sledeći način. Za šest slučajno odabranih spektara (po dva iz svake grupe) određene su vrednosti visine pika iz ASCII zapisa za svaki od 15 hemijskih elemenata. Ove vrednosti upoređene su sa vrednostima koje generiše RBF neuralna mreža (tabela 5.1.7). 420 440 460 480 500 520 540 100 150 200 250 300 350 400 450 X: 429 Y: 167.4 X: 523 Y: 208 X: 524 Y: 194.7 X: 429 Y: 154.5 Aproksimacija RBF neuralnim mrezama Mereni spektar 117 Tabela 5.1.6. Srednja kvadratna, srednja apsolutna greška i indeks slaganja aproksimacije EDXRF spektra RBF neuralnim mrežama. RMSE MAE RMSE MAE % % 1 22.2 15.3 0.99991 99.99106 34 19.6 12.6 0.99985 99.98517 2 30.0 20.9 0.99989 99.98871 35 29.4 17.6 0.99989 99.98894 3 33.2 20.1 0.99986 99.98565 36 19.4 12.4 0.99983 99.98329 4 21.0 14.7 0.99989 99.98924 37 25.4 15.3 0.99989 99.98929 5 24.5 16.9 0.99993 99.99291 38 23.7 14.8 0.99988 99.9881 6 24.3 15.6 0.99987 99.98728 39 14.5 9.8 0.99979 99.97898 7 21.3 14.3 0.99987 99.98727 40 22.0 13.5 0.99984 99.98435 8 29.7 18.3 0.99982 99.98156 41 19.4 13.5 0.99985 99.98515 9 24.4 17.3 0.99988 99.98777 42 23.5 15.5 0.99989 99.98874 10 24.3 16.1 0.99993 99.99284 43 19.5 12.8 0.99976 99.97569 11 16.2 10.9 0.99984 99.98355 44 27.8 18.5 0.99984 99.98356 12 26.7 17.4 0.99991 99.99066 45 20.0 13.9 0.99982 99.98201 13 28.4 17.8 0.99988 99.98795 46 24.3 15.5 0.99983 99.98301 14 21.5 12.4 0.99985 99.98545 47 33.2 21.0 0.99972 99.97182 15 17.0 10.2 0.99985 99.98519 48 26.6 18.1 0.99991 99.99128 16 16.3 10.8 0.99983 99.98254 49 25.4 16.1 0.99983 99.98269 17 10.3 6.8 0.99976 99.97609 50 25.7 16.9 0.99986 99.98577 18 20.0 12.0 0.99975 99.9752 51 24.8 16.3 0.99980 99.98017 19 17.4 11.2 0.99988 99.98768 52 26.7 16.6 0.99988 99.98785 20 16.6 10.9 0.99984 99.98359 53 21.0 14.0 0.99982 99.98223 21 26.1 15.1 0.99983 99.98267 54 28.9 16.8 0.99985 99.98526 22 15.2 9.8 0.99985 99.98479 55 21.9 14.5 0.99984 99.98369 23 13.4 9.2 0.99982 99.98216 56 24.9 14.7 0.99983 99.98299 24 15.5 9.6 0.99984 99.98385 57 24.5 17.4 0.99988 99.988 25 16.0 10.8 0.99988 99.98796 58 23.2 15.3 0.99987 99.98656 26 25.0 14.0 0.99975 99.97522 59 20.1 13.5 0.99984 99.98382 27 11.3 7.7 0.99976 99.97617 60 24.7 15.6 0.99984 99.98408 28 17.1 12.3 0.99988 99.98843 61 23.9 15.1 0.99989 99.98876 29 23.2 16.0 0.99987 99.98728 62 19.6 12.6 0.99991 99.99056 30 26.3 16.4 0.99980 99.98033 63 25.7 15.7 0.99983 99.983 31 24.8 16.7 0.99982 99.98215 64 18.2 11.8 0.99986 99.98647 32 8.2 5.9 0.99955 99.95521 65 25.9 14.9 0.99986 99.98606 33 21.4 13.3 0.99981 99.98118 66 18.3 12.8 0.99988 99.98788 67 17.3 12.3 0.99988 99.98796 RMSE MAE Max 33.2 21.0 0.99993 99.99 Min 8.2 5.9 0.99955 99.96 IA IA IA 118 Tabela 5.1.7. Srednja kvadratna, srednja apsolutna greška i indeks slaganja aproksimacije vrednosti intenziteta pika EDXRF spektra i odgovarajućeg selektovanog obeležja korišćenjem RBF neuralnih mreža. Iz tabele 5.1.7. se može zaključiti da je opseg odstupanja vrednosti intenziteta pika odgovarajućeg hemijskog elementa koje su generisane korišćenjem RBF neuralnih mreža od odgovarajućih ASCII vrednosti generisanih u toku merenja od 0,15% – 19%. Ovo je i potvrđeno visokim vrednostima indeksa slaganja za pomenute vrednosti, kao i vrednostima relativne integralne apsolutne greške za svih 2048 podataka u celokupnom spektru i RBF neuralnoj mreži koje se nalaze u intervalu 3,8% - 6,5%. Ovime se aproksimacija EDXRF spektra RBF neuralnom mrežom može smatrati uspešnom, a sam metod selekcije obeležja validnim. U procesu obučavanja RBF neuralnih mreža generisano je 67 vektora obeležja sastavljenih od l parova (mq, w1q) koji opisuju svaki čvor u skrivenom sloju, tj. njegov položaj u celokupnom spektru (mq) i težinu izlaznog neurona, w1q, koja zapravo predstavlja amplitudu odgovarajuće radijalne funkcije (čime je opisan intenzitet svakog Uzorak 1 7 28 31 41 57 NM ASCII NM ASCII NM ASCII NM ASCII NM ASCII NM ASCII Si 196 215 215 222 149 162 150 181 174 187 227 239 K 828 902 607 647 446 463 516 540 484 509 605 621 Ca 375 358 509 499 411 410 1464 1474 421 423 611 584 Ti 515 500 430 433 441 446 413 393 430 404 518 517 Cr 149 136 119 108 76 70 110 100 98 90 114 112 Mn 255 254 265 261 146 142 824 788 189 191 233 211 Fe 12659 12597 10079 10166 8495 8569 9974 9996 8623 8603 11933 11799 Ni 167 181 207 217 106 130 135 136 147 161 132 143 Cu 221 223 279 275 155 167 420 393 214 218 192 188 Zn 236 243 202 198 208 195 269 270 200 193 239 233 Pb 246 257 202 205 188 188 243 237 191 199 231 218 Rb 231 228 274 279 201 189 251 242 214 209 282 266 Sr 233 233 219 215 188 181 211 200 195 183 252 235 Y 173 174 159 160 124 134 168 170 141 140 175 179 Zr 299 283 287 282 209 227 275 251 284 263 357 341 RMSE 27 25 22 19 14 37 MAE 17 13 14 15 11 20 IA 0.99998 0.99997 0.99997 0.99998 0.99999 0.99996 IA [%] 99.99808 99.99735 99.99708 99.99845 99.99891 99.99587 119 pojedinačnog pika). Broj čvorova u skrivenom sloju u posmatranom slučaju unapred je određen i iznosi 15 (na taj način su obuhvaćeni svi hemijski elementi kojima se karakteriše struktura keramičkog predmeta). Ovaj broj je izabran: § na osnovu zaključaka prethodne analize spektara (u toku generisanja skupa TDS) i § da bi se utvrdio uticaj elemenata Cr, Ni, Cu, Pb i posebno Y za koje se u prethodnom postupku selekcije obeležja, parametar NetPeakArea nije mogao odrediti sa zahtevanom tačnošću. Ovim postupkom selekcije obeležja formiran je novi skup za obučavanje koji je predstavljen 67 x 15 dimenzionom matricom, TDS1 (tabele 5.1.8 – 5.1.10), koja će biti tretirana na isti način kao i matrica TDS, u nastavku procedure za donošenje odluke o poreklu. Tabela 5.1.8. Vrednosti obeležja selektovanih iz EDXRF spektara arheološke keramike sa lokaliteta Vinča korišćenjem RBF neuralnih mreža. Si K Ca Ti Cr Mn Fe Ni Cu Zn Pb Rb Sr Y Zr 70.24 299.01 974.06 176.75 37.03 118.67 4592.10 0.00 35.28 81.20 75.92 41.77 80.05 12.60 109.47 128.32 443.98 592.52 365.88 69.43 143.64 7568.33 18.12 66.86 0.00 80.04 93.14 96.38 35.34 135.40 143.96 453.82 390.50 399.08 67.59 156.20 7854.35 40.42 107.20 93.51 84.49 87.71 107.56 34.12 177.24 174.75 594.28 711.22 486.87 95.69 201.52 10648.84 7.08 72.76 93.67 92.65 101.84 153.88 31.53 167.27 31.93 233.42 316.48 264.67 54.05 92.74 6176.18 33.71 76.17 109.19 73.22 79.92 138.55 40.39 188.52 83.97 521.24 938.50 467.21 73.00 167.85 10085.12 683.27 901.63 106.80 100.66 114.74 187.14 44.68 243.71 102.61 365.24 417.75 325.29 57.83 119.90 6990.97 871.22 1003.47 0.00 98.31 82.51 114.30 0.00 181.39 162.92 555.76 708.14 460.45 60.51 168.72 9046.01 0.00 47.42 123.02 103.57 95.19 150.19 31.90 198.59 189.98 617.17 931.17 433.24 83.18 194.93 9655.41 1296.37 1666.87 105.55 96.23 100.53 180.65 45.17 283.34 253.68 740.60 1012.91 590.61 98.95 194.89 14187.09 0.00 43.33 152.86 136.18 141.57 178.29 37.13 253.29 187.47 577.94 498.39 557.84 83.50 162.48 9077.63 144.68 393.04 104.83 105.80 129.07 165.32 64.25 231.99 182.50 594.14 516.85 464.03 73.01 151.98 9700.48 172.31 335.02 113.80 111.10 110.01 122.17 42.11 251.37 183.49 716.43 634.44 487.65 82.25 161.71 8505.09 0.00 59.54 140.30 108.23 108.89 167.66 46.74 177.93 170.08 583.09 443.59 596.13 87.79 223.40 11457.54 203.12 437.67 0.00 103.22 128.67 161.93 9.76 281.78 139.07 428.93 630.30 370.94 52.30 177.48 7672.81 270.71 404.02 96.91 84.69 86.38 107.82 41.69 196.66 187.37 667.84 987.77 539.09 86.98 193.26 11195.17 42.38 95.80 147.15 125.13 113.18 145.94 34.10 173.23 144.76 420.07 452.67 341.68 62.16 193.94 8146.92 465.61 568.64 97.32 83.15 81.05 108.16 33.85 246.07 148.44 440.54 618.56 360.69 71.09 158.16 9180.01 0.00 48.92 0.00 96.62 95.08 128.56 0.00 193.03 183.12 562.02 567.57 475.09 70.88 189.22 9737.75 0.00 59.67 107.02 99.08 119.57 149.48 42.59 224.36 174.69 541.30 464.06 484.55 79.24 130.38 8303.32 0.00 49.48 98.41 98.39 106.11 149.27 29.42 164.88 135.24 458.33 573.36 367.61 59.51 128.57 7654.95 0.00 29.12 78.05 68.88 93.79 121.93 41.41 185.27 189.48 546.12 641.45 468.06 76.77 197.91 9077.62 15.12 75.93 73.06 82.03 101.77 122.21 34.01 193.65 187.15 543.05 925.40 466.76 80.38 225.20 10415.82 44.13 106.41 81.85 82.54 82.82 114.88 29.84 203.07 165.10 423.48 373.79 403.59 69.52 179.97 9628.90 0.00 62.78 75.11 76.32 94.46 87.40 31.83 173.61 233.99 586.72 1214.78 431.19 72.98 186.90 9711.27 26.04 45.46 0.00 86.73 104.12 144.59 0.00 179.99 111.80 433.39 704.70 306.51 60.22 272.35 7306.57 0.00 60.56 5.31 65.13 75.13 87.72 0.00 133.11 186.33 464.60 658.87 508.84 70.31 261.73 10642.57 17.56 86.81 0.00 81.66 93.07 98.25 0.00 188.54 107.33 470.07 771.13 369.54 55.53 132.31 6984.03 9.47 71.40 42.50 44.29 81.79 124.21 29.20 173.88 85.65 493.11 1466.27 316.50 54.18 509.91 7557.44 79.45 64.33 26.89 33.18 85.96 92.89 34.84 200.18 V in ca 120 Tabela 5.1.9. Vrednosti obeležja selektovanih iz EDXRF spektara arheološke keramike sa lokaliteta Pločnik korišćenjem RBF neuralnih mreža. Tabela 5.1.10. Vrednosti obeležja selektovanih iz EDXRF spektara arheološke keramike sa lokaliteta Bubanj korišćenjem RBF neuralnih mreža. Iz svega navedenog može se zaključiti da se željena automatizacija procesa obrade spektara može efikasno realizovati korišćenjem neuralnih mreža pomoću kojih je, sa visokom tačnošću, aproksimiran spektar generisan u toku merenja. Opisani postupak odabira obeležja iz EDXRF spektra pomoću RBF neuralnih mreža, omogućio je da se preko Si K Ca Ti Cr Mn Fe Ni Cu Zn Pb Rb Sr Y Zr 74.94 311.80 1300.33 257.98 60.23 162.02 8115.78 13.89 65.14 4.34 40.18 73.35 117.72 23.36 103.90 78.84 271.18 299.68 279.39 47.67 283.88 6761.86 0.00 39.92 19.05 29.95 63.66 82.87 27.19 85.42 106.12 277.16 331.17 291.06 59.36 263.94 6010.63 0.00 49.56 0.00 19.86 52.27 112.77 9.03 103.59 44.41 169.61 208.94 142.60 22.12 80.22 3238.93 0.00 86.97 12.48 19.09 45.95 52.75 22.06 63.23 134.65 255.85 284.43 284.39 55.75 188.87 6375.51 0.00 57.23 0.00 37.56 70.45 102.38 30.47 119.31 76.09 302.38 377.64 290.60 71.74 159.66 7402.59 48.04 205.12 31.08 20.29 62.32 86.91 18.22 97.61 87.43 276.14 380.07 294.23 50.91 219.35 6176.44 32.63 86.63 24.34 34.25 59.37 114.32 25.77 103.02 142.71 425.98 528.51 447.97 70.88 391.71 8938.87 0.00 40.86 68.28 53.53 85.62 126.08 29.42 210.82 66.87 301.77 411.14 233.03 41.90 107.21 5832.91 0.00 38.10 20.14 34.97 73.42 74.74 25.24 84.69 52.82 199.10 418.96 170.52 39.22 218.59 4172.81 0.00 21.22 38.11 34.59 57.44 65.12 14.62 57.97 63.67 244.25 230.42 213.67 36.40 61.42 5774.75 0.00 22.01 28.39 27.62 53.77 58.98 22.65 58.28 90.68 246.55 555.58 311.39 71.13 272.41 7077.03 0.00 36.14 26.21 30.90 63.28 112.86 23.95 133.74 108.03 346.99 989.78 307.99 50.93 173.28 7217.82 7.66 47.88 27.26 48.68 65.80 101.13 22.54 98.49 37.36 128.79 141.51 136.08 24.82 68.53 3158.25 0.00 11.34 13.71 16.46 39.86 58.80 21.69 108.57 118.47 415.34 380.60 400.23 44.78 111.52 7190.94 0.00 48.87 0.00 81.83 82.10 95.77 13.95 103.33 205.30 451.69 410.35 497.32 52.83 144.37 8970.52 0.00 83.71 19.37 118.60 101.91 118.37 58.50 170.60 128.27 441.88 752.44 445.34 70.98 208.24 9157.41 0.00 90.35 14.57 116.42 74.76 149.03 0.00 125.97 104.43 471.14 1400.09 368.34 65.09 762.84 9229.18 0.00 284.31 11.11 107.36 75.60 115.38 0.00 139.75 33.15 85.52 339.70 62.51 13.41 48.79 1724.33 4.49 15.65 105.68 81.87 21.72 53.23 0.00 37.40 75.23 408.52 413.29 340.41 48.29 121.85 7031.44 0.00 33.22 28.41 39.92 75.30 123.62 28.41 177.74 104.21 291.53 458.63 408.08 74.99 179.28 7527.41 0.00 29.08 12.54 37.45 67.39 106.19 21.64 182.01 200.45 602.10 1213.37 594.81 93.08 335.59 12638.52 0.00 46.90 17.59 117.42 119.72 113.06 41.83 154.79 84.34 384.93 432.57 512.17 63.67 88.31 6887.54 0.00 23.91 26.90 35.32 68.10 149.05 21.56 139.03 200.70 503.84 547.08 529.58 85.44 151.61 11616.09 0.00 46.82 99.26 110.91 93.66 109.46 28.38 184.93 139.95 371.01 533.83 447.37 71.90 200.69 9810.18 0.00 56.51 81.27 87.36 87.66 96.32 30.96 178.78 Pl oc ni k Si K Ca Ti Cr Mn Fe Ni Cu Zn Pb Rb Sr Y Zr 159.65 790.98 338.65 474.32 112.64 213.36 10890.91 36.93 91.38 0.00 116.16 103.39 101.09 0.00 169.55 270.28 832.28 774.87 765.86 93.92 276.45 13173.56 0.00 46.81 96.69 128.49 145.20 177.37 65.47 177.90 233.41 878.90 846.55 601.69 83.62 232.75 12528.30 0.00 58.95 76.39 111.98 129.84 205.21 30.92 197.89 119.91 553.30 479.02 375.13 45.88 271.11 8786.58 0.00 46.88 122.27 115.37 96.97 91.64 41.17 136.06 122.20 727.77 567.86 506.87 76.31 416.84 13412.16 7.12 58.17 171.30 144.73 100.38 213.07 26.38 104.87 145.86 692.83 509.24 490.31 70.30 305.55 10731.73 129.70 192.70 0.00 110.61 92.68 195.92 30.26 110.02 182.37 574.79 476.07 396.10 86.32 231.78 8789.87 81.70 154.21 77.51 76.78 94.32 149.50 34.48 162.33 235.33 806.02 504.64 469.79 80.61 160.07 9353.74 0.00 37.10 79.97 97.94 108.24 151.42 46.48 288.21 211.26 767.92 370.09 434.69 63.59 125.46 9981.89 155.38 317.59 125.71 125.96 125.20 153.40 46.25 177.38 124.53 597.21 564.43 603.79 68.63 177.04 13427.05 5.34 55.03 9.71 126.71 128.80 97.00 0.00 103.34 90.73 527.10 367.08 284.60 43.25 158.24 5974.39 0.00 32.97 81.08 68.24 68.40 89.59 28.66 106.38 181.09 944.22 384.92 653.26 84.32 139.83 12970.70 0.00 35.25 131.08 142.14 120.22 124.85 40.19 188.25 153.73 783.05 462.34 540.89 61.75 234.22 12610.25 245.08 482.87 111.65 121.94 93.84 100.75 38.83 150.11 B ub an j 121 dve stotine spektara na ovaj način obrađuje za vreme reda veličine par minuta na laptop računaru što se ne može uporediti sa vremenom potrebnim za određivanje parametra NetPeakArea kao ulaznog obeležja za opisivanje merenja, koje sprovodi operator (ili ekspert) koristeći svoje iskustvo. Treba napomenuti da se upotrebom predložene metode korišćenjem RBF neuralnih mreža, rešava i problem fona (baseline), jer se on automatski kompenzuje, tj. identifikuje kao prag (eng. bias) neurona u izlaznom sloju. U cilju ilustracije raznovrsnosti problema u obradi EDXRF spektara, na istom grafiku (slika 5.1.8), prikazani su svi izmereni spektri fragmenata keramika sa jednog lokaliteta korišćeni u ovoj disertaciji (u ovom slučaju 29 spektara dobijenih analizom keramike sa lokaliteta Vinča). 122 100 200 300 400 500 600 700 800 100 200 300 400 500 600 700 800 123 100 200 300 400 500 600 700 800 100 200 300 400 500 600 700 800 124 Slika 5.1.8. EDXRF spektri fragmenata keramika sa lokaliteta Vinča. 100 200 300 400 500 600 700 800 125 5.2. Klasifikacija arheološke keramike na osnovu elementarnog sastava određenog EDXRF spektrometrijskom metodom i dobro definisanog porekla U ovom poglavlju, prikazani su rezultati realizacije dva koraka u predloženom algoritmu za donošenje odluke o poreklu arheološke keramike, redukcija dimenzija i klasifikacija. Prateći algoritam kojim se realizuje procedura donošenja odluke o poreklu arheološke keramike, nakon formiranja višedimenzionih matrica vektora (TDS i TDS1) kojima se opisuju merenja izvršena u cilju određivanja elementarnog sastava, vrši se redukcija dimenzija. Cilj redukcije dimenzija početnog višedimenzionog skupa je da se merenja učine pogodnijim za interpretaciju i sagledavanje njihovih međusobnih odnosa. Kako je izabrana metoda klasifikacije na osnovu dobro definisanog porekla, možemo smatrati da nam je struktura početnog skupa unapred poznata, čime je izbor neke od metoda prepoznavanja oblika sa nagledanjem prirodan za realizaciju ove klasifikacije. S druge strane, relativna standardna devijacija izmerenih promenljivih unutar čitavog početnog skupa TDS je u intervalu 30%-168% (tabela 5.2.1), pa je poželjno prethodno ispitati međusobne odnose između promenljivih i njihov pojedinačni uticaj na strukturu čitavog skupa kojim su opisana merenja. Da bi se ovo ostvarilo najkorisniji put je da se izvrši analiza skupova TDS i TDS1 nekom od metoda prepoznavanja oblika bez nadgledanja. Analiza glavnih komponenti, PCA je za ovu namenu najefikasnija, zato što u jednom postupku pored redukcije dimenzija pruža odgovor i na pitanje o međusobnom odnosu promenljivih, o 126 njihovom uticaju na svaki pojedinačni oblik (ovde se termin oblik odnosi merenjem generisan desetodimenzioni vektor kojim je opisan elementarni sastav datog fragmenta keramike) i na mogućnost klasifikacije unutar skupa na koji se primenjuje. Tabela 5.2.1. Elementarni sastav neolitske keramike sa tri arheološka lokaliteta. Srednja vrednost NetPeakArea, standardna devijacija i relativna standardna devijacija prikazane su za pojedinačne grupe i za čitav skup merenja. Analiza glavnih komponenti, PCA izvršena je na početnom skupu podataka koji je pre analize obrađen, tako što je izvršeno autoskaliranje vrednosti za NetPeakArea (odnosi se i na TDS i na TDS1). Sama analiza izvršena je korišćenjem softverskog paketa IBM SPSS Statistics 19. Pored ovog softvera analize su rađene i u MATLAB okruženju - verzija R2010a, Math Works, Inc. Rezultati PCA analize podataka u skupu TDS prikazani su u tabeli 5.2.2. Iz tabele se vidi da prve tri PC komponente opisuju više od 75% varijanse unutar početnog skupa, odakle proizilazi da trodimenzionalna projekcija početnog skupa daje dobru sliku Si K Ca Ti Mn Fe Zn Rb Sr Zr Min 674 4040 2278 2529 564 65438 415 661 906 1225 Max 2248 7159 6747 6519 2881 150335 5153 1869 2550 3348 Mean 1445.7 5500.8 4061.2 4486 1360.8 122355.5 1430.2 1241.3 1498.1 1947.1 SD 432 972 1230 1110 657 24918 1579 346 572 616 RSD 30 18 30 25 48 20 110 28 38 32 Min 334 541 1182 722 303 19782 248 304 560 604 Max 1672 4527 11912 5000 6301 144080 2912 1448 1800 3009 Mean 887.1 2431.3 4399.5 2919.2 1346.8 78963.5 831 785.9 1102.9 1530.7 SD 385 948 2805 1169 1237 28000 581 288 315 625 RSD 43 39 64 40 92 35 70 37 29 41 Min 378 1715 2461 1591 390 51158 530 544 578 1429 Max 2223 5549 11564 5383 4399 146304 19253 1786 2349 3709 Mean 1338.3 3788.8 5638.1 3726.2 1045.1 97699.3 2821.4 1018.1 1417.1 2361.7 SD 416 898 2144 882 723 19744 4296 295 419 543 RSD 31 24 38 24 69 20 152 29 30 23 Min 334 541 1182 722 303 19782 248 304 560 604 Max 2248 7159 11912 6519 6301 150335 19253 1869 2550 3709 Mean 1190.8 3614.4 4870 3572.5 1218.9 95492.4 1808.8 974.8 1315.6 1971.2 SD 468 1444 2357 1178 938 28480 3041 342 445 691 RSD 39 40 48 33 77 30 168 35 34 35 B ub an j P lo čn ik V in ča U ku pn o 127 strukture unutar početnog skupa (Varmuza i ostali 2000). Kako je sa prve dve PC komponente opisano 64% ukupne varijanse (što je blisko vrednosti od 70% za koju se može reći da daje dobru sliku strukture početnog skupa), u cilju bolje preglednosti, struktura skupa TDS ispitanja je u dvodimenzionom prostoru određenom ovim PC komponentama. Prva PC komponenta, obeležena sa PC1, opisuje 49.87% ukupne varijanse, dok druga PC komponenta, obeležena sa PC2, nosi informaciju o 14.12% ukupne varijanse početnog skupa. Tabela 5.2.2. Analiza glavnih komponenti – svojstvene vrednosti, uračunata i ukupna varijansa za TDS prikazane po odgovarajućim PC komponentama. Grafik određen PC1 i PC2 osama predstavlja prikaz redukcije dimenzija izvršene analizom glavnih komponenti. PC1 i PC2 vrednosti određene su kao linearna kombinacija početnih izmerenih vrednosti elementarnog sastava arheološke keramike. Svaka tačka na ovom grafiku (slika 5.2.1) predstavlja projekciju merenja iz originalnog - desetodimenzionog prostora u novi - dvodimenzioni prostor određen PC1 i PC2 osama. Ovakvom linearnom transformacijom olakšano je sagledavanje strukture početnog desetodimenzionog skupa podataka. Sa slike 5.2.1 se vidi da se nijedna grupa (definisana prema lokalitetu 1 4.99 49.87 49.87 2 1.41 14.12 64 3 1.29 12.91 76.91 4 0.64 6.38 83.29 5 0.51 5.03 88.32 6 0.38 3.79 92.12 Uračunata varijansa PC % varijanse Ukupni %Svojstvene vrednosti 128 na kome je pronađena ispitivana keramika) ne može nedvosmisleno izdvojiti kao posebna u prostoru određenom osama PC1 i PC2, tj. ne mogu se definisati posebne karakteristike koje bi jednu grupu izdvojile od ostale dve, na način da se zadovolji početni zahtev izražen kroz klasifikaciju. Slika 5.2.1. Analiza glavnih komponenti – grafik zavisnosti prve dve glavne komponente (PC1 i PC2) za TDS. Na osnovu ovakvog rezultata može se zaključiti da varijansa koncentracije elemenata u sastavu tela keramike unutar čitavog skupa nije dovoljno informativna za klasifikaciju, tj. za utvrđivanje porekla 129 keramike na osnovu elementarnog sastava tela keramičkog predmeta. Drugim rečima, linearna transformacija početnog desetodimenzionog prostora u prostor koji prati maksimalnu varijansu izvršena je sa gubitkom informacije o poreklu keramike. Pored redukcije dimenzija analiza glavnih komponenti omogućava utvrđivanje međusobne povezanosti promenljivih, kao i njihov uticaj na svaki pojedinačni oblik. Uticaj promenljivih na strukturu početnog skupa izražen je preko faktorskih opterećenja (eng. loadings) i prikazan je u tabeli 5.2.3. Međusobni odnosi pojedinačnih promenljivih takođe su izraženi preko faktorskih opterećenja. Iz tabele 5.2.3 može se zaključiti da najveća faktorska opterećenja unutar početnog skupa možemo pripisati Fe, Ti, K, Mn i Ca, respektivno. Fe, Ti i K, imaju najveća faktorska opterećenja duž PC1 ose, dok Mn i Ca imaju najveća faktorska opterećenja duž PC2 ose. Tabela 5.2.3. Analiza glavnih komponenti – faktorska opterećenja za prve dve glavne komponente (PC1 i PC2) za TDS. Svih pet elemenata značajne varijanse su međusobno izrazito jako korelisani (slika 5.2.2), što znači da podjednako utiču na raspodelu projektovanih merenja duž PC1 i PC2 osa. Izuzetno značajan uticaj varijanse Mn mogao bi da bude posledica i lošije statistike odbroja, mada je izvesnije da predstavlja geohemijsku karakteristiku gliništa, s obzirom da teži da se koncentriše u njenim frakcijama. Ovaj rezultat nam može ukazati na moguće nalazište gline koje je eksploatisano za keramičku proizvodnju. Visoka vrednost faktorskog opterećenja za Mn, u direktnoj korelaciji sa faktorskim opterećenjem Ca duž PC2 ose može PC Si K Ca Ti Mn Fe Zn Rb Sr Zr 1 0.88 0.9 0.34 0.92 0.05 0.92 0.23 0.77 0.7 0.68 2 -0.14 -0.04 0.79 -0.11 0.86 0.02 0.02 -0.13 0.02 0.01 Faktorska opterećenja 130 da ima uticaja na koheziju grupa unutar početnog skupa. Kako se sa slike 5.2.1 vidi, koherentnost grupa, koje su definisane u odnosu na lokalitet na kome je ispitivani keramički predmet pronađen, je izrazito narušena u PC1-PC2 prostoru pod uticajem Mn i Ca. Slika 5.2.2. Analiza glavnih komponenti – grafik faktorskih opterećenja za TDS. Kao posledica ovoga, zaključak koji se može naglasiti je da je izradu ispitivanih keramičkih predmeta karakterisalo: § pažljivo biranje gliništa i § dobro poznavanje osobina glina (može se pretpostaviti da glina koja je korišćena sadrži homogeno distribuirane fino 131 granulisane čestice CaCO3, koje su omogućavale lakše sinterovanje, što se pogotovo odnosi na keramike sa lokaliteta Pločnik). Nakon selekcije promenljivih upotrebom RBF neuralnih mreža, formiran je još jedan skup podataka za obučavanje, predstavljen 67 x 15 dimenzionom matricom TDS1. Ovaj skup podataka proširen je u odnosu na skup TDS za one hemijske elemente čija je nepouzdanost u određivanju parametra NetPeakArea bila veća od 15% i one elemente koji su imali značajan broj merenja ispod minimalne granice detekcije za dati hemijski element. Rezultati analize glavnih komponenti skupa TDS1 prikazani su u tabelama 5.2.4-5.2.5 i na slikama 5.2.3-5.2.4. Tabela 5.2.4. Analiza glavnih komponenti – svojstvene vrednosti, uračunata i ukupna varijansa za TDS1 prikazane po odgovarajućim PC komponentama. Iz tabele se vidi da prve tri PC komponente opisuje blizu 75% varijanse unutar početnog skupa, tako da prva komponenta, PC1 opisuje 49.5% ukupne varijanse, dok druga, PC2 nosi informaciju o 14.0% ukupne varijanse početnog skupa. 1 7.42 49.49 49.49 2 2.12 14.04 63.53 3 1.64 10.96 74.48 4 0.96 6.39 80.88 5 0.7 4.67 85.55 6 0.5 3.35 88.89 Uračunata varijansa PC Svojstvene vrednosti % varijanse Ukupni % 132 Slika 5.2.3. Analiza glavnih komponenti – grafik zavisnosti prve dve glavne komponente (PC1 i PC2) za TDS1. Za razliku od grafika na slici 5.2.1, projektovana merenja iz skupa TDS11 u PC1-PC2 prostor pokazuju da je skup keramika sa lokaliteta Pločnik nešto jasnije izdvojen od ostatka skupa. Na separabilnost ove kategorije utiče zaokružena grupa elemenata na slici 5.2.4, tj. Rb, Ti, K, Fe, Si, Cr i Zn. Ovo znači da u izdvojenoj grupi keramike sa lokaliteta Pločnik možemo goroviti o različitoj varijansi pomenutih hemijskih elemenata u strukturi keramike sa ovog lokaliteta u odnosu na vrednosti čitavog skupa. Kvantifikacijom EDXRF spektrometrijskih 133 rezultata može se doći do detaljnije analize varijanse pojedinih elemenata u strukturi keramike. Slika 5.2.4. Analiza glavnih komponenti – grafik faktorskih opterećenja za skup TDS1. Uključivanje informacije o prisustvu još pet elemenata u telu keramike smanjilo je gubitak informativnisti u toku redukcije dimenzija. Ovakav rezultat je posebno značajan jer je omogućio da se adekvatnom obradom spektara, rezultati EDXRF spektromtrijske analize mogu porediti sa mnogo preciznijim, informativnijim i sofisticiranijim (i proporcionalno skupljim i nedostupnijim) analitičkim postupcima kakva je na primer neutronska aktivaciona analiza (kojom bi kvantifikovali sadržaj preko 20 elemenata u sastavu tela keramike). 134 Faktorska opterećenja po PC-osama prikazana su tabeli 5.2.5. Tabela 5.2.5. Analiza glavnih komponenti – faktorska opterećenja za prve dve glavne komponente (PC1 i PC2) za TDS1. Iako je analiza glavnih komponenti izvršena sa ciljem da se ispitaju međusobni odnosi promenljivih i njihov pojedinačni uticaj na oblike u skupovima merenja, redukcija dimenzija je pokazala da se ovaj metod prepoznavanja oblika ne može efikasno iskoristiti za klasifikaciju. Razlog za ovo je postojanje značajnog gubitka informacije o poreklu keramike za vreme linearnog preslikavanja početnog (desetodimenzionog) u prostor određen maksimalnom varijansom (PC1- PC2). Kao što je već pomenuto redukcija dimenzija (kao segment procedure za donošenje odluke o poreklu keramike) mora biti izvedena tako da bude zadovoljen prethodno postavljeni cilj, a to je klasifikacija keramike na osnovu dobro poznatog porekla i elementarnog sastava tela 1 2 Si 0.867 -0.147 K 0.905 -0.136 Ca 0.356 -0.104 Ti 0.914 -0.201 Cr 0.842 -0.145 Mn 0.238 -0.271 Fe 0.905 -0.216 Ni 0.275 0.903 Cu 0.51 0.176 Zn 0.817 -0.052 Pb 0.787 0.098 Rb 0.933 -0.077 Sr 0.472 0.198 Y 0.733 0.337 Zr 0.229 0.925 Faktorska opterećenja PC 135 keramičkog proizvoda. Činjenica da je poreklo keramike dobro poznato za rezultat ima poznatu strukturu početnog skupa podataka. Drugim rečima, početni 67x10 skup za obučavanje sastavljen je od tri grupe čije su dimenzije 13x10, 25x10 i 29x10 za keramike sa lokaliteta Bubanj, Pločnik i Vinča, respektivno. Ispitivanje mogućnosti klasifikacije i izbor najpogodnijeg klasifikatora u slučaju da je klasifikacija moguća najefikasnije će se izvesti ako se prethodno izvrši redukcija dimenzija. Jedna metoda sa nadgledanjem za prepoznavanje oblika izdvaja se kao posebno pogodna za redukciju dimenzija sa unapred poznatim zahtevima. To je redukcija dimenzija zasnovana na matricama rasejanja. Gotovo da nema publikovanih rezultata primene ove metode u arheometrijskim istraživanjima, mada se njena šira primena može sresti u mnogim drugim segmentima naučnog saznavanja (na primer, Stepanić i ostali 2009 – detekcija oštećenja, Stričević i ostali 2011 – predikcija sušne godine, Mami i ostali 2006 – prepoznavanje govora). Prateći postupak redukcije dimenzija zasnovan na matricama rasejanja detaljno opisan u poglavlju 4.2, izvršeno je linearno preslikavanje početnog desetodimenzionog prostora u novi dvodimenzioni. Ovo preslikavanje izvedeno je vodeći računa da gubitak informacija koje nosi početni skup bude minimalan. Uopšteno, linearna transformacija početnog n-dimenzionog prostora može biti izvršena u prostor bilo koje druge dimenzije manje od n. Najpogodnije za dalju analizu je da novoformirani prostor bude dvo- ili trodimenzioni. Podaci o elementarnom sastavu arheološke keramike iz skupa za obučavanje TDS preslikani su u novi dvodimenzioni prostor određen linearnom kombinacijom početnih promenljivih (slika 5.2.5). Na ovaj način, redukcija dimenzija zasnovana na matricama rasejanja omogućila je generisanje dve nove promenljive, obeležene sa y1 i y2, kao linearne kombinacije početnih. 136 Slika 5.2.5. Redukcija dimenzija zasnovana na matricama rasejanja. Sa slike 5.2.5 se vidi da je redukcija dimenzija izvršena na način da a priori poznata pripadnost određenoj grupi ostane očuvana u najvećoj mogućoj meri i u prostoru određenom novim promenljivim, uz istovremeno očuvanje kohezije pojedinačnih grupa. Tri klase predstavljene u novoformiranom y1 - y2 prostoru nisu razdvojene u potpunosti. Ovo se naročito odnosi na grupe koje su formirane od keramika sa lokaliteta Pločnik i Vinča. Grupa koja sadrži keramičke predmete sa lokaliteta Bubanj je od ostale dve grupe odvojena tako da je moguće definisati linearne segmente koji ovu grupu razdvajaju bez ikakve greške klasifikacije. Kohezija grupe koja sadrži keramičke predmete iskopane na lokalitetu Pločnik je najbolje sačuvana, a slično se može reći i za grupu keramike sa lokaliteta Vinča. Grupa koju formiraju keramički predmeti sa lokaliteta Bubanj je najviše rasuta. Ovakav rezultat može se objasniti sličnim vremenom nastanka keramika sa lokaliteta Pločnik i Vinča (prva polovina petog milenijuma pre nove ere), dok je keramika sa lokaliteta Bubanj nastala u dva 137 perioda, uslovno je datovana na kraj sedmog i drugu polovinu petog milenijuma pne. Ovaj rezultat povlači zaključak koji se u arheološkoj interpretaciji može smatrati veoma zanimljivim. S jedne strane primenjena metoda redukcije dimenzija omogućava nam klasifikaciju keramičkih predmeta na osnovu njihovog porekla istovremeno vodeći računa i o tehnologiji izrade. Naime, keramički predmeti sa lokaliteta Pločnik i Vinča datovani su na vrlo blizak vremenski period nastajanja, pa iako međusobno udaljeni (oko 300 km) lokaliteti sa gliništima lokalnih karakteristika, koristili su sirovinu na sličan način. U terminima elementanog sastava, grupe Pločnik i Vinča su međusobno linearno separabilne po y2-osi, što bi moglo da ukaže na karakteristike gliništa. Sa druge strane, relativno malo međusobno rastojanje između ove dve grupe i dobra očuvana pripadnosti određenoj grupi ukazuju na sličnu i dobro poznatu tehniku izrade (relativno homogena struktura tela keramike, dobro poznavanje dodavanja primesa i slično). Slično, lošije očuvana pripadnost unutar grupe Bubanj ukazuje na različite tehnike izrade keramike u različitim vremenskim periodima. Na ovaj način tehnika redukcije dimenzija zasnovana na matricama rasejanja pokazala je značajnu osetljivost ne samo na početne uslove (izražene kroz dobro poznato poreklo), već i na one informacije “sakrivene” unutar teksture keramičkog materijala, a izražene kroz izbor gliništa za eksploataciju i primenjenu tehniku izrade. Kako je linearna transformacija, pogodnim izborom kriterijuma separabilnosti, izvršena na optimalan način (kao što je detaljno prikazano u poglavlju 4.2), novogenerisane promenljive y1 i y2, mogu se smatrati najboljim obeležjima za klasifikaciju. Na ovaj način, redukcija dimenzija zasnovana na matricama rasejanja za posledicu ima i ekstrakciju onih obeležja koja su najuticajnija za klasifikaciju. Iz transformacione matrice A možemo da sagledamo pojedinačne uticaje originalnih promenljivih na rezultat klasifikacije (tabela 5.2.6). Zavisnost prikazana u tabeli 5.2.6 ukazuje da su Zr, Rb i K, respektivno 138 najinformativniji za razdvajanja klasa po y1-osi. Za razdvajanja klasa po y2-osi najinformativniji su Si i Zr, respektivno. Tabela 5.2.6. Zavisnost novo-generisanih obeležja y1 i y2 od originalnih promenljivih. Na osnovu gornjih razmatranja zaključak koji svakako treba istaći je da se grupa keramičkih artefakata sa lokaliteta Bubanj po sastavu razlikuje od grupa u kojima su keramički fragmenti nađeni na lokalitetima Vinča i Pločnik. Kako je Zr jedan od elemenata koji na ovo razdvajanje ima najveći uticaj možemo smatrati da sastav gline razlikuje ove dve grupe. Grupe keramičkih predmeta sa lokaliteta Pločnik i Vinča međusobno su separabilne po y2-osi što je posledica uticaja Zr i Si, tj. kvaliteta same gline i dodatih primesa. U ovom slučaju može se govoriti da je tehnika pripreme gline za izradu keramičkog predmeta dominantna karakteristika keramike sa lokaliteta Vinča i Pločnik. Sasvim posebno na ovom mestu treba istaći da predložena procedura može na efikasan način da izvrši klasifikaciju, ali i da dobijene rezultate smesti u arheološki kontekst. y1 y2 Si -0.06 0.58 K 0.44 -0.34 Ca -0.11 -0.06 Ti -0.37 -0.20 Mn 0.19 0.42 Fe 0.01 -0.01 Zn -0.01 -0.04 Rb 0.47 -0.08 Sr 0.09 -0.07 Zr -0.62 -0.57 Generisane promenjiveOriginalne promenljive 139 Sledeći korak nakon izvršene redukcije dimenzija je validacija tog procesa. Mera uspešnosti redukcije dimenzija izražena je preko indeksa informativnosti, l2/10. U opisanom slučaju ovaj indeks iznosi l2/10 ~ 100%, što znači da je redukcija dimenzija izvršena sa minimalnim gubitkom informacija. Da bi se klasifikacija nepoznatih uzoraka izvršila sa velikom pouzdanošću na osnovu ovde postavljenih uslova, neophodno je dizajnirati pogodan klasifikator. Izbor podesnog klasifikatora zavisi u prvom redu od procenjene separabilnosti klasa. Mera separabilnosti određuje se za dve klase i izražava vrednošću Batačarijine granice, µ(1/2). Napred pomenuto postajanje linearnog segmenta koji grupu keramičkih predmeta sa lokaliteta Bubanj razdvaja od ostale dve grupe bez ikakve greške klasifikacije (izraženo visokom vrednošću Batačarijine granice, µ(1/2) = 4,41) omogućava nam da izaberemo linearni klasifikator za klasifikaciju. Naizgled nešto slabija separabilnost između grupa keramičkih fragmenata sa lokaliteta Pločnik i Vinča (slika 5.2.6) ipak se može smatrati prihvatljivom, jer vrednost Batačarijine granice iznosi µ(1/2) = 2,47 i uslovljava izbor hijerarhijske klasifikacije zasnovane na sekvencijalnom izboru jedne klase u odnosu na preostale dve. Imajući na umu i zahtev da predložena procedura za donošenje odluke o poreklu keramike mora biti brza, jednostavna i efikasna za klasifikaciju nepoznatih objekata razumno je zahtevati i da se klasifikacija keramičkih predmeta između grupa Pločnik i Vinča izvrši pomoću iste vrste klasifikatora koji su i po obiku najjednostavniji. 140 Slika 5.2.6. Redukcija dimenzija zasnovana na matricama rasejanja za keramičke predmete sa lokaliteta Pločnik i Vinča. Na osnovu ovog razmatranja adekvatna klasifikacija postignuta je dizajniranjem dva linearna klasifikatora zasnovana na željenom izlazu, h1(Y) (za klasifikator C1na slici 5.2.7) i h2(Y) (za klasifikator C2na slici 5.2.7) u obliku ( ) [ ] 1,09YvYTVYhC −=+= 0001,00009,00111:1 5.2.1 i ( ) [ ] 63,10007,00006,00222:2 +=+= Y-vY TVYhC 5.2.2 gde je Y, skup projektovanih merenja u dvodimenzionom prostoru (definisan kao Y=ATX). Na slici 5.2.7 prikazani su rezultati klasifikacije zajedno sa klasifikatorima C1 i C2. 141 Slika 5.2.7. Rezultati klasifikacije zasnovane na redukciji dimenzija pomoću matrica rasejanja prikazani sa linearnim klasifikatorima C1: h1(Y) i C2: h2(Y), projektovanim na osnovu željenog izlaza. Gore prikazana zavisnost klasifikatora h1(Y) i h2(Y) (jednačine 5.2.1 i 5.2.2) od početnih promenljivih data je u matričnom obliku iz razloga jednostavnosti prikaza. Sledeći korak u klasifikaciji predstavlja donošenje odluke da li novi vektor Z (koji predstavlja elementarni sastav nepoznatog uzorka) pripada grupi keramike sa lokaliteta Bubanj ili ne. Ako je vrednost h1(Z)>0 može se reći da nepoznati predmet prirada grupi keramike sa lokaliteta Bubanj. U slučaju da h1(Z) ima vrednost manju od nule, možemo konstatovati da ispitivani fragment nema karakteristike grupe keramike sa lokaliteta Bubanj, i proceduru utvrđivanja porekla nastavljamo daljim ispitivanjem, tj. utvrđivanju da li je ispitivani fragment sa lokaliteta Pločnik ili Vinča. Za vrednosti 142 h2(Z)>0 možemo reći da ispitivani fragment keramike ima karakteristike grupe sa lokaliteta Pločnik, dok h2(Z)<0 ukazuje na slične osobine ispitivanog komada sa komadima sa lokaliteta Vinča. Rezultate procesa klasifikacije možemo da ocenimo pomoću vrednosti parametra koji se naziva moć prepoznavanja. Moć prepoznavanja definiše se kao odnos korektno klasifikovanih objekata u jednom skupu u odnosu na ukupan broj elemenata koji su učestvovali u procesu klasifikacije. Rezultati klasifikacije izraženi ocenom moći prepoznavanja prikazani su u tabeli 5.2.7. Vidi se da su keramički predmeti sa lokaliteta Bubanj 100%, sa lokaliteta Pločnik 88% i sa lokaliteta Vinča 86,2% korektno klasifikovani. Ukupna moć prepoznavanja čitavog klasifikacionog procesa iznosi 89,6% korektno klasifikovanih objekata iz skupa za obučavanje TDS. Tabela 5.2.7. Rezultati klasifikacije keramičkih predmeta koji sačinjavaju skup za obučavanje TDS. Visoka vrednost moći prepoznavanja od 89.6% korektno klasifikovanih objekata u procesu obučavanja ukazuje na dobro odabrane i pravilno raspoređene korake u proceduri za donošenje odluke o poreklu keramike. Izbor linearnog klasifikatora, kao jednog od odlučujućih koraka u ovoj proceduri nije uslovljen samo zahtevom da proceduru ubrza i pojednostavi. Linearni klasifikator predstavljen na Bubanj Pločnik Vinča Bubanj 13 0 0 13 Pločnik 0 22 3 25 Vinča 1 3 25 29 Bubanj 100 0 0 100 Pločnik 0 88 12 100 Vinča 3.4 10.3 86.2 100 A priori određene grupe Ukupno TDS Broj % 143 slici 5.2.7 omogućava nam mnogo dublji pogled u strukturu skupa za obučavanje TDS. Relativan položaj tačaka koje predstavljaju pojedinačne uzorke keramika u dvodimenzionom y1 - y2 prostoru od linije (C1 i C2 na slici 5.2.7) kojom je predstavljen linearni klasifikator, može da bude od značaja u otkrivanju mogućih trgovinskih aktivnosti, promena u tehnologiji izrade ili da pokažu potencijalne nepravilnosti u određivanju elementarnog sastava (koje mogu da budu posledica rada u terenskim uslovima merenja). Redukcija dimenzija zasnovana na matricama rasejanja izvršena je i za skup za obučavanje TDS1, formiran odabirom promenljivih pomoću RBF neuralnih mreža. Najefikasnije poređenje uspešnosti klasifikacije (koja je izvedena na potpuno isti način kao i za TDS skup za obučavanje) je poređenjem moći prepoznavanja. Vrednosti ovog parametra za skup TDS1, prikazane su u tabeli 5.2.8. Tabela 5.2.8. Rezultati klasifikacije keramičkih predmeta koji sačinjavaju skup za obučavanje TDS1. U odnosu na TDS skup, moć prepoznavanja keramike sa lokaliteta Vinča i Pločnik značajno je porasla (za lokalitet Bubanj je neznatno opala) novim pristupom u obradi spektara. To pokazuje i vrednost Batačarijine granice, koja u ovom slučaju iznosi µ(1/2)=5,65. Moć prepoznavanja celokupnog procesa klasifikacije takođe je značajno Bubanj Pločnik Vinča Bubanj 12 0 1 13 Pločnik 0 25 0 25 Vinča 0 2 27 29 Bubanj 92.3 0 7.7 100 Pločnik 0 100 0 100 Vinča 0 6.9 93.1 100 A priori određene grupe Ukupno TDS Broj % 144 porasla sa 89.6% na 95.5%. Elementi kojima je proširen skup za obučavanje nose značajnu informaciju o karakteristikama lokalne proizvodnje (ili lokacije sa koje je eksploatisana sirovina ili tehnologije izrade). Keramika sa lokaliteta Bubanj od ostalih analiziranih fragmenata razdvojena je pod uticajem Sr i Cr (tabela 5.2.9). Na separabilnost fragmenata keramika sa lokaliteta Vinča i Pločnik najviše utiču Sr i Rb. Svi ovi elementi, izuzev Cr, mogu da karakterišu lokalna gliništa. Tabela 5.2.9. Zavisnost novogenerisanih obeležja y1 i y2 od originalnih promenljivih za TDS1. Originalne promenljive y1 y2 Si -0.12 0.06 K 0.39 0.02 Ca -0.07 -0.03 Ti -0.21 0.02 Cr -0.52 -0.14 Mn 0.09 0.03 Fe 0 0.01 Ni -0.17 0.03 Cu -0.05 -0.19 Zn 0.04 -0.08 Pb 0 0.02 Rb 0.04 -0.56 Sr 0.61 -0.75 Y -0.24 -0.23 Zr 0.21 -0.05 145 5.3. Testiranje uspešnosti klasifikacije U ovom poglavlju, prikazani su rezultati testiranja uspešnosti procedure u donošenju odluke o poreklu keramike. Testiranje je izvršeno korišćenjem unakrsne validacije bez jednog člana, izračunata je moć prepoznavanja i sposobnost predviđanja. Dodatno testiranje izvršeno je korišćenjem posebnog skupa za testiranje. U poglavlju 4.4. detaljno su objašnjeni načini za procenu nepouzdanosti svakog koraka u proceduri za donošenje odluke o poreklu arheološke keramike i definisane su veličine kojima se meri nepouzadnost čitave procedure. Unakrsna validacija bez jednog člana izvršena je korišćenjem svih uzoraka iz skupa za obučavanje. Rezultati unakrsne validacije bez jednog člana za skup TDS prikazani su u tabeli 5.3.1. Tabela 5.3.1. Rezultati unakrsne validacije bez jednog člana skupa formiranog od deset hemijskih elemenata u sastavu fragmenata keramika sa tri arheološka lokaliteta (TDS). A priori određene grupe Bubanj Pločnik Vinča Ukupno TDS Broj Bubanj 10 1 2 13 Pločnik 0 18 7 25 Vinča 1 5 23 29 % Bubanj 76,9 7,7 15,4 100 Pločnik 0 72 28 100 Vinča 3.4 17,2 79,3 100 146 Vidi se da su keramički predmeti sa lokaliteta Bubanj 76,9%, sa lokaliteta Pločnik 72% i sa lokaliteta Vinča 79,3% korektno klasifikovani. Ukupno je 76,1% fragmenata keramike korektno klasifikovano u procesu unakrsne validacije bez jednog člana. Isti postupak ponovljen je sa skupom koji je formiran selekcijom obeležja korišćenjem RBF neuralnih mreža. Rezultati su prikazani u tabeli 5.3.2. Tabela 5.3.2. Rezultati unakrsne validacije bez jednog člana skupa TDS1. A priori određene grupe Bubanj Pločnik Vinča Ukupno TDS1 Broj Bubanj 9 0 4 13 Pločnik 0 19 6 25 Vinča 1 6 22 29 % Bubanj 69,2 0 30,8 100 Pločnik 0 76 24 100 Vinča 3.4 20,7 75,9 100 Unakrsnom validacijom bez jednog člana ukupno je 74,6% fragmenata keramike korektno klasifikovano. U poglavlju 5.2. prikazani su rezultati određivanja vrednosti moći prepoznavanja, koje za lokalitet Bubanj, Pločnik i Vinča iznose 100%, 88% i 86,2% respektivno, za skup TDS, i 92,3% za lokalitet Bubanj, 100% za Pločnik i 93,1% za lokalitet Vinča za skup TDS1. Da bi se kvantifikovala sposobnost predviđanja (definisana kao procenat članova iz skupa za testiranje koji su korektno klasifikovani pomoću pravila razvijenog u procesu obučavanja) formiran je poseban skup koji je reprezentovan 8 x 10 dimenzionom matricom, TS. Kao i za skup TDS, za istih deset hemijskih elemenata određene su vrednosti parametra NetPeakArea, za osam različitih fragmenata keramika koji nisu korišćeni u procesu obučavanja. Sa lokaliteta Bubanj u ovaj skup ušla su dva fragmeta, koliko je bilo dostupno i sa lokaliteta Pločnik. Sa 147 lokaliteta Vinča u skup za testiranje ušlo je 4 fragmenta keramike. Analogno postupku opisanom u poglavlju 5.2. formiran je skup TS1 korišćenjem RBF neuralnih mreža za selekciju obeležja iz spektara dobijenih EDXRF analizom osam fragmenata keramike za testiranje. Na osnovu pravila formiranog u procesu obučavanja, tj. korišćenjem linearnih funkcija predstavljenih izrazima 5.2.1 i 5.2.2 (u poglavlju 5.2.) za svaki od vektora u skupu TS izvršeno je određivanje pripadnosti jednoj od tri klase. Ovo je izvršeno korišćenjem iterativnog postupka kada se prvo korišćenjem izraza 5.2.1 određuje da li dati komad pripada lokalitetu Bubanj ili ne. Ako je rezultat ovog koraka da dati fragment nema osobine koje su karakteristika keramika sa lokaliteta Bubanj proverava se da li je to komad sa lokaliteta Pločnik ili Vinča, određivanjem vrednosti izraza 5.2.2. Rezultati iterativne procedure prikazani su tabelama 5.3.3 i 5.3.4 i na slikama 5.3.1 i 5.3.2 za skupove TS i TS1, respektivno. Tabela 5.3.3. Sposobnost predviđanja za skup TS. Tabela 5.3.4. Sposobnost predviđanja za skup TS1. Vidi se da je u procesu obučavanja postignuta značajna sposobnost predviđanja: u skupu TS samo jedan fragment nije korektno klasifikovan, što znači da je sposobnost predviđanja u ovom skupu Klasifikator B1 B2 P1 P2 V1 V2 V3 V4 C1 1.70 0.25 -0.71 -3.10 -1.03 -1.11 -1.45 -1.28 C2 1.36 -1.23 -1.10 -0.62 -0.40 -0.69 Klasifikator B1 B2 P1 P2 V1 V2 V3 V4 C1 1.90 0.01 -0.43 -3.67 -1.45 -0.85 -0.72 -1.50 C2 1.04 0.22 -1.01 -0.91 -2.70 -0.40 148 visokih 87,5% korektno klasifikovanih objekata. Ova vrednost za skup TS1 iznosi 100%, jer su svi fragmenti korektno klasifikovani u odgovarajuće grupe. Slika 5.3.1. Klasifikacija nepoznatih uzoraka iz skupa TS. Sasvim poseban postupak testiranja izvršen je korišćenjem prethodno opisanog postupka koji je primenjen za skup TG. Ovaj skup formiran je od 4 vrednosti parametra NetPeakArea, za deset hemijskih elemenata koji su određeni EDXRF spektrometrijskom analizom 4 test pločice napravljene pečenjem gline sa 4 gliništa u okolini lokaliteta Pločnik. Rezultati prikazani na slici 5.3.3. pokazuju da su uzorci sve četiri test pločice od pečene gline korektno klasifikovani na lokalitet Pločnik. Ovakvim rezultatom nije potvrđena samo visoka uspešnost predložene procedure u klasifikaciji nepoznatih uzoraka, već i njena sposobnost određivanja porekla arheološke keramike. 149 Slika 5.3.2. Klasifikacija nepoznatih uzoraka iz skupa TS1. Slika 5.3.3. Klasifikacija uzoraka pečene gline iz skupa TG. 150 5.4. Klasifikacija neolitske keramike i glina na osnovu morfoloških karakteristika minerala korišćenjem procedure za određivanje porekla U ovom poglavlju, prikazani su rezultati testiranja mogućnosti procedure za donošenje odluke o poreklu keramike korišćenjem skupa koji je generisan drugim analitičkim postupkom. Testiranje je izvršeno korišćenjem morfoloških karakteristika minerala u sastavu neolitske keramike i pečenih glina kao ulaznih podataka za proceduru. Rezultati klasifikacije pokazuju široku mogućnost primene predložene procedure, tj. njenu nezavisnost od vrste analitičkog postupka kojim se generišu ulazni podaci kojima se opisuju svojstva neolitske keramike. U poglavlju 3.3 detaljno je opisan postupak ispitivanja morfoloških svojstava neolitske keramike i pečenih glina. Petrografskom analizom identifikovane su najznačajnije morfološke karakteristike ispitivanih fragmenata keramike i pečenih glina. Predpostavljeno je da minerali kvarc, liskun i metamorfne stene mogu da budu najznačajniji konstituenti tela keramike koji bi mogli da budu nosioci informacije o poreklu i/ili tehnologiji izrade. Isti minerali identifikovani su i u test pločicama pripremljenim pečenjem gline koja je uzorkovana u blizini lokaliteta Pločnik. Daljom obradom digitalnih petrografskih snimaka korišćenjem alata za obradu slike izvršena je kvantifikacija morfoloških karakteristika pomenutih minerala. Na opisan način, korišćenjem petrografske analize i analize slike izvršena je selekcija 21 parametra pomoću kojih su, na kvantitativan način, opisane morfološke karakteristike minerala u sastavu tela keramike i pečenih glina. Za osam fragmenata posuda sa lokaliteta 151 Pločnik načinjena su 32 petrografska snimka na kojima je izdvojeno ukupno 219 zrna minerala kvarca, liskuna i metamorfnih stena za koje su kvantifikovane morfološke karakteristike. Sa 4 petrografska snimka test pločica od pečene gline (sa 4 različite lokacije u blizini lokaliteta Pločnik, slika 3.3.4) izdvojeno je 437 zrna istih minerala čije su karakteristike kvantifikovane. Na ovaj način, petrografskom analizom formirana je 656 x 21 dimenziona matrica za obučavanje, MTS. Prva redukcija dimenzija ove matrice izvršena je (kao i u slučaju matrice TDS elementranog sastava keramike) analizom glavnih komponenti, koja je prikazana na slici 5.4.1. Rezultati PCA analize (podaci su pre PCA analize autoskalirani) prikazani su u tabeli 5.4.1. Iz tabele se vidi da prve tri PC komponente opisuje više od 89% varijanse unutar početnog skupa, a da su prve dve PC komponente odlične za reprezentovanje strukture unutar početnog skupa. Prva PC komponenta opisuje 53.6% ukupne varijanse, dok druga PC komponenta, obeležena sa PC2, nosi informaciju o 25.2% ukupne varijanse početnog skupa. Od karakterističnih minerala (kvarc, liskun i metamorfne stene) u strukturi keramika i test pločica od pečene gline, kvarc se posebno izdvojio kao potencijalni nosilac informacije o poreklu. Jasno definisane i separabilne grupe koje karakterišu morfološka svojstva zrna kvarca u keramikama i test pločicama mogu se uočiti na slici 5.4.1. Na osnovu rezultata ove analize formiran je novi skup za obučavanje, MTSK1 reprezentovan matricom dimenzija 261 x 21 (početni podaci su autoskalirani da bi se ostvarili isti početni uslovi sa analizom glavnih komponenti). Ukupno 261 zrno kvarca koji su identifikovani na 4 petrografska snimka načinjenih na test pločicama od glina koje su uzorkovane na četiri gliništa najbliža lokalitetu Pločnik opisano je pomoću 21 parametara za kvanitifikaciju morfoloških osobina. Redukcija dimenzija ovog skupa izvršena je pomoću matrica rasejanja, a rezultat je prikazan na slici 5.4.2. 152 Slika 5.4.1. Analiza glavnih komponenti – grafik zavisnosti prve dve glavne komponente (PC1 i PC2) za MTS. Tabela 5.4.1. Analiza glavnih komponenti – svojstvene vrednosti, uračunata i ukupna varijansa za MTS prikazane po odgovarajućim PC komponentama. 1 11,26 53,61 53,61 2 5,29 25,21 78,83 3 2,21 10,51 89,34 4 0,65 3,11 92,46 5 0,39 1,89 94,34 6 0,32 1,53 95,87 Uračunata varijansa PC % varijanse Ukupni % Svojstvene vrednosti 153 Slika 5.4.2. Redukcija dimenzija skupa MTSK1, zasnovana na matricama rasejanja. Redukcija dimenzija skupa MTSK1, pokazala je da se i pored značajne separabilnosti između svake dve klase (Batačarijeve distance su redom: µ12(1/2) = 12,89, µ13(1/2) = 11,78, µ14(1/2) = 10,57, µ23(1/2) = 12,78, µ24(1/2) = 11,89, µ34(1/2) = 11,46,) grupna kohezija ne može očuvati u meri potrebnoj da se izvrši klasifikacija projektovanjem nekog od klasifikatora. Ovakav rezultat navodi na zaključak da morfološki parametaru zrna kvarca ne nose informaciju o razlici između lokalnih gliništa. Ovaj zaključak potvrđen je i na još jednom skupu MTSK2, koji je reprezentovan matricom dimenzija 261 x 10. Selekcija deset parametara kojima su opisane morfološke karakteristike kvarca u sastavu pečenih glina izvršena je tako da je odabrano po pet najinformativnijih parametara duž PC osa. Drugim rečima, po pet parametara koji imaju najveća faktorska opterećenja duž PC1 i PC2 ose (tabela 5.4.2), tj. opisuju najveću varijansu u morfološkim parametrima zrna kvarca, izabrano je za formiranje novog skupa za obučavanje. 154 Tabela 5.4.2. Analiza glavnih komponenti – faktorska opterećenja za prve dve glavne komponente (PC1 i PC2) za MTS. Faktorska opterećenja Morf. Parametar PC komponenta Morf. Parametar PC komponenta 1 2 1 2 Area .906 -.252 Density (blue .386 .888 Density (mean .384 .908 Perimeter2 .914 -.172 Axis (major) .940 -.208 Perimeter (co .961 -.191 Axis (minor) .940 -.142 Perimeter (el .964 -.196 Diameter (max .938 -.209 Perimeter (ra -.356 -.327 Diameter (min .847 -.144 Fractal Dimen .154 .191 Diameter (mea .953 -.176 Density (min) .282 .933 Perimeter .959 -.174 Density (std. -.311 -.814 Roundness .242 -.079 Density (sum) .822 -.137 Density (red) .375 .876 Perimeter3 .962 -.155 Density (gree .371 .912 Redukcija dimenzija skupa MTSK2 urađena je na isti način kao i za skup MTSK1, tj. na bazi matrica rasejanja. Rezultat ove redukcije dimenzija prikazan je na slici 5.4.3. Zaključak izveden nakon redukcije dimenzije skupa MTSK1, potvrđen je i u ovom slučaju. Parametri kojima su kvantifikovane morfološke karakteristike kvarca u glinama, a koji su nosioci najveće varijanse nisu istovremeno i nosioci informacije o poreklu. Drugim rečima za kvarc u sastavu glina se ne mogu izdvojiti morfološke karakteristike koje bi karakterisale pojedinačna gliništa. Na osnovu slike 5.4.4 isti zaključak možemo da izvedemo i za kvarc u sastavu tela keramika. 155 Slika 5.4.3. Redukcija dimenzija skupa MTSK2, zasnovana na matricama rasejanja. Slika 5.4.4. Redukcija dimenzija zasnovana na matricama rasejanja skupa formiranog od parametara kojima su opisane morfološke karakteristike zrna kvarca u telu fragmenata keramike sa lokaliteta Pločnik. 156 Redukcija dimenzija prikazana na slici 5.4.4 izvršena je za skup predstavljen matricom formiranom od 21 parametra kojim su opisane morfološke karakteristike zrna kvarca koji su identifikovani na petrografskim snimcima tela fragmenata osam različitih posuda sa lokaliteta Pločnik. Ispitivanje morfoloških karakteristika zrna liskuna kao potencijalnih nosilaca informacije o poreklu sirovine imala je izvesna ograničenja u ovom istraživanju. Mala populacija uzoraka u skupu za obučavanje onemogućavala je nastavak procedure posle koraka kojim se vrši redukacija dimenzija. Rezultat redukcije dimenzija skupa koji je formiran od 20 parametra kojima su kvantifikovane morfološke karakteristike 21 zrna liskuna u glinama sa četiri gliništa prikazan je na slici 5.4.5. Na osnovu ovog rezultata može se predpostaviti da su liskuni potencijalni nosioci informacije o kakarakteristikama ispitivanih gliništa. Mala populacija zrna metamorfnih stena u sastavu glina onemogućila nam je detaljnije ispitivanje i ocenu da li su morfološke karakteristike ovih minerala nosioci informacije o poreklu ili tehnologiji izrade. 157 Slika 5.4.5. Redukcija dimenzija zasnovana na matricama rasejanja skupa formiranog od parametara kojima su opisane morfološke karakteristike zrna liskuna u glinama. 158 LITERATURA Bakraji EH, Itlas M, Abdulrahman A, Issa H, Abboud R: X-ray fluorescence analysis for the study of fragments pottery excavated at Tell Jendares site, Syria, employing multivariate statistical analysis. J. Radioanal. Nucl. Chem, 285: 455–460. 2010 Beltran NH, Duarte-Mermoud MA, Bustos MA, Salah SA, Loyola EA, Pena-Neira AI, Jalocha JW, Feature extraction and classification of Chilean wines. Journal of Food Engineering, 75, 1–10. 2006 Forster N, Grave P, Vickery N, Kealhofer L: Non-destructive analysis using PXRF: methodology and application to archaeological ceramics. X-Ray Spectrom, 40: 389– 398. 2011 Freitas PR, Calza C, Lima AT, Rabello A, Lopes TR: EDXRF and multivariate statistical analysis of fragments from Marajoara ceramics. X-Ray Spectrom, 39: 307–310. 2010 Fukunaga K, Hayes RR: Effects of sample size in classifier design. IEEE Transactions on Pattern Analysis and Machine Intelligence, 11, (8): 873–885. 1989 Gajić-Kvaščev M, Marić-Stojanović M, Šmit Ž, Kantarelou V, Karydas AG, Šljivar D, Milovanović D, Andrić V: New evidence for the use of cinnabar as a colouring pigment in the Vinča culture. J Archaeol Sci, 39:1025–1033. 2012 Jain AK, Duin RPW, Mao J: Statistical Pattern Recognition: A Review. IEEE Pattern Anal, 22, (1): 4-37. 2000 159 Kvaščev G, Gajić-Kvaščev M, Đurović Ž: Radial Basis Function Network Based Feature Extraction for Improvement the Procedure of Sourcing Neolithic Ceramics. Proceedings of the 11th Symposium - NEUREL 2012, Belgrade, Serbia, 95-100. 2012 Mami Y, Charlet D: Speaker recognition by location in the space of reference speakers. Speech Communication, 48, (2): 127-141. 2006 Stepanić P, Latinovic I, Djurovic Z: A new approach to detection of defects in rolling element bearings based on statistical pattern recognition. Int. J. Adv. Manuf. Techno, 45: 91–100. 2009 Stričević R, Djurovic N, Djurovic Z: Drought classification in Northern Serbia based on SPI and statistical pattern recognition. Meteorol Appl, 18: 60–69. 2011 Varmuza K, Filzmoser P: Introduction to Multivariate Statistical Analysis in Chemometrics. CRC Press: Boca Raton FL. 2000 160 Zaključak Značajan broj pitanja otvorenih željom da se odgonetnu zapisi koje su nam daleki preci ispisali praveći keramičke predmete koje smo savremenim analitičkim tehnikama dešifrovali na jezik razumljiv savremenoj nauci, doneo je i značajnu količinu odgovora na osnovu kojih se mogu izvesti sledeći zaključci. Najpodesniji pristup, s obzirom na raznolikost i širinu istraživanja, je da se zaključci predstave u tri celine: § analitička, § računska i § arheološka. Najznačajnija motivacija za prikazano istraživanje, zbog čega je nekoliko puta istaknuta u radu, je da se sistematska ispitivanja u cilju karakterizacije i zaštite predmeta kulturnog nasleđa metodama i tehnikama koje se koriste u prirodnim naukama (sa ekspertskim znanjem koje ih prati) ne sprovode ili sprovode sporadično (sasvim ličnim zalaganjem pojedinaca i manjih grupa istraživača). To nas značajnim koracima udaljava od žiže svetskih interesovanja za ovu oblast, u kojoj su ulaganja značajna. Takva značajna ulaganja su poslenicima humanističkih nauka (arheolozima, konzervatorima i restauratorima, kustosima, istoričarima umetnosti) na raspolaganje stavila najsofisticiranije analitičke tehnike i najsavremeniju (i proporcionalno najviše finansijski zahtevnu) opremu za analize. Srećna okolnost po trenutnu istraživačku stvarnost u Srbiji je da su nedestruktivne analitičke tehnike među omiljenima za praktičnu primenu. Ako se uz ovaj uslov doda i mogućnost da predmeti kulturnog nasleđa mogu biti analizirani na mestu gde se trenutno nalaze 161 (lokalitet, zaštićen muzejski depo, atelje za restauraciju) otvara se čitavo polje za prikupljanje vrlo interesantnih rezultata. Saradnici Laboratorije za hemijsku dinamiku, Instituta Vinča konstruisali su prvi prenosni (portabl) EDXRF spektrometar namenjen isključivo za analize predmeta kulturnog nasleđa. Iako ima izuzetne osobine, sama analitička tehnika je ogranična na analizu elementarnog sastava. To je čini ograničenom u odnosu na rezultate koji se mogu generisati analizama keramičkih artefakata drugim analitičkim tehnikama. Ispitivanje mogućnosti primene ove tehnike za generisanje rezultata o hemijskoj strukturi keramičkog predmeta koji bi mogli biti upotrebljeni za izvođenje zaključaka o poreklu obavljeno je u eksperimentalnom delu ovog istraživanja. Rezultati su pokazali da EDXRF spektrometrijska metoda određivanja hemijske strukture keramičkog predmeta može da generiše podatke koji nose informaciju o poreklu. Za samu realizaciju analitičkog procesa treba istaći još jedan doprinos. Većina publikovanih i referentnih rezultata zasnovana je na istom pristupu selekcije informacija u cilju određivanja porekla keramičkih artefakata. Pogodnom analitičkom tehnikom odredi se sadržaj glavnih elementa (najčešće izraženo u %) i elemenata u tragovima (nekoliko ppm) u keramičkim predmetima i glinama. Odluka o poreklu donosi se na osnovu poređenja sadržaja glavnih i elemenata u tragovima u keramici i sirovinama. Kvantifikovanje sadržaja hemijskih elemenata vrši se upotrebom standardnog referentnog materijala, čija je upotreba izazvala značajne stručne polemike. Rezultati prikazanog istraživanja pokazuju da je precizno osmišljenim postupkom (izraženim kroz posebno dizajniran algoritam prikazan u poglavlju 4.1) moguće izvesti zaključak o poreklu keramike i bez kvantifikovanja sadržaja hemijskih elemenata u ispitivanim uzorcima, čime nije neophodna upotreba standardnog referentnog materijala. Još jedan novi pristup uveden u ovom radu omogućio je ostvarivanje prethodnog zaključka. Pogodnom obradom spektara korišćenjem neuralnih mreža radijalne osnove omogućeno je da se selekcija obeležja koji su nosioci informacije o poreklu izvrši 162 automatski, u vremenu koje je uporedivo sa samim analitičkim korakom i bez učešća ljudskog faktora čime je obezbeđeno da se ovi koraci izvode na isti način. Analizom elementarnog sastava keramičkih predmeta generiše se značajna količina podataka koji su po svojoj prirodi višedimenzioni. I ponovo se u većini publikovanih i referentnih rezultata sreće isti pristup. Zaključak o poreklu se izvodi klasifikacijom u prostoru najveće varijanse u sastavu ispitivanog materijala, a na modelu zasnovanom na sastavu sirovine. Najčešće primenjivane tehnike za ovo su klasterizacija i analiza glavnih komponenti. Ovo međutim, ne mora uvek da bude put koji će dovesti do značajnog rezultata. Rezultati postignuti u toku ovog istraživanja (i prikazani u radu) pokazuju da se i izbor metode/metoda prepoznavanja obeležja koje se koriste za obradu višedimenzionih podataka o hemijskom sastavu keramičkog predmeta moraju staviti u arheološki kontekst. Drugim rečima, koji god da se pristup izabere, koja god metodologija prirodnih nauka da se primeni, ne sme se zaboraviti funkcija istraživanja, a to je arheološki kontekst. Da bi ovo bilo i praktično izvodljivo, neophodno je ekspertsko znanje iz svakog pojedinačnog segmenta procedure, izraženo postupkom validacije svakog pojedinačnog koraka, ali i procedure u celini. Odsustvo ovog segmenta u najvećem broju referentnih publikacija iniciralo je ispitivanje veličine nepouzdanosti svakog koraka kojim se donosi odluka o poreklu na najširi način. Većina identifikovanih nepouzdanosti je kvantifikovana i predloženi su različiti postupci za testiranje uspešnosti klasifikacije. Najznačajniji doprinos ovog istraživanja i postignutih rezultata je u zaključcima koji se mogu smestiti u arheološki kontekst. Njih svakako treba sasvim posebno istaći. § Prvo ciljano, osmišljeno i sistematizovano analitičko ispitivanje keramike sa neolitskih lokaliteta u Srbiji, koji su po svom značaju prepoznati u široj svetskoj javnosti i na 163 kojima su trenutno aktuelne kampanje iskopavanja. U ovim kampanjam ne učestvuju samo vrhunski domaći stručnjaci već i svetski priznati istraživači. § Generisana su prva saznanja o hemijskom sastavu keramičkih predmeta sa ovih lokaliteta. Time je izvršena ne samo karakterizacija lokalne proizvodnje, već su otvoreni i prostori za nova istaživanja. § Rezultati mogu biti iskorišćeni za formiranje baza podataka po modelima koji su trenutno aktuelni u svetu. § Rezultati mogu biti iskorišćeni i za utvrđivanje tehnologije izrade ispitivanih predmeta, čime se može vršti dublja arheološka, sociološka i antropološka analiza. § Rezultati o lokalnoj keramičkoj proizvodnji u doba Neolita su publikovani i postali su dostupni na uvid i kriticizam svetskoj javnosti, čime je slika o Neolitskom Balkanu postala još dublja i važnost Vinčanske kulture još istaknutija. Jedna sasvim lična impresija može da zaključi prikaz rezultata postignutih u ovom radu. Objektivna nemogućnost praćenja svetskih dostignuća izražena kroz nedostatak savremene analitičke opreme i nedostatak institucionalne podrške ovakvim istraživanjima, još više je istakla neophodnost muldisciplinarnog pristupa u generisanju validnih rezultata, uz naznaku da je pozornica postavljena na ekspertskom nivou. 164 Prilog A Karhunen-Loeve (KL)ekspanzija Slučajni n-dimenzioni vektor X se može bez greške aproksimacije predstaviti u obliku zbira n linearno nezavisnih vektora: 𝑋 = �𝑦𝑖Φ𝑖 = Φ𝑌𝑛 𝑖=1 A.1 gde su matrice 𝛷 i Y određene sa: Φ = [Φ1 Φ2 … Φ𝑛]; 𝑌 = [𝑦1 𝑦2 ⋯ 𝑦𝑛]𝑇 A.2 gde su Φ𝑖 bazisi n-dimenzionog prostora. Ovako definisana matrica 𝛷 je deterministička, i sastoji se od n linearno nezavisnih vektor kolona, odakle sledi da je det(Φ) ≠ 0 A.3 Bazisni vektori matrice 𝛷 (njene kolone) moraju zadovoljiti, po samoj definiciji ortonormalnost, uslov: Φ𝑖 𝑇Φ𝑗 = �1; 𝑖 = 𝑗0; 𝑖 ≠ 𝑗 A.4 Tada se može pisati da je 165 yi = ΦiTX; i = 1, … , n A.5 Kako je vektor X slučajni vektor, tako je i njegova ortonormalna transformacija Y takođe slučajni vektor. Vektor Φi se naziva obeležje, a 𝑦𝑖 je i-ta komponenta vektora X u preslikanom ortonormalnom prostoru. Da bi izvršili aproksimaciju vektora X, treba izabrati d bazisnih vektora, tako da je d manje od n - početne dimenzije vektora X, (d